椰壳-污泥基生物炭对水中染料的吸附性能研究.pdf
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1、车连发1袁 张洁2袁 方健1袁 杨永奎2渊1.中海油天津化工研究设计院有限公司袁 天津300131曰 2.天津大学 环境科学与工程学院袁 天津300350冤近年来袁 利用污泥作为原材料制备生物炭去除染料废水的研究备受关注咱员暂遥 粤澡皂葬凿 等咱2暂以污泥基生物炭吸附亚甲基蓝袁 对亚甲基蓝的去除率可以达到 怨苑援园豫遥 目前袁 市政污水污泥含碳量不高袁 所制备出的生物炭存在吸附能力低等问题遥 而椰壳是一种重要的农业废弃物袁 其组分主要包含半纤维素尧摘要院 为考察椰壳原污泥基生物炭对于水中染料的吸附性能袁 开展了生物炭对水中亚甲基蓝和活性艳蓝的吸附动力学尧 等温吸附尧 吸附热力学尧 影响因子等机
2、理分析遥 结果表明袁 该生物炭对染料的吸附过程更符合准二级动力学和 蕴葬灶早皂怎蚤则 模型遥 在温度为 猿缘 益尧 责匀 值为 苑援园尧 生物炭投加量为 圆援缘 早辕蕴尧 吸附平衡时间为 远园 澡 条件下袁亚甲基蓝和活性艳蓝最大理论吸附量分别达到 苑援愿园 和 员愿援圆愿 皂早辕早遥 该生物炭对亚甲基蓝和活性艳蓝的吸附能力随温度升高而提高袁 表现为吸热反应遥 随着 责匀 值增加袁 生物炭对活性艳蓝的单位吸附量逐渐下降袁 对亚甲基蓝吸附量逐渐提高遥 随着生物炭投加量增加袁 其对 2 种染料的吸附量逐渐减少遥 总体上袁 椰壳原污泥基生物炭对染料吸附过程以化学吸附为主袁 仔原仔 吸附效应尧 氢键和静
3、电相互作用是吸附过程的主要作用力遥关键词院 生物炭曰 污泥曰 椰壳曰 吸附曰 染料曰 热解中图分类号院 载苑03.5曰 X788文献标志码院 粤文章编号院摇员园园怨原圆源缘缘渊圆园23冤园4原园园29原园6Study on adsorption performance of coconut shell-sludge basedbiochar on dyes in water悦匀耘 蕴蚤葬灶枣葬1袁 在匀粤晕郧 允蚤藻圆袁 云粤晕郧 允蚤葬灶员袁 再粤晕郧 再燥灶早噪怎蚤圆渊1.CNOOC Tianjin Chemical Research and Design Institute Corpor
4、ation,Tianjin 300131,China;2.School ofEnvironmental Science and Engineering,Tianjin University,Tianjin 300350,China冤Abstract院 In order to investigate the adsorption capacity of coconut shell-sludge based biochar on dyes inwater,the mechanism analysis on the adsorption kinetics,isothermal adsorption,
5、adsorption thermodynamics andinfluencing factors of biochar for methylene blue and reactive brilliant blue dyes in water were carried out.Theresults showed that,the adsorption process of coconut shell-sludge based biochar for dyes was much more fittingwith pseudo-second order kinetics and Langmuir m
6、odel.Under the condition that the temperature was 35 益,thepH value was 7.0,the biochar content was 2.5 g/L,the adsorption equilibrium time was 60 h,the maximum theo鄄retical adsorption capacity of methylene blue and reactive brilliant blue reached 7.80 and 18.28 mg/g respective鄄ly.The adsorption capa
