藏东南大气中多环芳烃的污染特征及来源分析.pdf
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1、Chinese Journal of Atmospheric Sciences(in Chinese),47(3):853-865.doi:10.3878/j.issn.1006-9895.2212.22165Ping,et al.2023.Pollution Characteristics and Source Analysis of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in the Atmosphere of Southeast Tibet J.LUOHan,ZHANGQiang,YUE罗汉,张强,岳平,等.2 0 2 3.藏东南大气中多环芳烃的污染特征及来源
2、分析 .大气科学,47(3):8 53-8 6 5.May20232023年5月ChineseSciencesVol.47No.3第47 卷第3期学科藏东南大气中多环芳烃的污染特征及来源分析罗汉1,2,3张强1,3岳平3奚立宗2刘琴天4尹春5王元兵!秦豪君王琦2 李宝梓王劲松3621南京信息工程大学大气科学学院,南京2 10 0 442甘肃省人工影响天气办公室,兰州7 30 0 2 03兰州干旱气象研究所,兰州7 30 0 2 04兰州大学资源环境学院,兰州7 30 0 0 05甘肃省气象服务中心,兰州7 30 0 2 06兰州中心气象台,兰州7 30 0 2 0摘要为探究青藏高原东南部大气中
3、多环芳烃(PolycyclicAromaticHydrocarbons,简称PAHs)的污染、源及输送特征,利用鲁朗地区(2 9.7 7 N,9 4.7 3E)总悬浮颗粒物(TotalSuspendedParticles,简称TSP)和大气中的14种PAHs含量,结合同期气象环境数据进行了综合分析。结果表明,该地区TSP中PAHs和气相的PAHs质量浓度变化范围分别为0.2 2 5.0 5ngm和0.8 36 3.7 5ngm,平均值分别为2.13ngm和11.33ngm。薪柴和柴油的燃烧是污染的主要方式,汽油燃烧等其他排放为次要方式。PAHs来自本地污染和远距离传输(LongRangeTra
4、nsmission,简称LRT)共同的影响。本地污染在四季各个源地均不相同。冬春季本地污染大,源在东南及正南方,夏秋季受本地和外来输送共同作用,本地源在东南方且占比小,LRT占比大。LRT受西北气流、西风气流和西南气流三支气流影响,污染严重时西南气流占主导,西风气流次之,污染较轻时西风气流或西北气流占主导,西北气流所传输的污染最少。该研究结果加深了对藏东南区域PAHs变化、输送特征的认识,为该区域大气污染治理提供了理论依据。关键词鲁朗地区多环芳烃特征源分析传输文章编号10 0 6-9 8 9 5(2 0 2 3)0 3-0 8 53-13中图分类号X511文献标识码Adoi:10.3878/j
5、.issn.1006-9895.2212.22165Pollution Characteristics and Source Analysis of Polycyclic AromaticHydrocarbons in the Atmosphere of Southeast Tibet1,2,3LUOHan,ZHANG Qiang3,YUE Ping,XI Lizong,LIU Qint,Yin Chun,WANGYuanbing,QIN HaoJun,WANG Qi,LI BaoZi,and Wang Jinsong1 College of Atmospheric Science,Nanji
6、ng University of Information Science&Technology,Nanjing 210044收稿日期2022-08-23;网络预出版日期2023-01-06作者简介罗汉,男,19 8 8 年出生,工程师,主要从事大气物理与大气环境相关研究。E-mail:通讯作者张强,E-mail:资助项目第二次青藏高原综合科学考察项目2 0 19 QZKK0605,国家自然科学基金联合基金项目U2142208,国家自然科学基金重点项目42230611,甘肃省自然科学基金青年基金2 2 JR5RA754,甘肃省气象局科研项目Ms2022-21Funded byThe Second
7、 Tibetan Plateau Comprehensive Scientific Expedition(Grant 2019QZKK0605),Program of National Natural ScienceFoundation Joint Fund of China(Grant U2142208),Key Program of National Natural Science Foundation of China(Grant 42230611),Youth Fund of Natural Science Foundation of Gansu Province(Grant 22JR
8、5RA754),Scientific Research Project of GansuMeteorological Bureau(GrantMs2022-21)854Vol.47ChineericSciences47卷科学2GansuWeatherModificationOffice,Lanzhou7300203 Lanzhou Institute of Arid Meteorology,Lanzhou 7300204 College of Earth and Environmental Sciences,Lanzhou University,Lanzhou 7300005Gansu Met
9、eorological Service Centre,Lanzhou 7300206 Lanzhou Central Meteorological Observatory,Lanzhou 730020Abstract To investigate the pollution,source,and transport characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in the atmosphere of the southeast of Tibetan Plateau,a comprehensive analysis was c
10、arried out using 14 different PAHsfrom the total suspended particulate(TSP)matter and the atmospheric gaseous state in the Lulang area(29.77N,94.73E)and combined with meteorological environment data from the same period.The results show that the variationranges of PAHs mass concentration in TSP and
