高效蓝光无铅钙钛矿Cs_3...u_2I_5的缺陷性能研究_孟亚萍.pdf
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1、宝鸡文理学院学报(自然科学版),第 卷,第期,第 页,年 月 (),:高效蓝光无铅钙钛矿 的缺陷性能研究孟亚萍,王玉,李英杰,朱倩倩,孟朝琰,李文乐,尹媛(宝鸡文理学院 物理与光电技术学院,陕西 宝鸡 ;宝鸡文理学院 机械工程学院,陕西 宝鸡 ;宝鸡文理学院 数学与信息科学学院,陕西 宝鸡 )摘要:目的研究高效蓝光无铅钙钛矿 的光电性质和缺陷特性。方法采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法进行研究。结果与结论 的低对称性破坏了跃迁禁阻从而实现了跃迁的过程,这是因为 具有较大的跃迁矩阵和较高的跃迁几率,从而增加了辐射复合的几率。良好的缺陷容忍度拓宽了其热弛豫和辐射复合的途径,从而实现了高效的蓝
2、致发光效应。关键词:蓝光;无铅钙钛矿;缺陷容忍度;跃迁矩阵中图分类号:文献标志码:文章编号:(),(,;,;,):,:;在过去的几十年里,金属卤化物钙钛矿,比如 (,),因具有高的光电转换效率、超高的光致发光量子产率、良好的颜色纯度以及特殊的缺陷性质等,被证明在太阳能电池、发光二极管、光电探测器 和激光器 等领域具有非常大的应用潜力。遗憾的是,铅元素的固有毒性以及这些钙钛矿材料对光、热和湿度的敏感性阻碍了其商业化应用。为了解决这些问题,元素替换策略已被证明是一条可行的途径。因此,铅元素就可以用无毒的阳收稿日期:,修回日期:基金项目:国家自然科学基金青年项目();陕西省创新人才推进计划青年科技新
3、星项目();国家级大学生创新创业训练计划项目()作者简介:孟亚萍(),女,山东菏泽人,在读硕士研究生,研究方向:凝聚态物理 :通讯作者:尹媛(),女,陕西宝鸡人,副教授,博士,硕士生导师,研究方向:凝聚态物理 :离子替换掉,包括:()二价阳离子替换铅离子形成无铅二价钙钛矿,比如 ,可以为 或 ;()多价阳离子替换铅离子形成无铅的双钙钛矿(或 )或纳米晶体,。然而,无铅二价钙钛矿有限的光吸收和光电转换效率仍然制约其进一步的发展,对于无铅的双钙钛矿和纳米晶体也因其低效率的光致发光量子产率而未能得到实际应用。例如,在立方晶相的双钙钛矿 中,带边处价带顶和导带底之间的跃迁禁阻 会严重影响光吸收和光致发
4、光量子产率。而导致这一结果的根本原因是双钙钛矿在立方相中具有极高的对称性,从而在带边处产生了奇偶禁阻跃迁。基于上述背景,低维非铅金属卤化钙钛矿材料因量子限制效应而具有较高的光致发光量子产率而受到了人们的广泛关注 。可喜的是,新型零维全无机铜基卤化钙钛矿材料 在单晶和薄膜中的光致发光量子产率分别为 和,蓝光发射波长为 ,理论计算得到 的激子结合能为 ,这一结果比 的激子结合能高大约 。高对称性 有着共角的 八面体结构,被 离子包围,带边处的导带底主要是由 的轨道组成,价带顶是由 的轨道和卤族元素的轨道组成。而对称性较低的 却呈现出空间孤立的 聚合物,其带边处的导带底主要是由 的轨道和的轨道组成,
5、而价带顶则是由 的轨道和的轨道耦合而成,这样价带顶的位置要比 局域化程度更高一些。这一结果表明,对称性较低的 中的 聚合物能获得较高的激子结合能。此外,报道称,中 的这种框架结构可能会导致较强的激子限制效应和自陷激子的发射效应 。虽然零维 的光学性质和激子效应已被报道,但对其具有较高的光致发光量子产率的物理机理还没有定论。本文基于第一性原理计算,重点研究了 的晶体结构、光电性质和缺陷特性。从带边处跃迁禁阻的破坏、辐射复合几率的增加以及辐射复合路径的拓宽等方面解释了 光致发光量子产率较高的现象。计算方法该工作是基于 密度泛函理论展开的,采用标准的投影缀加平面波展开方法对内部原子进行处理,对于交换
6、关联势,采用的是广义梯度近似 下的 ()赝势。基本函数下的截断能设为 ,在该截断能下所有的计算均有效收敛;同时,对于包含 个原子的原胞,网格点设为。在缺陷计算中,计算模型基于 个原子的超晶胞展开,即对原胞进行的扩胞。然后在超晶胞的中心位置取出、添加或者替换原子以产生本征缺陷。在对缺陷的形成能和跃迁能级计算中采用混合方案,即结合处理总能的特殊点法和处理缺陷能级的点方法,这种方法对总能和缺陷能级分别可以做出更为精确的处理。原子位置和晶胞尺寸的优化精度为 。带电量为的缺陷,其形成焓(,)的计算公式如下:(,)(,)()()()()其中,(,)是电荷量为的含缺陷超晶胞的总能量,()是不含缺陷超晶胞的总
7、能量,是产生缺陷结构时加入或移除原子的个数,是单质的能量,是对应元素的化学势,是价带顶的能量,是相对于价带顶的费米能级,费米能级分布在整个带隙间。此外,在所有的带电缺陷计算中,还需要加入相对于参考电势的修正项。缺陷体系从电荷态到电荷态的转变能级计算公式如下:()(,)(,)()()结果与讨论 的晶体结构性质铜基卤化钙钛矿 呈现出正交晶系的六面体晶体结构,其空间群为 (),如图所示。其原胞的晶格常数为:,。该 晶 体 结 构 是 由 离 子 包 围 的 聚合物组成,每一个 聚合物包含共棱的 四面体和 三角形。的正交晶系对称性比共角八面体的正交晶系钙钛矿对称性偏低,此外,不同元素的不同占据位置导致
8、了 有着更为复杂的晶体结构,尤其是 原子和原子。在缺陷研究中考虑了种位置、种 位置和种 位置,研究发现,不同的 位置和 位置并不会产生异第期孟亚萍 等高效蓝光无铅钙钛矿 的缺陷性能研究样的缺陷性质。图具有 空间群的 正交晶体结构 的光电性质为了研究 这种复杂晶体结构的对称性问题,基于密度泛函理论进一步研究了其电学和光学性质。图()表示 在点处的带隙值为 。从图()的分波态密度可以清晰地看出,带边处价带顶主要由 轨道和 轨道贡献,而导带底则主要由 轨道和 轨道耦合而成,并含有少量的 轨道。因此,电子和空穴之间的波函数分布差异较小,导致重叠面积增加,辐射复合概率提高。与铜离子和碘离子不同的是,铯离
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