7、city of the biochar on methylene blue and reactive brilliant blue increased with the in鄄crease of temperature,showing an endothermic reaction.With the increase of pH value,the unit adsorption ca鄄pacity of the biochar on activated brilliant blue and methylene blue gradually decreased and increased re
8、spec鄄tively.With the increase of the biochar dosage,the adsorption capacity of it on the mentioned two kinds of dyesdecreased gradually.In general,the adsorption process of coconut shell-sludge based biochar for dyes is mainlychemical adsorption,and 仔-仔 adsorption effect,hydrogen bond and electrosta
9、tic interaction are the main forcesduring the adsorption process.Keywords院 biochar;sludge;coconut shell;adsorption;dyes;pyrolysis椰壳-污泥基生物炭对水中染料的吸附性能研究工业用水与废水陨晕阅哉杂栽砸陨粤蕴 宰粤栽耘砸 驭 宰粤杂栽耘宰粤栽耘砸灾燥造援54晕燥援4Aug.袁 2023窑 29 窑工业用水与废水陨晕阅哉杂栽砸陨粤蕴 宰粤栽耘砸 驭 宰粤杂栽耘宰粤栽耘砸灾燥造援54晕燥援4Aug.袁 2023纤维素和木质素等袁 且具有灰分含量低尧 密度高尧机械强度高等优点
10、袁 是一种非常有应用潜力的共热解农残有机物遥 目前关于椰壳与污泥共热解制备的生物炭对染料的去除效果及机理还不清楚遥本研究利用所制备的椰壳原污泥基生物炭吸附去除水中亚甲基蓝和活性艳蓝袁 开展吸附动力学和吸附热力学试验袁 并对试验数据进行模型拟合袁 同时分析了温度尧 责匀 值尧 生物炭投加量尧 共存离子等因素对吸附效果的影响袁 最后对椰壳原污泥基生物炭吸附机理进行了解析遥员材料与方法员援员试剂与仪器试剂院 亚甲基蓝尧 活性艳蓝袁 均为分析纯遥仪器院阅砸远园园园 型紫外可见光分析仪尧 杂运原郧园源员圆猿运 真空气氛管式电炉尧 陨砸粤枣枣蚤灶蚤贼赠原员杂 傅里叶变换红外光谱仪尧 杂匀在原月 水浴恒温振
11、荡器遥1.2试验材料试验所用椰壳购自海南省某农产品加工厂袁责匀 值为 苑援猿袁 灰分含量为 员园援远豫遥试验所用污泥取自天津市某市政污水处理厂袁责匀 值为 苑援员袁 灰分含量为 缘圆援员豫遥员援3试验方法员援3援员椰壳原污泥基生物炭制备用纯水清洗椰壳袁 除去其表面粘附的灰尘尧 砂砾等杂质袁 在烘箱 愿园 毅悦 烘干后袁 粉碎过 员园园 目筛袁 热解前在 员园缘 益 烘干 圆源 澡遥 椰壳与污泥以质量比为 1 颐 4 比例充分混合遥 置于管式炉中袁 在 远园园益尧 停留时间为 员 澡尧 氮气通气速率为 园援缘 蕴辕皂蚤灶 的条件下热解袁 得到椰壳原污泥基生物炭遥 所制备生物炭含碳量为 圆怨援源豫
12、袁 匀辕悦 比为 园援园源袁 比表面积为愿猿援园 皂圆辕早袁 中值孔径为 缘援愿 灶皂遥员援3援圆椰壳原污泥基生物炭吸附试验渊1冤 吸附动力学试验遥 采用批处理试验方法袁每种染料设定 2 组不同浓度袁 亚甲基蓝质量浓度设为 员缘 和 猿缘 皂早辕蕴袁 活性艳蓝质量浓度设为 缘园 和员园园 皂早辕蕴遥 利用磷酸盐缓冲液调节溶液 责匀 值为苑援园袁 加入 园援园缘 早 的生物炭到 圆园 皂蕴 反应体系袁 即反应体系中生物炭投加量为 圆援缘 早辕蕴遥 该反应体系在水浴温度为 圆缘 益袁 转速为 员缘园 则辕min 的水浴摇床上避光振荡袁 依次在反应时间为 园尧 园援缘尧 员尧 圆尧 源尧远尧 愿尧
