芒来铀矿石酸法铀浸出与矿物黏土化特征.pdf
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1、d o i:j i s s n 收稿日期:基金项目:国家自然科学基金核技术创新联合基金项目(U );中国铀业有限公司东华理工大学核资源与环境国家重点实验室联合创新基金项目(N R E )作者简介:吴怡娴(),女,硕士研究生;通信作者:刘金辉()男,教授,博士生导师芒来铀矿石酸法铀浸出与矿物黏土化特征吴怡娴,刘金辉,阳奕汉,王如意,梁大业,阎学锐,刘昕瑀,(东华理工大学 水资源与环境工程学院,南昌 ;东华理工大学 核资源与环境国家重点实验室,南昌 ;中核内蒙古矿业有限公司,呼和浩特 )摘要:酸法浸铀过程中浸出液铀浓度及化学成分通常会随时间发生改变,同时伴随有黏土矿物的产生.以内蒙古芒来铀矿石为研
2、究对象,开展了种酸度(、g L HS O)条件下室内酸法浸泡浸铀试验,对试验过程中浸出液化学成分及铀浸出特征与矿物的黏土化蚀变特征进行了系统探讨.研究结果表明,铀浸出过程中六价铀浸出迅速而四价铀浸出较慢,铀渣计浸出率为 ;矿石中的含铀、含钠、含钾、含钙、含铁、含铝等矿物发生溶解,使溶浸液中的U、U、N a、K、C a、A l、F e、F e浓度大幅增高;矿石中的长石类矿物发生了明显的黏土化蚀变,黏土矿物以伊利石为主.这些研究成果可以为该铀矿的开发工艺技术的确定和预防含矿层堵塞提供技术支撑.关键词:酸法浸出;长石蚀变;矿物黏土化;铀浸出率中图分类号:T L 文献标志码:A文章编号:()A c i
3、 dL e a c h i n go fU r a n i u mf r o m M a n g l a iU r a n i u mO r ea n dM i n e r a lC l a y i f i c a t i o nC h a r a c t e r i s t i c sWUY i x i a n,L I UJ i n h u i,YANGY i h a n,WANGR u y i,L I ANGD a y e,YANX u e r u i,L I UX i n y u,(S c h o o l o fW a t e rR e s o u r c e sa n dE n v i
4、 r o n m e n t a lE n g i n e e r i n g,E a s tC h i n aU n i v e r s i t yo fT e c h n o l o g y,N a n c h a n g ,C h i n a;S t a t eK e yL a b o r a t o r yo fN u c l e a rR e s o u r c e sa n dE n v i r o n m e n t a l,E a s tC h i n aU n i v e r s i t yo fT e c h n o l o g y,N a n c h a n g ,C h
5、 i n a;C NN CI n n e rM o n g o l i aM i n e r a lC o,L t d,H o h h o t ,C h i n a)A b s t r a c t:D u r i n g a c i dl e a c h i n g o f u r a n i u m,t h e c h e m i c a lc o m p o s i t i o n o fl e a c h a t e u s u a l l y c h a n g e ss i g n i f i c a n t l y,a l o n gw i t ht h ep r o d u c
6、t i o no fc l a ym i n e r a l s T a k i n gt h e I n n e rM o n g o l i aM a n g l a iu r a n i u mo r ea st h e r e s e a r c ho b j e c t,t h ei n d o o ra c i di mm e r s i o nu r a n i u mt e s tu n d e rf o u ra c i d i t y(,g L HS O)c o n d i t i o n sw a sc a r r i e do u t,a n dt h ec h a n
