高温热浪下江苏省典型臭氧污染过程的特征及成因分析_楚翠姣.pdf
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1、第 42 卷第 6 期气象科学Vol 42,No62022 年 12 月Journal of the Meteorological SciencesDec,2022楚翠姣,梁进,孙旭光,等高温热浪下江苏省典型臭氧污染过程的特征及成因分析气象科学,2022,42(6):742-753CHU Cuijiao,LIANG Jin,SUN Xuguang,et alCharacteristics and mechanisms of typical ozone pollution episode during heat wavesin Jiangsu ProvinceJournal of the Met
2、eorological Sciences,2022,42(6):742-753高温热浪下江苏省典型臭氧污染过程的特征及成因分析楚翠姣1,2梁进3孙旭光2钟声1房佳蓓2陆维青1(1 江苏省环境监测中心,南京 210019;2 南京大学 大气科学学院,南京 210023;3 江苏科技大学 海洋学院,江苏 镇江 212003)摘要基于环境空气质量监测数据,本文分析了 2022 年 6 月 1418 日高温热浪期间江苏省臭氧污染过程的时空变化特征,并结合天气形势、WF-CMAQ 模拟和典型城市大气超级站挥发性有机物(VOCs)在线监测数据进行了成因分析。结果表明:高温热浪期间,江苏省 13 个地级城市
3、臭氧污染超标率达 96.9%,中度污染超标率为 27.6%,臭氧日最大 8 h(MDA8 O3)峰值质量浓度高达260.0 g m3。南通市、无锡市、苏州市 3 个典型城市臭氧质量浓度的日变化特征显示,0713 时臭氧质量浓度增长率在 27.9%46.7%,多个时段净增量超过 40.0 gm3。利用 WF-CMAQ 模型对污染过程进行了数值模拟、过程分析和溯源分析。结果显示,典型城市白天小时平均光化学贡献在 24.533.0 g m3之间,稳定高值的光化学贡献,叠加持续稳定或突发的传输贡献,导致此次高温热浪下臭氧质量浓度爆发式升高,出现峰值污染。在偏南风的影响下,省外污染源来自浙江省贡献最高,
4、在 13.9%33.8%,其中无锡市和苏州市受浙江省外源影响较大。此外南通市大气超级站 VOCs 在线监测结果显示,臭氧污染期间逐日 VOCs 体积分数在 45.510983.6109之间,整体处于高值水平,臭氧生成潜势(OFPs)贡献排名前十的物种以烯烃和芳香烃物质为主。关键词高温热浪;臭氧污染;过程分析;区域传输;挥发性有机物;臭氧生成潜势分类号:X51doi:1012306/2022jms0087文献标识码:A收稿日期(eceived):2022-07-16;修改稿日期(evised):2022-09-11基金项目:国家重点研发计划项目(2022YFE0106600);国家自然科学基金资
5、助项目(41505059;41775074);江苏省环境监测科研基金项目(2111);江苏省 PM2.5与臭氧协同控制重大专项(2019023)通信作者(Corresponding author):楚翠姣(CHU Cuijiao)chucj njueducnCharacteristics and mechanisms of typical ozone pollution episodeduring heat waves in Jiangsu ProvinceCHU Cuijiao1,2LIANG Jin3SUN Xuguang2ZHONG Sheng1FANG Jiabei2LU Weiqin
6、g1(1 Jiangsu Environmental Monitoring Center,Nanjing 210019,China;2 School of Atmospheric Sciences,Nanjing University,Nanjing 210023,China;3 School of Oceanography,Jiangsu University of Science and Technology,Jiangsu Zhenjiang 212003,China)AbstractBased on air monitoring data,this study analyzes cha