13、员圆尧 圆源尧 猿远尧 源愿 和 远园 澡 时取样袁 过 园援源缘滋皂 滤膜后得到待测水样遥渊2冤 等温吸附试验遥 设置 远 个不同染料浓度渊亚甲基蓝院 员园尧 圆园尧 圆缘尧 猿园尧 源园尧 缘园 皂早辕蕴曰 活性艳蓝院 圆园尧 源园尧 远园尧 愿园尧 员园园尧 员圆园 皂早辕蕴冤袁 吸附反应温度为 员缘尧 圆缘 和 猿缘 益袁 溶液 责匀 值为 苑援园袁 生物炭投加量为 圆援缘 早辕蕴袁 废水量为 圆园 皂蕴袁 在摇床振荡 远园 澡 后取样袁 过 园援源缘 滋皂 滤膜后分析染料浓度遥渊3冤 单因素试验遥 调节 责匀 值分别为 猿尧 缘尧 苑尧怨 和 员员袁 生物炭投加量分别为 园援缘尧 员
14、援缘尧 圆援缘 和 猿援缘早辕蕴袁 晕葬悦造 质量浓度分别为 园尧 园援园员尧 园援园缘尧 园援员园 和园援圆园 皂燥造辕蕴袁 废水体积为 圆园 皂蕴袁 在摇床振荡 远园 澡后取样袁 过 园援源缘 滋皂 滤膜后分析染料浓度袁 考察单因素对试验结果的影响遥员援3援猿吸附模型采用准一级动力学模型和准二级动力学模型袁拟合椰壳原污泥基生物炭对水相中染料的吸附过程遥准一级动力学模型是基于吸附剂吸附容量提出的假设袁 认为吸附剂对污染物的吸附去除是基于边界扩散原理咱猿暂袁 其线性模型为院ln渊qe-qt冤=lnqe-k1t渊员冤式中院 择贼和 择藻分别为 贼 时刻和吸附平衡时单位质量的生物炭对污染物的吸附量
15、袁 皂早辕早曰 t 为吸附时间袁 h曰 噪员为准一级动力学吸附的速率常数袁 h-1遥准二级动力学模型描述的吸附过程是由化学吸附控制的袁 吸附通过溶剂与吸附质之间的共享或交换电子而实现袁 其线性模型为院式中院 噪圆为准二级动力学吸附的速率常数袁皂早辕渊早 窑 澡冤遥使用 蕴葬灶早皂怎蚤则 和 云则藻怎灶凿造蚤糟澡 两种等温吸附模型对生物炭吸 附水相中染料 过程进 行拟 合 遥蕴葬灶早皂怎蚤则 模型基于 2 个假设咱源暂院 淤单分子层吸附袁即各吸附位点之间不存在空间上的相互干扰曰 于均质吸附袁 所有吸附位点均拥有相同的吸附热和吸附能遥 蕴葬灶早皂怎蚤则 模型的方程式为院式中院 择皂是污染物在污泥基
16、生物炭上的最大吸附量袁 皂早辕早曰 C藻是吸附平衡时水相中污染物的质量浓度袁 皂早辕L曰 K蕴是 蕴葬灶早皂怎蚤则 常数袁 蕴辕皂早遥云则藻怎灶凿造蚤糟澡 吸附等温模型的假设为咱缘暂院 多分子层吸附袁 即吸附剂表面不均匀袁 吸附剂和吸附质之tqt=1k2qe2+tqe渊圆冤Ceqe=1KLqm+Cqqm渊猿冤窑 30 窑车连发袁 张洁袁 方健袁 等院 椰壳-污泥基生物炭对水中染料的吸附性能研究01020304050时间辕h31-1-3-5亚甲基蓝35 mg/L亚甲基蓝10 mg/L活性艳蓝100 mg/L活性艳蓝50 mg/L籽渊活性艳蓝冤=100 皂早辕蕴籽渊活性艳蓝冤=50 皂早辕蕴籽渊亚
17、甲基蓝冤=35 皂早辕蕴籽渊亚甲基蓝冤=10 皂早辕蕴渊a冤 准一级动力学模型渊源冤驻G=-RTlnKd渊远冤驻G=驻H-T驻S渊苑冤亚甲基蓝35 mg/L亚甲基蓝10 mg/L活性艳蓝100 mg/L活性艳蓝50 mg/L图 2椰壳-污泥基生物炭吸附染料的动力学模型Fig.2Kinetic model of coconut shell-sludge based biocharadsorbing dyes102030405060时间辕h20151050籽渊亚甲基蓝冤=10 皂早辕蕴籽渊亚甲基蓝冤=35 皂早辕蕴籽渊活性艳蓝冤=50 皂早辕蕴籽渊活性艳蓝冤=100 皂早辕蕴渊遭冤 准二级动力学模
18、型图 1椰壳-污泥基生物炭对亚甲基蓝和活性艳蓝的吸附动力学研究Fig.1Adsorption kinetics of coconut shell-sludge basedbiochar on methylene blue and reactive brilliant blue 102030405060时间辕h1612840籽渊活性艳蓝冤=100 皂早辕蕴籽渊活性艳蓝冤=50 皂早辕蕴籽渊亚甲基蓝冤=35 皂早辕蕴籽渊亚甲基蓝冤=10 皂早辕蕴间袁 吸附质分子之间存在多种相互作用关系遥云则藻怎灶凿造蚤糟澡 模型的方程式为院式中院 K云是 云则藻怎灶凿造蚤糟澡 常数曰 灶 是 云则藻怎灶凿造蚤糟澡