7、 g e so fU,U,N a,K,C a,M ga n d A li nt h el e a c h a t ed u r i n g t h e t e s tw e r e a n a l y z e d,a n d t h e c l a y i f i c a t i o n a l t e r a t i o n c h a r a c t e r i s t i c s o fm i n e r a l s a n d c h a r a c t e r i s t i c so f u r a n i u ml e a c h i n gd u r i n g t h e t
8、 e s t p r o c e s sw e r e s y s t e m a t i c a l l yd i s c u s s e d T h e r e s u l t s s h o wt h a t t h e l e a c h i n g r a t e o fu r a n i u mi ns l a g i s ,w h i l e t h e l e a c h i n gr a t eo f u r a n i u m()i s f a s t a n d t h a t o f u r a n i u m()i ss l o w T h em i n e r a
9、l sc o n t a i n i n gu r a n i u m,s o d i u m,p o t a s s i u m,c a l c i u m,i r o na n da l u m i n u mi nt h eo r ed i s s o l v e,m a k i n g t h ec o n c e n t r a t i o no fU,U,N a,K,C a,A l,F ea n dF ei nt h el e a c h i n gs o l u t i o n 年第 期有色金属(冶炼部分)(h t t p:y s y l b g r i mm c n)i n c
10、 r e a s es i g n i f i c a n t l y F e l d s p a r m i n e r a l si nt h eo r eh a v eo b v i o u sc l a ya l t e r a t i o na n di l l i t ei st h e m a i nc l a ym i n e r a l s T h e s er e s e a r c hr e s u l t sc a np r o v i d et e c h n i c a ls u p p o r tf o rd e t e r m i n i n gt h ed e
11、 v e l o p m e n tt e c h n o l o g yo fM a n g l a i u r a n i u md e p o s i t a n dp r e v e n t i n g t h eb l o c k a g eo f o r e b e a r i n gs t r a t a K e yw o r d s:a c i d l e a c h i n g;f e l d s p a ra l t e r a t i o n;m i n e r a l c l a y i f i c a t i o n;u r a n i u ml e a c h i
12、n gr a t e铀作为重要的国家战略资源和能源物质,在国防建设和核电发展中起着重要作用.在所有铀矿类型中,砂岩型铀矿所占比重最大,其采用绿色环保的地浸工艺开采,成本低、经济效益好.地浸采铀工艺分为酸法、碱法和C OO浸出.酸法浸出过程中,在高酸溶浸液作用下,矿物发生溶解与蚀变.矿物溶解使浸出液化学成分发生较大改变,矿物蚀变是影响酸性原位浸出过程铀浸出和孔隙堵塞的关键因素,长石黏土化蚀变是一种常见的矿物蚀变类型.砂岩型铀矿中黏土矿物主要赋存于长石等矿物的表面.由于长石的抗酸、抗风化能力不及石英,在酸法浸出过程中易发生黏土化蚀变.而黏土矿物吸水发生膨胀,又会使含矿层孔隙度降低,限制浸出液流动,