11、gas phase are 0.22-5.05 ng m and 0.83-63.75 ng m,respectively,withaverage values of 2.13 ng m and 11.33 ng m3.The primary source of pollution is the combustion of firewood anddiesel,while other sources of pollution include the combustion of gasoline.PAHs are emitted by both local pollution andlong-r
12、ange transmission(LRT).In the four seasons,local pollution varies from source to source.Local pollution is seriousin the winter and spring,and the source is in the southeast and due south.Pollution in the summer and autumn is primarilycaused by local and LRT sources.The primary local source is mainl
13、y in the southeast,but LRT is dominant.Thenorthwest air flow,westerly airflow,and southwest air flow all have an impact on the LRT.When pollution is serious,thedominant airflow is southwest,while the secondary dominant airflow is westerly.When the pollution is light,thedominant airflow is westerly o
14、r northwest,and the pollution transmitted by the northwest airflow is the least.The resultsof this study have contributed to a better knowledge of the changes and transport characteristics of PAHs in SoutheastTibet and a theoretical basis for the control of air pollution in this region and the impro
15、vement of plateau air quality.Keywords Lulang area,PAHs(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons),Characteristics,Source analysis,Transportation1引言青藏高原通常被喻为地球的第三极,具有重要的气候和环境影响(姜大膀等,2 0 0 4;吴国雄等,2005;黄荣辉等,2 0 0 6;丁一汇和张莉,2 0 0 8),因海拔较高而所受外界影响小,大气环境相对洁净,但周边区域大气污染物可通过远距离输送(LRT)进入青藏高原,对脆弱的生态环境带来影响(康世昌等,2 0 19,2
16、0 2 0),多环芳烃(PAHs)就是主要的污染物之一(Sheng et al.,2013;Wang et al.,2015)。PAHs是一类广泛存在于大气环境中的持久性有机污染物,主要通过化石和生物质的不完全燃烧释放到大气中(Ravindraetal.,2 0 0 8),并以气相和固相的形式共同存在于环境中(Harner andBidleman,19 9 8)。虽然其在环境中微量存在,但由于特殊且稳定的化学结构,使其在大气环境中不断累积,具有强烈的致畸、致癌和致突变作用(Menzie et al.,1992;Kim et al.,2013),其与大气氧化剂反应形成毒化衍生物等(Clerget
17、al.,2019),对人体危害更大(Groteetal.,2005)。有机污染物的空间分布主要受三个因素的影响。其一,与较高水平的本地源排放密切相关,主要出现在城市和农业场所等(Harneretal.,2004;Dingetal.,2022);其二,污染物通过大气环流进行远距离输送,导致本地源排放少的区域也出现污染(Aulagnier and Poissant,2005;von Waldow et al.,2010;Wuetal.,2023);其三,在全球变暖的气候背景下,沉积在冰川、冻土等环境中的污染物可能重新挥发到大气中,成为污染的二次来源(Lohmann et al.,2007;Ma e
18、t al.,2011)。喜马拉雅山脉平均海拔达到7 0 0 0 m以上,污染物可利用山区对流、锋面或地形抬升等方式(Liang et al.,2004;Dingetal.,2015),跨越喜马拉雅山脉到达西藏地区(Zhang et al.,2017;Gong and Wang,2021)。研究表明,高原中南部土壤中的浓度主要受本地污染源的影响,多环芳烃的浓度随着距污染源距离的增加呈对数下降(Taoetal.,2011;Yuanetal.,2015),特别是拉萨地区,本地的交通排放和烧香是拉萨多环芳烃的主要来源(Gongetal.,2011)。而藏东南位于印度季风的下风处(Luetal.,201
19、9),其土壤中多环芳烃含量明显高于西风区控制的高原中部和西部(Wangetal.2014)。通过研究珠穆朗玛峰冰芯中多环芳烃浓度的变化,发现其与印度历史上的经济发展密切相关,当印度进No.3855LUO Han et al.Pollution Characteristics and Sourcedrocarbonsin.3期罗汉等:藏东南大气中多环芳烃的污染特征及来源分析入快速工业化时期时,在珠穆朗玛峰冰芯中发现多环芳烃急剧增加,这暗示了多环芳烃向藏东南地区大气输送的可能机制是印度、尼泊尔等排放多环芳烃和其他污染物通过季风输送而来(Wang etal.,2008),而污染物以气溶胶为介质通过大
20、气环流进行远距离运输(Congetal.,2007)。由于温度随着海拔的升高而降低,在海拔越高的地方,低温环境导致多环芳烃的沉积越多,被称为“高山冷阱”效应(Linetal.,2017),挥发性较大的低环多环芳烃通常以气相形式存在,更容易通过远距离输送传播到偏远地区,喜马拉雅山通过“高山冷阱”效应,将低环多环芳烃“捕捉”在土壤中,因此挥发性较强的三环多环芳烃的丰度与海拔高度呈正相关,而挥发性较弱的多环芳烃与海拔高度无关(四环)或呈负相关(五环和六环)(Heetal.,2015;Bietal.,2016),在山区土壤中相对大量的低环多环芳烃的积累也是污染通过大气远距离传输的证据(Zhuetal.
