随州市2015—2020年.对PM_(2.5)贡献分析_郝元甲.pdf
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1、二次气溶胶是大气气溶胶的重要组成,量化二次气溶胶贡献是认识PM2.5污染成因的关键.本研究通过近似包络法(AEM)估算了随州20152020年冬季的一次气溶胶和二次气溶胶浓度,分析了二次气溶胶对PM2.5贡献的变化特征及其可能的影响因素,得到以下主要结论:随州冬季 PM2.5及其一次和二次组分均呈逐年下降趋势,分别为 5.8、3.8 和 1.7 g m-3 a-1,而二次气溶胶对 PM2.5贡献呈逐年上升趋势(2.1%a-1),反映了减排进程中二次气溶胶对空气质量变化的重要贡献.人为活动和化学转化分别影响了一次和二次PM2.5日变化分布.一次PM2.5双峰结构(09:00和21:00)对应了早
2、晚人为活动高峰,二次气溶胶在午后(13:0015:00)和凌晨(03:0006:00)对PM2.5贡献最大;PM2.5正午峰值可能与当地二次污染生成密切相关.二次气溶胶对随州冬季PM2.5平均贡献为60.0%;随着PM2.5污染程度加重,二次气溶胶对PM2.5贡献明显增加,从清洁条件的29%上升到重污染条件的72%,表明二次气溶胶对重污染事件的显著贡献.二次气溶胶贡献与污染物浓度及气象条件的关系分析表明,相对高温高氧化条件下的光化学氧化作用加速了气态前体物的消耗,明显促进了二次气溶胶的形成.特定气象条件驱动下的大气污染物区域传输也可能对二次气溶胶生成有一定的贡献.因此,未来需要坚持以PM2.5
3、和O3协同控制为核心,强化区域协同减排,做好对二次污染源的控制,加强对二次污染的针对性治理措施.关键词:PM2.5;二次气溶胶;近似包络法(AEM);协同控制文章编号:0253-2468(2023)03-0333-10 中图分类号:X513 文献标识码:AAnalysis on the contribution of secondary aerosol to PM2.5 in Suizhou City in Central China from 2015 to 2020HAO Yuanjia1,BAI Yongqing2,*,ZHU Yan3,4,YUE Yanyu5,YANG Tao1,HE
4、 Xiaolu1,ZHAO Tianliang4,QIN Youwen1,LI Yanjie11.Suizhou Meteorological Bureau,Suizhou 4413002.Hubei Key Laboratory for Heavy Rain Monitoring and Warning Research,Institute of Heavy Rain,China Meteorological Administration,Wuhan 4302053.Hubei Meteorological Service Center,Wuhan 4302054.Key Laborator
5、y for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration,Nanjing University of Information Science and Technology,Nanjing 2100445.Wuhan Regional Climate Center,Wuhan 430074Abstract:Secondary aerosols are an important component of atmospheric aerosols,and quantifying the contribution
6、of secondary aerosols is the key to understanding the causes of PM2.5 pollution.In this study,the approximate envelope method(AEM)was used to estimate the primary and secondary aerosol concentrations in Suizhou in winter from 2015 to 2020,as well as the variation characteristics of the contribution
7、of secondary aerosols to PM2.5.The following main conclusions were obtained:PM2.5 and its primary and secondary components in Suizhou in winter showed a decreasing trend year by year,which were 5.8,3.8 and 1.7 g m-3 a-1 respectively,while the contribution of secondary aerosols to PM2.5 is increasing
8、 year by year(2.1%a-1),reflecting the important contribution of secondary aerosols to air quality changes in the process of emission reduction.Human activities and DOI:10.13671/j.hjkxxb.2022.0296郝元甲,白永清,朱燕,等.2023.随州市20152020年冬季二次气溶胶对PM2.5贡献分析 J.环境科学学报,43(3):333-342HAO Yuanjia,BAI Yongqing,ZHU Yan,et