7、racteristics of the ozone pollutionepisode during heat waves on June 14 to 18,2022 Combined with synoptic situation,WF-CMAQ modelsensitivity experiments,and online monitoring data of Volatile Organic Compounds(VOCs)from urbanatmospheric chemical super site,the study investigates mechanisms of the po
8、llution episode The resultsshow that 96.9%of cities exceed O3pollution standards,27.6%of cities exceed moderate standard,thepeak of daily maximum 8-hour average O3(MDA8 O3)reaches 260.0 g m3 The ozone concentrationgrowth rate during 0700 BST-1300 BST in heavily polluted cities of Nantong,Wuxi and Su
9、zhou rangesfrom 27.9%-46.7%,with net increasing of more than 40.0 g m3in several hours According to WF-CMAQ simulation results,daytime photochemical contribution in typical city is between 24.5-33.0g m3 Stable and high photochemical contribution,combined with continuous or sudden transportcontributi
10、on,leads to rapid increase of ozone concentration and emergence of peak pollution during heatwaves Under mainly southerly wind,emission sources outside the province come from Zhejiang with thehighest contribution,ranging from 13.9%-33.8%Wuxi and Suzhou are the most severely affected citiesby Zhejian
11、g pollution transport In addition,online VOCs monitoring data from Nantong Atmosphericchemical super site performs that daily VOCs volume fraction is between 45.5109-83.6109duringozone pollution,at a high level overall The top 10 species of OFPs contribution are mainly olefin andaromatic hydrocarbon
12、sKey wordsheat wave;ozone pollution;process analysis;regional transport;VOCs;OFPs引言近地面臭氧对人体健康和生态系统存在潜在危害1-2,高质量浓度臭氧会对人体呼吸系统和循环系统产生健康风险,会损害植物叶片,导致粮食作物减产。近年来,在“大气十条”推动下,颗粒物质量浓度明显改善,但以高质量浓度臭氧为标志的严重光化学污染事件频繁出现,成为城市空气质量关注的焦点。已有观测和数值模拟试验研究表明3-6,臭氧污染与气象条件有着密切关系,气温高、太阳辐射强、相对湿度小有利于臭氧局地光化学生成。利用近地面空气质量监测数据对长三角
