“大气污染防治行动计划”执行以来我国夏季大气OH浓度变化的数值模拟.pdf
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1、9895.2112.21218Pollution Prevention and Control Action Plan Jj.Chinese Journal of Atmospheric Sciences(in Chinese),47(3):713-724.doi:10.3878/j.issn.1006-Danyuting,LIAO Hong,LlKe.etal.3.NumericalSimulationoConcentrations in China SincetheIentationoftheAirme张丹瑜婷,廖宏,李柯,等.2 0 2 3.:“大气污染防治行动计划”执行以来我国夏季大气
2、OH浓度变化的数值模拟.大气科学,47(3):7 13-7 2 4ZHANGMay 2023Chineclences2023年5月Vol.47 No.3第47 卷第3期学科“大气污染防治行动计划”执行以来我国夏季大气OH浓度变化的数值模拟张丹瑜婷廖宏李柯代慧斌顾梓会南京信息工程大学环境科学与工程学院/江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室/江苏省大气环境与装备技术协同创新中心,南京2 10 0 44摘要OH自由基是对流层中主要的氧化剂,是大气氧化性的重要表征。文章利用GEOS-Chem模式量化了20142 0 17 年“大气污染防治行动计划”执行以来,人为排放和气象因素变化对中国夏季
3、大气0 H浓度变化的贡献。模拟结果表明,2 0 142 0 17 年间夏季整个中国OH浓度呈现上升趋势,最大上升出现在30 N附近的华南地区。在华北平原地区,OH浓度也呈明显的上升趋势(0.110 moleculescma),而OH浓度比较高的珠江三角洲地区的OH变化趋势较小。敏感性试验结果表明,气象和人为排放变化都对2 0 142 0 17 年华北平原OH浓度上升有促进作用,但人为排放的贡献(OH增加10.0%)远大于气象的贡献(OH增加1.5%);OH浓度变化最大的南方地区主要是气象条件控制。进一步对气象因素分析发现,影响全国OH变化最重要的气象要素是太阳短波辐射,决定了2 0 142 0
4、 17 年中国0 H浓度增长趋势最大的区域。但在华北地区,2 0 142 0 17 年短波辐射略微减少的影响被边界层高度明显降低带来的OH增加所抵消。关键词同OH自由基GEOS-Chem模式?气象?人为排放文章编号10 0 6-98 95(2 0 2 3)0 3-0 7 13-12中图分类号P402文献标识码Adoi:10.3878/j.issn.1006-9895.2112.21218Numerical Simulation of Summertime OH Concentrations in China Sincethe Implementation of the Air Pollutio
5、n Prevention andControl Action PlanZHANG Danyuting,LIAO Hong,LI Ke,DAI Huibin,and GU ZihuiJiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Jiangsu Collaborative Innovation Center of AtmosphericEnvironment and Equipment Technology/School of Environmental Science and
6、Engineering,Nanjing University of Information Science&Technology,Nanjing210044Abstract The OH radical is the primary tropospheric oxidant,accounting for the oxidation capacity of the atmosphere.The GEOS-Chem model was used to examine the impact of anthropogenic emission and meteorological parameterc
7、hanges on summertime OH concentrations in China since the implementation of the Air Pollution Prevention andControl Action Plan.Our modeling results for the years 2014-2017 demonstrate that the summertime OH concentrations收稿日期2021-11-19网络预出版日期2022-01-21作者简介张丹瑜婷,女,1998 年出生,硕士研究生,主要从事大气污染与气候变化等领域的研究。E
8、-mail:通讯作者廖宏,E-mail:资助项目国家自然科学基金项目42 0 2 10 0 4Funded byNational Natural ScienceFoundationofChina(Grant42021004)Vol.47714ChineseSciences47卷科学in China exhibited an overall upward trend with the fastest increase occurring around 30N over eastern China;the NorthChina Plain was also simulated to have an