9、 al.2023.Analysis on the contribution of secondary aerosol to PM2.5 in Suizhou City in Central China from 2015 to 2020 J.Acta Scientiae Circumstantiae,43(3):333-342收稿日期:2022-06-29 修回日期:2022-08-25 录用日期:2022-08-26基金项目:国家自然科学基金项目(No.42075186,41830965);湖北省气象局科技课题(No.2021Q16,2021Z05)作者简介:郝元甲(1988),男,工程师,
10、E-mail:;*责任作者,E-mail:环境科学学报43 卷chemical transformations affected the diurnal distribution of primary and secondary PM2.5,respectively.The primary PM2.5 double-peak structure(09:00 and 21:00)corresponds to the peak of anthropogenic activity in the morning and evening,and the secondary aerosols in the
11、 afternoon(13:0015:00)and early morning(03:0006:00)contributed the most;PM2.5 peak at noon may be closely related to local secondary pollution.The average contribution of secondary aerosols to PM2.5 in Suizhou in winter is 60.0%;with the increase of PM2.5 pollution,the contribution of secondary aero
12、sols to PM2.5 increases significantly,from 29%in clean conditions to 72%under heavy pollution conditions,indicating a significant contribution of secondary aerosols to heavy pollution events.Analysis of the relationship between the contribution of secondary aerosols and pollutant concentrations and
13、meteorological conditions showed that photochemical oxidation under relatively high temperature and high oxidation conditions accelerated the consumption of gaseous precursors and significantly promoted the formation of secondary aerosols.Regional transport of atmospheric pollutants driven by specif
14、ic meteorological conditions may also contribute to secondary aerosol generation.Therefore,in the future,it is necessary to focus on the synergic control of PM2.5 and O3,strengthen regional coordinated emission reduction,and establish targeted control measures for secondary pollution.Keywords:PM2.5;
15、secondary aerosol;approximate envelope method(AEM);collaborative control1引言(Introduction)大气细颗粒物(PM2.5)污染已经成为当前我国面对的主要环境问题之一.PM2.5污染形成过程复杂,其中既包括一次污染源直接排放(一次气溶胶),也有气态前体物在大气中二次反应形成(二次气溶胶)的贡献(Zhu et al.,2018;Wang et al.,2019;Zhang et al.,2022).由于不同的来源和生产途径,一次和二次气溶胶对空气质量、人类健康和气候变化的影响不同(Feng et al.,2020;W
16、ang et al.2020).特别是二次气溶胶的形成,会迅速加重大气中颗粒物污染程度,对自然环境及人体健康产生严重影响(Huang et al.,2014;Zhang et al.,2019;Li et al.,2021).近年来,随着大气污染防治措施实施的不断深化,一次PM2.5排放大幅减少(Shao et al.,2018;Zheng et al.,2018;Ding et al.,2019),但二次PM2.5浓度下降却并不明显,甚至在特殊时期呈上升趋势(耿冠楠等,2020;薛涛等,2020;陈楠等,2022).新冠疫情期间大气污染物排放减少与二次 PM2.5贡献增加(Zhou et a