13、区域臭氧污染事件的研究结果表明7-8,高温和长时间日照等气象条件下易出现臭氧质量浓度高值,造成臭氧污染事件。我国气象上通常把日最高气温达到或超过 35 时称为高温,连续 3 d 及以上的高温天气过程称为高温热浪天气事件9。在全球气候变暖背景下,高温热浪天气事件频发10,期间常伴随高质量浓度臭氧污染,已有研究指出11-12,光化学反应增强是引起高温热浪下臭氧质量浓度增加的重要原因,造成臭氧质量浓度最大增加约24.0 g m3。基于精细化地面观测和空气质量模型模拟对臭氧污染形成机制的研究表明5,13-14,风场对污染物输送具有重要影响,区域污染物输送也是造成臭氧高质量浓度重污染事件发生的重要原因,
14、上风向排放源质量浓度对下风向区域臭氧质量浓度影响较为明显。从臭氧前体物看,近地面臭氧主要来自挥发性有机物(VOCs)与氮氧化物(NOx)的大气光化学反应生成。已有研究指出15,当前长三角地区臭氧生成对 VOCs 较为敏感,臭氧质量浓度主要受 VOCs 控制。江苏省近年来也逐步开展了 VOCs 观测和数值试验研究,基于 2015 年 VOCs 排放清单的研究发现16,人为源排放量居前五位的物种分别为烷烃、芳香烃、烯烃、含氧挥发性有机物(OVOCs)和卤代烃。由于 VOCs 化学组成复杂且化学活性对臭氧生成存在显著差异,不同地区不同时段 VOCs 物种构成也存在明显差异。对 2013 年 8 月南
15、京市区 VOCs 在线连续自动监测的研究指出17,观测期间 VOCs 平均体积分数为 52.0109,已超过北京(污染状况相近情境下比较),VOCs 污染较为严重,体积分数占比大小分别为烷烃OVOCs烯烃芳香烃。对 2019年 8 月 13 日9 月 30 日江苏省 13 市 VOCs 离线监测数据的分析发现18,臭氧质量浓度处于污染状态时的 VOCs 体积分数高于优、良状态。2022 年 6 月中旬我国华北大部、华东北部等地区出现较大范围持续高温天气,涉及河北、河南、山东、江苏、山西、陕西、内蒙古等多个省份,26 个国家级气象站日最高气温突破当地 6 月历史观测极值19。受大范围高温天气影响
16、,华北大部、华东北部等地区出现明显的臭氧污染过程,河北省和山东省部分城市达中至重度污染。江苏省自 6 月 14 日开始全省范围臭氧污染,至 18 日 7 个城市达中度污染水平,经历了该年首次夏季高温热浪下持续臭氧重污染过程。江苏省位于长江经济带下游,是长三角经济发达省份之一,人口密集,工业集中,污染物排放量大,臭氧前体物质量浓度偏高,臭氧污染呈现逐年上升趋势,已经成为制约环境空气质量持续改善的重要因素,开展臭氧污染特征和成因分析具有重要意义。本文选取 2022 年 6 月 1418 日江苏省高温热浪期间的典型臭氧重污染过程,基于环境空气质量监测数据分析了此次臭氧污染的时空变化特征,并结合气象资
17、料、WF-CMAQ 模式模拟和典型城市大气超级站VOCs 在线监测数据探讨此次污染过程的成因,以期为江苏省臭氧污染防治及联防联控提供参考。3476 期楚翠姣,等:高温热浪下江苏省典型臭氧污染过程的特征及成因分析1数据与方法11数据来源本文选取 2022 年 6 月 1418 日高温热浪期间江苏省一次典型臭氧重污染过程,基于省内 92 个环境空气质量监测站点(图 1a)臭氧小时质量浓度实况数据,分析此次臭氧污染过程的时空变化特征。参照国家生态环境部环境空气质量指数(AQI)技术规定(HJ6332012)的相关评价方式,臭氧质量浓度采用小时质量浓度和日最大 8 h 滑动平均质量浓度(Maximum
18、 8-hour Average,MDA8 O3)两种指标表征方式。同时采用臭氧质量浓度增长率表示臭氧小时质量浓度变化速率,即计算后 1 h 臭氧质量浓度与前 1 h 臭氧质量浓度差与前 1 h 质量浓度的比值,正值表示臭氧质量浓度上升,负值表示臭氧质量浓度下降。气象要素数据来自江苏省气象局气象观测站逐时气象实况数据,主要气象要素包括气压、气温、相对湿度、风速和风向。由于此次臭氧污染过程中,南通市污染程度最重,故本文还收集了该市大气超级站 VOCs 在线监测数据,用以说明污染过程中 VOCs 的分布特征。该站设在市环保公园内环境教育馆楼顶(31.99N,120.94E),测站 1 km 外有道路
19、、住宅、汽车加油站、工地和工业等污染源。VOCs 监测仪器为武汉天虹 研 发 的 在 线 挥 发 性 有 机 物 自 动 监 测 仪TH300B,采用超低温空管捕集与气相色谱质谱联用检测技术,可对环境空气中 VOCs 质量浓度进行在线连续监测,体积分数检出限范围为 0.0081090.05109。为衡量各 VOCs 物种反应活性对臭氧生成潜势的影响,Carter20 定义了增量反应活性(Incremental eactivity,I),即在给定气团 VOCs混合物中,加入或去除单位特定 VOCs 所产生的臭氧质量质量浓度变化。通常 VOCs 物种反应越快,I 值越大,当改变气团中 VOCs 与