9、 obvious upward OH concentration trend of 0.1 X 10 molecules cm-3 a whilethe Pearl River Delta experienced a weak downward trend.Further sensitivity experiment simulations showed thatchanges in both meteorology and anthropogenic emissions over the years 2014-2017 contributed to the increases in OHco
10、ncentrations in the North China Plain,wherein the contribution of anthropogenic emissions was significantly larger thanthat of meteorology(10%vs.1.5%).Meteorology played a major role in OH concentration increase around 30N overeastern China.Further meteorological analysis demonstrated that the meteo
11、rological variable with the greatestcontribution was solar shortwave radiation,which can explain the changes in the OH concentrations over a large fractionof China during 2014-2017.However,the role of solar shortwave radiation was offset by the boundary layer height inimpacting the changes in OH con
12、centrations during 2014-2017 in the North China Plain.KeywordssOH radical,GEOS-Chem model,Meteorology,Anthropogenic emissions1引言近年来,我国以一次污染和二次污染共存的大气复合污染问题受到广泛关注。随着2 0 13年我国颁布的大气污染防治行动计划(简称“大气国十条”)的有效实施,一次空气污染物(如一次PM2.5、SO 2 等)的减少已经实现。但是,由于大气中的化学反应是非线性的(Lietal.,2019),一些二次空气污染物(例如:臭氧、硝酸盐)浓度呈上升趋势,对空气质
13、量达标提出了不小的挑战,也会对人类健康、植被和气候产生不利影响(Liuetal.,2019;Xue et al.,2020;Dang et al.,2021)。在中国的主要城市地区(例如华北平原),人为活动和生物源排放出较高浓度的污染物(如SO2、NO x、VOCs等)经过羟基自由基(OH)氧化,能够快速转化为硫酸盐、硝酸盐、有机气溶胶和臭氧等二次污染物(Shao et al.,2006;Zhang et al.,2008;Zhuetal.,2011),最终导致大气复合污染的出现。因此,为进一步改善我国空气质量、治理大气污染,有必要对OH自由基的变化趋势及影响因素进行研究。大气氧化剂是造成二次
14、污染发生的核心驱动力,其中OH作为对流层中的主要氧化剂,在很大程度上控制着大气的氧化能力(Luetal.,2019)。城市地区OH的主要来源由臭氧(O3)、亚硝酸(HONO)等光解产生;OH的主要汇是氧化NOx、VO Cs 等主要污染物或同HO2发生反应,控制着这些气体的去除和生命周期。因此,排放变化和气象条件都会影响OH自由基的化学收支。Ehhalt and Rohrer(2 0 0 0)研究表明在NOx浓度较低时,NO与HO2反应导致OH再生的过程占主导作用,而在NOx浓度较高时,NO2对OH的去除作用占主导作用。除此之外,在高VOCs地区普遍存在和NOx竞争OH自由基的过程,因此VOCs
15、和NOx二者的比值决定着OH浓度对排放变化的响应。气象条件的变化也对OH浓度有重要的影响。研究表明太阳辐射的强度与OH自由基的浓度具有高度的正相关(Ehhalt and Rohrer,2000;Lelieveld et al.,2004;Rohrer and Berresheim,2006;岳利等,2 0 16),表明太阳辐射是影响OH浓度的重要因素。Lelieveldetal.(2 0 0 4)通过主成分分析发现水汽的增加(H 2 O+O(D)2 O H)会导致OH自由基浓度的增加;而降水率的增加会引起H2O2的沉降,进而减少OH自由基的生成。在我国,已有一些学者对OH自由基开展监测并对其时
16、空分布特征、化学收支、影响因素等展开了相关研究(Luetal.,2013;杨闻达等,2 0 17;Maetal.,2019;Woodward-Massey et al.,2020;Yang et al.,2021)。O H 浓度由于受到太阳辐射的影响,夏季高,冬季低;日变化呈现出明显的单峰分布,午间的峰值与夜间值之间可能相差两个数量级以上(Luetal.,2019。在空间分布上,Luetal.(2 0 19)将观测结果分为三类:城市、偏远地区和森林地区,不同类别的OH日最大浓度都在10 10 moleculescm的范围内。与其他地区相比,城市地区OH日最大浓度相对较高,OH日最大浓度高值出现
17、在了珠江三角洲,为1510 moleculescm3。总体来说,目前针对OH自由基的观测研究覆盖范围比较有限,且研究的时段较短,对重点城市群甚至整个中国OH自由基的研究较少。所以目前很难从观测上对我国OH自由基的变化进行全面的认识。因此,本研究利用三维大气化学传输模型No.3715ZHANGDanyutinSimulation of Summertime OH Concentrations in China Since the.etal.Numerical3期张丹瑜婷等:大气污染防治行动计划”执行以来我国夏季大气OH浓度变化的数值模拟(G EO S-Ch e m)数值模拟的研究方法,考虑人为排