17、l.,2019;Huang et al.,2020;Sun et al.,2020),进一步认识到二次气溶胶的重要性,以及二次PM2.5污染治理面临的挑战性.二次污染物对空气质量和公众健康的影响在未来会进一步凸显,二次气溶胶的变化已成为大气气溶胶领域研究的重点(Liu et al.,2018;Shang et al.,2021).一次污染物是由污染源直接排出的空气污染物;二次污染物是由一次污染物或由固定源、流动源排放出的其他物质,在大气中通过物理或化学反应而生成.二次气溶胶是大气气溶胶的重要组成,高浓度二次气溶胶是导致雾-霾天气的重要原因.我国中东部地区二次PM2.5贡献通常高达60以上(李圣
18、增等,2022;沈嵩等,2022),当雾-霾形成时,二次PM2.5贡献甚至更高(赵鹏等,2021;梁越等,2022).因此,量化二次气溶胶组分及贡献是认识大气颗粒物污染成因的关键,对制定控制策略和治理措施提具有重要意义(Huang et al.,2014;Ding et al.,2019;Wang et al.,2019).目前PM2.5组分观测数据获取通常采用人工滤膜采样和实验室离线分析手段,或者依托高分辨率仪器如气溶胶质谱仪在线测量,然而该观测分析方法经济成本较高,不适用长期的大规模区域观测研究.也有研究利用常规环境气象监测数据估算二次气溶胶生成,以此分析区域二次PM2.5贡献的气候特征(
19、He et al.,2018;高杰等,2019;牛英博等,2022).近年来国际上提出了许多相关成熟算法,例如多示踪估计算法(Multi-Tracer Estimation Algorithm,MTEA)(Zhang et al.,2022)、近似包络法(Approximate Envelope Method,AEM)(Chang et al.,2007;Du et al.,2020),这些方法已在我国和美国多个地区和城市进行了成功测试,能够有效将PM2.5的初级和次级成分与常规观测PM2.5浓度区分开来,并且便于在常规环境气象监测站点推广应用.本研究主要借鉴近似包络法(AEM)(Du et
20、al.,2020),利用随州城市常规空气质量和气象监测数据来估算本地二次气溶胶生成.随州市位于湖北省正北方,与河南省交界,地处长江流域和淮河流域的交汇地带,处于中纬度季风环流区域的中部,冬季盛行偏北风,夏季盛行偏南风.随州北部为桐柏山,西南部为大洪山,中部有一西北东南向的平原、丘陵地带,称为“随枣走廊”.冬季“随枣走廊”上风向为襄阳,连接华北平原重污染区,下风向为武汉,连接两湖盆地重污染区,随州处在污染物传输通道上,污染气团易进不易出,天然地理位置决定了大气扩散条件不利(图1).随州春夏秋冬各季节的平均PM2.5浓度分别为44、28、42和83 g m-3,冬季PM2.5浓度远高于其他三季,且
21、主要污染过程集中在冬季,因此侧重研究近6年冬季二次气溶胶变化特3343 期郝元甲等:随州市20152020年冬季二次气溶胶对PM2.5贡献分析征及其对PM2.5贡献,研究结果有助于了解随州市PM2.5的污染特征.本研究采用近似包络法估算了随州20152020年冬季二次气溶胶的浓度及其对PM2.5质量浓度的贡献,进而分析了二次气溶胶浓度的分布特征及其可能的影响因素,加深对大气气溶胶污染成因与来源的科学理解,为未来制定控制政策和治理措施提供科学依据.2资料与方法(Materials and methods)2.1资料来源本文使用的资料包括:20152020年冬季(当年12月次年2月)随州城市空气质
22、量监测站逐小时PM2.5、CO、NO2、O3、SO2浓度观测数据,来源于湖北省生态环境厅随州生态环境监测中心.随州市空气质量国控监测站点共有3个,分别位于市委党校、市林业局和市立交桥位置,监测点位附近没有集中的生活区、商业区和工业区等人为源排放影响,但周边公路的交通源排放对监测点可能有一定影响.国控点污染物浓度数据的质量控制严格按照国家行业标准执行,以这3个国控点的污染物浓度算术平均值代表随州市污染物浓度的总体平均值.20152020年冬季随州气象观测站逐小时气象要素观测数据,包括降水量、气温、相对湿度和风速等,由随州市气象局提供.以上数据从随州国家观测站的逐月A文件中提取,经过严格的质量控制
23、,数据准确无误.2.2研究方法本研究采用近似包络法(AEM)在常规PM2.5浓度观测中提取一次PM2.5(PPM)和二次PM2.5(SPM)浓度.Chang等(2007)在估算二次气溶胶时,将清洁条件下PM2.5/CO比值同时视作污染条件下一次PM2.5与CO的比值.然而在清洁条件下二次气溶胶对PM2.5的贡献也是不可忽视的.为了减小在清洁条件下二次组分对一次PM2.5与CO的比值的影响,本研究参照Du 等(2020)利用AEM方法估算二次气溶胶.在这种方法中,CO被视为机动车、燃烧和其它天然颗粒物排放的一次PM2.5示踪剂,由于城区的汽车尾气和工业生产是CO的主要来源,因此单一时间段内CO的
24、来源变化相对稳定,对PM2.5/CO比值变化影响较小.选取无降水的清洁条件下(PM2.5 75 g m-3)PM2.5与CO数据,将每小时PM2.5与CO浓度的比值记为RA,一次PM2.5与CO浓度比值记为RP,在特定时间段内各种源排放是维持稳定的,即在一定的排放背景下RP值不变.由于环境大气中二次气溶胶的存在,RA始终大于RP.在绘制散点图中,多组RA值的连线可看作是近似包络线(Du et al.,2020),散点图的下包络线代表二次PM2.5对RP影响最小的情况,并在该情况下得到RP的稳健估计,从而估算出二次PM2.5的质量浓度.尽管AEM是在以往方法基础上做了改进,但该方法还是存在一定的
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