13、直接影响铀浸出效率 .因此,有必要开展浸出过程中长石黏土化特征研究.长石溶解作用发育状况在很大程度上取决于长石颗粒的溶解速度,长石的溶解速度与长石颗粒的总表面积大小及颗粒表面粗糙度有关 .一旦长石发生黏土化,黏土表面就会发生离子置换作用,引起一系列的矿物沉淀溶解过程,从而引起含矿层堵塞,导致地浸采铀效率下降.本文通过对内蒙古芒来铀矿矿石进行酸法浸铀浸泡试验,对酸法地浸过程中溶浸液化学成分与矿物长石黏土化特征进行系统探讨.材料与方法 试验材料 铀矿石芒来铀矿床位于二连盆地北东部的马尼特坳陷西南缘,地处巴彦乌拉大型铀矿床和赛汗高毕中型铀矿床之间(图),属于整个古河谷铀成矿带的中轴地带.本次试验所用
14、矿石取自于内蒙芒来铀矿区地质勘探孔.第四系;新近系宝格达乌拉组;新近系通古尔组;古近系伊尔丁曼哈组;下白垩统;上侏罗统;二叠系;泥盆系;寒武系;更新世玄武岩;燕山期花岗岩;印支早期不等粒花岗岩;华力西晚期斜长花岗岩;华力西晚期闪长岩;平行不整合接触界线;角度不整合接触界线;断层及其编号、倾角;公路;铀矿床;芒来煤矿.图芒来地区铀矿地质图F i g G e o l o g i c a lm a po fu r a n i u md e p o s i t s i nM a n g l a i a r e a有色金属(冶炼部分)(h t t p:y s y l b g r i mm c n)年第
15、期矿石样品取回后即进行处理.首先,选出用于浸泡试验的岩心样品,去泥皮后按自然粒度破碎筛分,粒径、mm所 占 比 例 分 别 为 、.然后,将样品按粒径级配制备浸出试验所需样品份(每份 g)和岩矿分析样品.采用X射线荧光光谱仪(X R F)和电感耦合等离子质谱仪(I C P M S)测定矿石主量元素.矿样化学成分测试结果如表所示.表为矿石中U、U含量测试结果.表芒来铀矿矿石主量元素测试结果T a b l eM a i ne l e m e n t t e s t r e s u l t so fM a n l a i u r a n i u mo r e 样号A lOC a OT F eOKOM
16、 g ON aOS i OS OF e OF eCC OS硫化物SML ML ML 平均值 表矿石中U、U含量测试结果T a b l eT e s t r e s u l t so fUa n dUc o n t e n t s i no r e(gg)样品编号UUUML ML ML 平均值 由表可见,S i O、A lO为矿石中最主要的化学成分,矿石平均铀含量为 ,属于极低品位铀矿石.据任晓平等研究,芒来地段铀矿品位在 ,矿石岩性以砂质砾岩为主,中砂岩、粗砂岩次之,细砂岩极少,地浸水文地质条件为有利最有利.如果将样品中C O含量换算成C a C O含量,则矿石中C a C O含量不超过 ,这
17、种铀矿石适合酸法浸出.溶浸液配制为更贴合矿山浸出条件,保证室内试验对现场开采具有参考意义.本次试验溶浸液采用矿层水硫酸进 行 配 制.矿 层 水 主 要 离 子 成 分(m g L):A l 、C a 、K 、M g 、N a 、U 、T F e .配制的溶浸液酸度分别为、g L.试验方法采用酸法浸泡浸铀试验方法.具体试验过程是,先将混合好的平行样各取 g分别放入个 m L锥形瓶中,将矿层水不同酸度(、g L)溶浸液分别倒入相应的锥形瓶中搅拌均匀,液固比为.在室内常温常压条件下同时进行组浸泡试验.试验过程中每天取样次,测试溶浸液酸度、p H、E h值及各相关离子浓度.试验结束后对渣样铀含量、化
18、学成分与矿物成分进行测试,并对测试数据进行分析.结果与讨论 浸泡液p H、E h值随时间变化特征酸法地浸采铀是利用酸作为溶浸剂,将含矿层中固态的四价铀氧化为可溶的六价铀 .溶浸液的p H通常维持在以下.如图(a)所示,本次试验进行到第天时,溶浸液p H即下降到以下,且 d以后,p H降至 以下.表明浸铀体系处于强酸性环境.随着浸泡时间的增长,溶浸液p H基本稳定或略有微微上升,表明矿石中的耗酸矿物与溶浸液发生了反应.整个试验过程中,除铀矿物被浸出外,其他矿物如碳酸钙、黄铁矿等矿物也会与溶浸液发生反应,使溶浸液中C a、F e、F e浓度等增高.R I NG 指出,酸法地浸体系中,当E h值保持
19、在 mV时可使大多数矿石获得满意的铀提取率.在本次开展的组试验中,如图(b)所示,酸度高的溶浸液其E h值高于酸度低的溶浸液,酸度越高对矿物的氧化性越强.随着浸泡试验的进行,溶浸液E h值先出现快速下降(d),即从 mV降至 m V,然后波动式缓慢下降至 mV(d),最后基本稳定在 mV(d以后),表明试验过程中HS O不断消耗,矿石中的铀及耗酸矿物被溶解.年第 期有色金属(冶炼部分)(h t t p:y s y l b g r i mm c n)图不同酸度条件下p H(a)与E h值(b)随时间变化特征F i g p Hv a l u e(a)a n dE hv a l u e(b)c h