21、,2014),西藏周边地区包括印度、尼泊尔等发展中国家粗放工业多、宗教烧香活动盛行,多环芳烃排放大(Agarwal,2009;Pokhrel et al.,2018),这些排放对西藏地区特别是藏东南地区有何影响,藏东南地区多环芳烃属于本地排放还是远距离传输而来,准确回答该问题这对我们研究高原地区污染物的源、汇特征以及评估该地区的污染物变化和传输模式非常重要。鲁朗地区处于青藏高原东南部,对该区域的PAHs污染特征、源解析以及传输路径的分析还较少。本文针对该地区固相和气相PAHs分布和演变规律进行研究,并对来源和传输路径等进行解析,有利于更全面地认识PAHs的变化特征,准确定位其来源,揭示控制持久
22、性有机污染物时间趋势的可能因素,对该区域大气污染治理提供理论依据。2材料与方法2.1采样点采样点位于中国科学院藏东南高山环境综合观测研究站(2 9.7 7 N,9 4.7 3E;海拔332 6 m),该站位于西藏自治区鲁朗镇北5km处,采样仪器架设在站内空地,周边无人为活动影响。2.2样品采集采样时间为2 0 0 8 年11月至2 0 11年9 月,一个样品收集周期为14天并隔天采样。采样器流量约10 0 Lmin,每个样品采集的大气体积为50 0 700m,T h e r mo 公司生产的GPS-1大气主动采样器进行大气采样。采样头由两个模块串联组成,其中上面部分用于放置玻璃纤维滤膜的铁丝网
23、架,下面部分为放置聚氨酯泡沫的玻璃杯。玻璃纤维滤膜(W h a t m a n 公司生产)用于采集大气总悬浮颗粒物,直径9 4mm,厚度1.6 mm,孔径0.4m。聚氨酯泡沫用于采集气态有机物,直径6 cm,高度7.5cm,密度为0.0 2 gm3。采样前,为了消除采样介质污染,玻璃纤维滤膜在450 C灼烧5h后包裹在同样被灼烧过的铝箔内;聚氨酯泡沫用二氯甲烷索氏抽提2 4h,并经真空干燥后用铝箔包裹置于锡铁罐中密封。采样后,玻璃纤维滤膜和聚氨酯泡沫同样用预先处理过的铝箔包裹,封于锡铁罐中寄回实验室,保存于-2 0 C的环境中待分析。共收集固相样品56 个和气相样品6 2 个。2.3样品处理与
24、分析大气总悬浮颗粒物浓度使用重量法进行测定。PAHs样品分析使用气相色谱一质谱仪,进样口温度为310。传输线温度为30 0。色谱升温程序:50保持2 min,之后以2 0 min-升温至18 0,以3min升温至2 50 C,以2 min升温至300并保持10 min,以10 min-升温至310 并保持5min。载气为氢气,流量为1mlmin-l。质谱离子源:电子轰击源(EI)。质量分离器为离子阱。颗粒物样品预处理方法和PAHs分析方法详见文献(Liu et al.,2013;Sheng et al.,2013;Wang etal.,2 0 15)。由于煤或生物质的燃烧将主要排放24环分子量
25、的多环芳烃,而56 环多环芳烃主要与交通相关的排放有关(Liuetal.,2012;Shen etal.,2 0 12),并且2 3环多环芳烃易于挥发,56环多环芳烃易于沉积(Hongetal.,2020),因此本文定义2、3环为低分子环,4环为中分子环,5、6环为高分子环进行讨论。2.4质量控制每批样品添加膜空白或过程空白一个,样品在超声前都加入氙代PAHs:芘-D10和-D12作回收率指示物,加标空白的回收率芘-D10为6 5%105%之间,花-D12为8 5%12 0%之间。样品在上机前都加入一定量的六甲基苯做最后定量分析(Wang et al.,2015)。2.5气象资料研究采用的气象
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