超薄氮化碳负载Pd纳米催化剂甲酸分解制氢性能.pdf
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1、第期艾兵,等:复合材料的合成与可见光催化性能第卷第期年月化 学 研 究 与 应 用 ,文章编号:()超薄氮化碳负载纳米催化剂甲酸分解制氢性能张镜予,于淼,辛建娇,崔凤娟,左春玲,马尚坤,邓庆芳(齐齐哈尔大学化学与化学工程学院,黑龙江齐齐哈尔)摘要:本文分别以尿素、双氰胺和三聚氰胺为前驱体,加水煅烧制备超薄氮化碳,并以其为载体制备了负载型基催化剂,用于甲酸分解制氢反应。通过射线衍射仪()、透射电子显微镜()、傅里叶红外光谱()和射线光电子能谱()等表征方法对所制备的材料的结构进行了分析,并测试了催化剂的产氢性能。结果表明,催化剂对甲酸制氢表现出优异的催化活性,在 时初始为。经分析发现,水分子剥离
2、的尿素分子所构建的薄层产生了更多的结构缺陷,提高了活性组分在载体表面的分散,有助于提高催化剂的催化性能。关键词:甲酸制氢;氮化碳;钯中图分类号:文献标志码:,(,):,(),(),(),()(),:;氢能是一种理想的可持续能源,因其清洁、高效、来源广泛等优点而受到广泛关注,但储运等问题限制了氢能的使用。甲酸(,)是一种很有发展前景的化学储氢材料,具有相当大的重氢能量密度、无毒、易获得。目前可以脱氢制氢气(),也可以脱水制()。对于甲酸分解催化剂体系的研究,主要为均相催化剂和多相催化剂。在现有的多相催化剂研究体系中,基催化剂被认为是在温和条件下甲酸分解制氢的高收稿日期:;修回日期:基金项目:黑龙
3、江省自然科学基金项目()资助;黑龙江省普通高等学校创新人才支持计划()资助联系人简介:邓庆芳(),女,副教授,主要从事多相催化研究。:化学研究与应用第卷选择性催化剂。其中,负载型催化剂,通过载体固定纳米粒子,得到高分散性超细的纳米粒子,避免了金属纳米粒子的聚集,通过金属纳米粒子与载体的协同作用,表现出优良的催化性能。常用的载体主要有金属有机骨架材料()、石墨烯、碳、二氧化硅、氮化碳、碳纳米管、沸石和大孔树脂等。氮化碳()是一种有前途的载体材料,但一步热解制备的氮化碳通常是块体状的,这难以有效分散表面金属纳米颗粒()。为了减小催化剂金属纳米粒子()由于聚集所导致的失活现象,通常需要在载体表面进行
4、分散以提高催化稳定性。因此,载体的性质至关重要。氮化碳的缺陷工程可以影响催化剂的表面性质,从而促进反应物在催化剂表面的吸附。尿素加水后煅烧,液态水分子可以转化为气体与尿素分解产生的内源性气体分子(和)形成缺陷,在内源气体的热气冲击剥离效应的辅助下,原位获得超薄的纳米薄片。本文以超薄氮化碳为载体,利用硼氢化钠()还原制备了基催化剂。将催化剂用于甲酸分解制氢中,考查了其甲酸分解制氢的反应性能,同时,对催化剂进行了结构表征,探讨了催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。实验部分 试剂和仪器硝酸钯()和硼氢化钠()购自阿达玛斯试剂公司,尿素()、甲酸()和甲酸钠()购自北京伊诺凯有限公司。三聚氰胺()、
5、双氰胺购自天津市光复化学试剂公司。实验过程用水均为去离子水。使用 衍射仪对样品进行射线衍射()分析。工作条件为 射线,管电压,管电流,扫速为。使用 透射电子显微镜()观察样品的形貌和粒径,加速电压为。使用傅里叶红外光谱仪对样品进行红外()光谱测量,光谱范围:。使用采用非单色 射线源()的 光谱仪(,)对样品进行射线光电子能谱()测量。碳质 线()用作校准结合能的参考。使用电感耦合等离子体发射光谱仪对样品含量进行定量分析。催化剂的制备 载体制备将 尿素溶解在 去离子水中。将溶液转移到有盖的陶瓷坩埚中并在 下空气气氛煅烧小时。将坩埚冷却至室温后,得到浅黄色超薄氮化碳纳米片产物,记为。在相同实验条件
6、下,不加水直接煅烧尿素和用双氰胺和三聚氰胺代替尿素,分别得到载体,和。催化剂制备称取 所制得的粉末,在超声处理下分散在 的去离子水中。将 金属前驱体()添加到悬浮液中搅拌小时。将 新鲜制备的 溶液滴入混合物中搅拌小时,离心分离后用去离子水充分洗涤次。然后将其置于 烘箱内干燥过夜得到 催化剂。用相同的方法还制备了,和 催化剂。甲酸脱氢的催化性能测试称取 催化剂加入装有 去离子水的圆底烧瓶中,将反应烧瓶与装满水的量气管连接,采用排水法记录产生气体的体积。将 甲酸和甲酸钠()的混合溶液(,)注入烧瓶后反应开始,记录反应时间和产生气体的体积。反应在,和下进行。催化剂的性能使用初始转换频率()进行评价。
7、初始的计算公式()如下:()其中,为大气压强,为反应产生的气体体积,理想气体常数(),是反应温度,单位为,是以计的催化剂中所含的金属量,是当反应转化率为时的反应时间。结果与讨论 催化剂表征图是不同载体制备的 的谱图。在图中可以看出,所有催化剂在为 出现第期张镜予,等:超薄氮化碳负载纳米催化剂甲酸分解制氢性能了衍射峰,对应于典型的石墨结构的()晶面,归属于共轭芳烃体系的层间堆叠结构,这证实了催化剂中存在氮化碳。表明在催化剂制备过程中,的晶相得到了很好的保留。然而,催化剂中,除了氮化碳的()衍射峰外,还在为 观察到明显的衍射峰,归属于石墨结构的()晶面,说明了双氰胺在这个阶段的聚合不完全,石墨相氮
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