18、放和气象条件这两个因素对我国OH变化的影响。具体来说,本研究重点关注大气国十条执行以来我国夏季(6 8 月)OH的空间分布以及变化趋势,通过数值模型和统计模型相结合来解释OH的变化趋势、分离人为排放和气象影响,并量化每个气象要素的相对重要性。2资料与方法2.1GEOS-Chem模式本文应用MERRA-2再分析气象数据驱动的嵌套版本的全球三维大气化学传输模式(GEOS-Chem,版本11-0 1)),模拟2 0 142 0 17 年夏季(6 8月)OH浓度的变化。在嵌套区域(亚洲11S55N,6 0 150 E)上,模型水平分辨率为0.50.625,垂直方向上共47 层。初始边界场中所有物种的浓
19、度由2 2.5水平分辨率的全球GEOS-Chem模拟提供。GEOS-Chem模型包含了详细的HOx-NOx-VOC-O3-气溶胶化学过程,并充分考虑了人为排放以及气象因素的共同作用。模拟区域中的人为排放数据来自中国多尺度排放清单(MEIC),其中包括了农业、工业、电力、住宅和交通部门的排放的CO、SO 2、NO x、NH 3、VO Cs 和一次气溶胶等,在 2 0 142 0 17 年间 CO、SO 2、NO x、NH 3、VO Cs的排放量分别减少了16.8%、48.5%、13.0%、1.9%、1.7%(Z h e n g e t a l.,2 0 18)。中国以外亚洲其他地区的人为排放数据
20、来自MIX排放清单(Lietal.,2017)。生物源排放的VOCs是根据MEGANv2.1模型计算得到的(Guentheretal.,2012)。模式中所用到的气象数据是由美国宇航局(National Aeronautics and Space Administration,NASA)提供的MERRA-2再分析数据;相比于MERRA数据集,使用了更加先进的数据同化系统,水平分辨率为0.50.6 2 5(纬度方向约50 公里)。本文不仅使用该数据集作为驱动全球三维化学传输模型GEOS-Chem模拟试验的气象场,也使用该数据集中太阳短波辐射、温度、湿度、风场、边界层高度、海平面气压等气象要素进行
21、逐步多元线性回归分析,量化每个气象要素的相对重要性。MERRA-2再分析数据可从NASA相关网页(https:/gmao.gsfc.nasa.gov/reanalysis/MERRA-2/2021-07-13处获取。2.2数值试验设计大气国十条于2 0 13年9月颁布,力争到2 0 17年全国空气质量总体改善,在此期间SO2、NO 2、CO等一次污染物的减少已经实现,但一些二次污染物呈现增加的趋势,因此有必要对这段时间的大气氧化性进行研究。所以文章选取了2 0 142 0 17年作为研究时段,来研究大气国十条执行以来人为排放以及气象条件对我国夏季OH浓度变化趋势的影响,本文设计了三组试验(见表
22、1):(1)基准试验(Base),同时考虑人为排放和气象场的变化,对2 0 142 0 17 每年的OH浓度进行模拟,目的是研究大气国十条执行以来OH浓度的变化趋势,并与观测到的OH浓度进行对比,验证模式的合理性。(2)MET17_EM14试验,采用2 0 17 年气象场和2 0 14年排放清单;MET17_EM14试验结果减去基准试验(Base)2 0 14年的结果,代表了20142 0 17 年气象条件的变化对0 H浓度的影响。(3)EM 17 _M ET 14试验,采用2 0 17 年排放清单和2 0 14年气象场;EM17_MET14试验结果减去基准试验(Base)2 0 14年的结果
23、,代表了2 0 142017年人为排放变化对OH浓度的影响。通过以上三组试验,我们可以更加直观的了解大气国十条执行以来中国夏季人为排放和气象变化对OH浓度变化的贡献。2.3逐步多元线性回归模型首先从MERRA-2再分析数据中挑选出可能影响OH浓度变化的气象变量,主要有地面2 m温度(T 2)、日最高温度(Tmax)、地表入射短波辐射通量(SWGDN)、10 0 0 h Pa 的相对湿度(RH1000)、10米高度经向风(U10)、10 0 0 h Pa 经向风(U1000)850hPa经向风(U850)、50 0 h Pa 经向风(U500)、10米高度纬向风(V10)、10 0 0 h Pa
24、 纬向风(V1000)850hPa纬向风(V850)、50 0 h Pa 纬向风(V500)边界层高度(PBLH)、海平面气压(SLP)、总云量(TCC)和降水量(Rainfall)。分别计算这些气象变量的2 4h平均值,其中PBLH、T C C、U10、V10 还计算了它们白天0 8:0 0 16:0 0(北京表1GEOS-Chem敏感性试验设计Table1Configurations of the GEOS-Chem experiments敏感性试验名称气象场年份人为排放年份Base20142017年20142017年MET17_EM142017年2014年EM17_MET142014年2
25、017年716Vol.47ChineseericSciences47卷科学时,下同)的平均值(Lietal.,2019;Chenetal.,2020),总共2 0 个气象变量。接着,为了去除资料中的高频天气波动,对所有资料进行5天滑动平均(Krishnamurthy and Shukla,2000;Ren et al.,2015);为了去除资料季节内的变化,对逐日数据减去该日的多年平均值(2 0 142 0 17 年)。例如第m年的第n天的平均OH浓度为R(m,n),则该日的异常值R(m,n)为Rc(n)=(1)4R(m,n)=R(m,n)-Rc(n).(2)将预处理后的2 0 个气象变量以及
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