20、a r a c t e r i s t i c sw i t ht i m eu n d e rd i f f e r e n t a c i d i t yc o n d i t i o n s 铀浸出特征 铀浓度变化特征组浸泡试验铀浓度随时间变化特征如图所示.随浸泡时间的增加,铀浓度呈现先快速增高后波动式稳定的特点,且酸度越高铀浓度越高.在浸泡第 天时,不同酸度下的U浓度达到峰值.随后,铀浓度呈缓慢下降趋势.这是因为在浸泡 d时矿石中的易溶六价铀基本被浸出,随后难浸的四价铀被缓慢浸出.图浸出液铀浓度随时间变化特征(a)及不同时间酸度与铀浓度的关系(b)F i g (a)C h a r a
21、c t e r i s t i c so fu r a n i u mc o n c e n t r a t i o ni n l e a c h e ds o l u t i o no v e r t i m e,(b)R e l a t i o n s h i pb e t w e e na c i d i t ya n du r a n i u mc o n c e n t r a t i o na td i f f e r e n t t i m e s 铀浸出率变化特征在溶浸液酸度为g L条件下,试验前期(d),铀浸出率快速增长至 左右,这是矿石中六价铀快速浸出的结果.d,铀浸出率稳
22、定在 ,这是矿石中四价铀缓慢浸出的结果.第 天后,铀浸出率呈微微上升趋势,试验结束时基本稳定在 (图(a).在溶浸液酸度为 g L条件下,试验初期(d),铀浸出率快速增长至 ;d,铀浸出率在 内波动;第 天后铀浸出率稳定在 (图(b).在溶浸液酸度为 g L条件下,试验第天铀浸出率即达到 ,同样是由于易溶的六价铀被浸出的结果.d,铀浸出率在 内波动(平均).d,铀浸出率在 内波动.试验 d后,铀浸出率稳定在 ,并呈现出随着时间延长微微增高的趋势(图(c).在溶浸液酸度为 g L条件下,在试验第天,铀浸出率即升至 ,d铀浸出率稳定在 .试验 d后,铀浸出率稳定在 左右(图(d).有色金属(冶炼部
23、分)(h t t p:y s y l b g r i mm c n)年第 期图不同酸度条件下铀液计浸出率F i g U r a n i u ml e a c h i n gu n d e rd i f f e r e n t a c i d i t y综上所述,芒来铀矿石在酸法浸泡试验过程中,浸出液铀浓度与铀浸出率特征是:试验初期(d),易溶的六价铀被快速浸出,铀浓度及铀浸出率快速大幅上升.然后,由于难溶四价铀浸出速度慢,后续的铀浓度及浸出 率呈缓慢 增高并 逐 渐 趋 于 稳 定 的特征.渣样铀含量与渣计浸出率特征试验渣样铀含量和渣计浸出率如图所示.可以看出,不同酸度条件下尽管试验进行了 d
24、,但矿石中仍有微量的铀未被浸出.即溶浸液酸度、和 g L条件下,渣样中U含量分别为 、g g;U含量分别为 、g g;U含 量 分 别 为 、g g.铀矿石铀渣计浸出率为 .表明不同酸度下,其浸出率并无明显差别.图浸泡渣样中U、U、U含量特征及铀渣计浸出率F i g C o n t e n t c h a r a c t e r i s t i c so fU,Ua n dUi ns o a k i n g s l a g s a m p l e,a n d l e a c h i n gr a t eo fu r a n i u mi ns l a g 年第 期有色金属(冶炼部分)(h t
25、t p:y s y l b g r i mm c n)表芒来铀矿浸泡试验渣样铀含量测试结果T a b l eT e s t r e s u l t so fu r a n i u mc o n t e n t i ns l a g s a m p l ea f t e r i mm e r s i o nt e s t o fM a n l a i u r a n i u mo r e样品编号硫酸浓度(Lg)U(gg)U(gg)U(gg)原样 ML J P ML J P ML J P 平均值 ML J P ML J P ML J P 平均值 ML J P ML J P ML J P 平均值 M
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