20、 NOx 质量质量浓度比值,使得 I 值最大称为该 VOCs 物种最大增量反应活性(MI)。本文采用 Carter20 研究得到的MI 修正值来计算臭氧生成潜势(Ozone FormationPotentials,OFPs),计算公式如下:OFPi=MIi VOCsi,(1)其中:VOCsi为观测期间环境空气 VOCs 质量质量浓度,单位为 gm3;MIi为该 VOCs 物种最大增量反应活性系数。12模式介绍与设置本文模拟试验采用 WF-CMAQ 模式,由美国环境预测中心 NCEP、美国国家大气研究中心 NCA和美国环保署 EPA 共同开发的中尺度天气预报空气质量耦合模式。该模式核心有中尺度气
21、象模式、污染排放模式和多尺度空气质量模式,气象模块与化学传输模块在时间和空间上完全耦合。模式模拟采用 Lin 微物理参数化方案、TM 长波辐射方案、Goddard 短波辐射方案、Noah 陆面方案、YSU 边界层方案。长三角地区采用上海环境科学研究院人为源排放清单21,其他地区采用清华大学MEIC 亚洲人为源排放清单22,生物源排放采用MEGAN 模型。选取 2022 年 6 月 1219 日为模拟研究时段,即 6 月 12 日 00 时至 19 日 24 时(北京时,下同),并剔除 6 月 12 日 00 时至 13 日 24 时的起转时间,对 6月 1418 日模拟结果进行分析。模拟采用
22、3 层嵌套(图 1b),最外层区域覆盖东亚大部分地区,第二层区域覆盖江苏省及周边地区,最内层主要集中覆盖江苏省,水平分辨率分别为 27、9 和 3 km,垂直分层为 35 层,选取此次污染过程中污染较重的南通市、无锡市、苏州市和盐城市 4 个城市进行臭氧污染溯源比较。模式模拟使用气象资料来自 NCEP FNL 全球再分析数据,网格分辨率为11,时间分辨率为6 h。13模拟评估方法基于地面观测数据对 WF 模拟的气象要素(气温、相对湿度、风速和风向),以及 CMAQ 模拟的6 月 1418 日南通市、无锡市、苏州市和盐城市臭氧质量浓度数据,采用皮尔逊相关系数()、平均分数偏差(Mean Frac
23、tion Bias,MFB)、平均分数误差(Mean Fraction Error,MFE)来衡量数值模拟的准确度。相关系数反映模拟与观测的相关程度,即趋势是否一致,MFB 反映模拟对观测的相对偏离,即观测值和模拟值均值或量级的差异,MFE 反映模拟对观测的绝对偏差。各个统计量的定义如下:=ni=1(xm?xm)(xo?xo)ni=1(xm?xm)2ni=1(xo?xo)2,(2)MFB=ni=1(xm xo)ni=1xo 100%,(3)MFE=ni=1|xm xo|ni=1xo 100%。(4)其中:xm为模拟值;xo为观测值;n 为样本量。447气象科学42 卷图 1(a)江苏省环境监测
24、站点分布;(b)WF-CMAQ 模拟三层嵌套区域Fig1(a)Location of monitoring stations in Jiangsu Province;(b)domains for WF-CMAQ simulation2结果分析21臭氧污染特征图 2 给出了 1418 日高温热浪期间江苏省 13市 MDA8 O3实况质量浓度的空间分布。根据现行的环境空气质量标准(GB3095-2012),14 日和 18日,除泰州市和南通市外,其他 12 市均超过 160.0g m3,达到轻度污染水平,当日城市超标率为92.3%,1517 日城市超标率为 100%,整体高温热浪期间城市污染超标率
25、高达 96.9%,中度污染超标率为 27.6%。从各市质量浓度看,13 市最大 MDA8O3质量浓度在 194.0260.0 gm3,除连云港市和泰州市外,其他 10 市最大 MDA8 O3质量浓度均超过 215.0 gm3,其中南通市连续 3 d 均超过215.0 g m3,最高值为 260.0 gm3。从全省平均看,1418 日全省平均 MDA8 O3质量浓度在179.0215.0 g m3之间,平均质量浓度为 202.0g m3,其中 18 日为 215.0 gm3,达中度污染水平。与高温热浪前期(1013 日)臭氧平均质量浓度相比,臭氧质量浓度绝对增量为 70.0 gm3,增幅超过 5
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