19、吸附能力常数袁 当 员辕灶 的值在 园援员 园援缘 之间时袁 表明易于吸附遥吸附热力学是描述吸附动态平衡状态的基本定律袁 反映在一定温度下当达到吸附平衡时袁 吸附质在固相和液相中的分布情况遥 采用吉布斯方程进行反应的热力学函数计算袁 计算公式如下院Kd=择藻辕悦藻渊缘冤式中院 运凿是热力学平衡常数曰 驻郧 为吉布斯自由能袁 噪允辕皂燥造曰 砸 为理想气体常数袁 愿援猿员源 允辕渊皂燥造 窑运冤曰 栽 为绝对温度袁 运曰 驻匀 为等量吸附焓变袁 噪允辕皂燥造曰 驻杂 为吸附标准熵变袁 允辕渊皂燥造 窑 运冤遥1.4分析方法利用紫外分光光度计袁 分别在波长 664 和 598nm 测定待测样中的亚
20、甲基蓝和活性艳蓝的吸光度遥2结果与讨论2援员吸附性能2援员援员吸附动力学椰壳原污泥基生物炭对亚甲基蓝和活性艳蓝的吸附动力学曲线如图 员 所示遥 由图 1 可以看出袁 亚甲基蓝在质量浓度分别为 员园 和 猿缘皂早辕蕴 时袁 吸附过程均表现出明显的阶段性遥 首先袁 在初始阶段渊园 圆源澡冤袁 亚甲基蓝在生物炭上的吸附量随时间的延长而显著增加袁 圆源 耀 远园 澡 吸附动力学曲线有所放缓袁 吸附速率逐渐下降袁 在 远园 澡 时吸附基本达到平衡遥这是因为在吸附初期袁 水中亚甲基蓝浓度高袁 且生物炭表面存在大量吸附位点咱远暂袁 吸附容易进行袁 吸附速率快袁 但随着吸附过程进行袁 亚甲基蓝浓度降低且吸附可
21、利用位点减少袁 吸附逐渐达到动态平衡遥 亚甲基蓝质量浓度为 员园 和 猿缘 皂早辕蕴 时袁 其在生物炭上的平衡吸附量分别为 猿援愿苑 和 缘援员员 皂早辕早遥对于活性艳蓝袁 其吸附过程与亚甲基蓝基本一致袁 即初始阶段渊园 圆源 澡冤表现出较快的吸附速率袁随着吸附时间的延长袁 吸附速率逐渐下降袁 在 远园 澡时吸附基本达到平衡遥 当活性艳蓝质量浓度为 缘园和 员园园 皂早辕蕴 时袁 其平衡吸附量分别为 怨援苑愿 和 员员援怨苑皂早辕早遥椰壳原污泥基生物炭吸附亚甲基蓝和活性艳蓝的动力学拟合模型如图 圆 和表 员 所示遥 试验数据按照准一级动力学拟合袁 线性相关系数 砸圆仅为 园援怨缘 园援怨远袁
22、说明准一级动力学模型不能很好地描述该生物炭对亚甲基蓝和活性艳蓝的吸附行为遥 准二级吸lnqe=lnKF+1nlnCe窑 31 窑工业用水与废水陨晕阅哉杂栽砸陨粤蕴 宰粤栽耘砸 驭 宰粤杂栽耘宰粤栽耘砸灾燥造援54晕燥援4Aug.袁 2023附动力学模型的线性相关系数 砸圆均在 园援怨怨 以上遥相较于准一级动力学模型袁 准二级动力学模型可以更准确地描述该生物炭对水相中这 2 种染料的吸附动力学过程袁 说明该过程中吸附速率主要由化学吸附决定咱苑暂遥 此外袁 吸附速率常数均小于 员袁 表明此吸附过程反应较迅速遥2援员援圆吸附等温线采用 蕴葬灶早皂怎蚤则 和 云则藻怎灶凿造蚤糟澡2 种等温吸附模型袁对
23、椰壳原污泥基生物炭吸附水中亚甲基蓝和活性艳蓝的过程进行拟合袁 结果如图 猿 和表 圆遥对于亚甲基蓝袁 在 员缘 猿缘益 条件下袁 蕴葬灶早皂怎蚤则等温吸附模型的 砸圆值超过 园援怨怨曰 云则藻怎灶凿造蚤糟澡 的 砸圆值仅为 园援愿1 耀 园援怨源袁 表明 蕴葬灶早皂怎蚤则 模型能够更好地描述生物炭对亚甲基蓝的吸附等温过程袁 说明该吸附为单分子层吸附咱愿暂遥 云则藻怎灶凿造蚤糟澡 模型中 灶 值均大于 员袁也表明吸附剂与吸附质之间有较强的亲和力袁 吸附剂与吸附质之间是化学吸附占主导地位咱怨暂遥对于活性艳蓝袁 通过比较 2 种模型的 砸圆值袁项目温度辕益LangmuirFreundlich运蕴辕渊
24、蕴 窑 皂早原员冤qe辕渊mg 窑 早原员冤R2KFnR2亚甲基蓝150.9565.5650.9994.11812.4220.940251.2746.9740.9995.21411.2490.879350.9687.8000.9925.2168.6430.817活性艳蓝150.06912.1800.9773.7714.1720.955250.12314.8370.9904.9664.3090.989350.11718.2820.9915.3453.7790.990表 2椰壳-污泥基生物炭吸附染料的 Langmuir 和 Freundlich 吸附等温线模型参数Tab.2Parameters o
25、f Langmuir and Freundlich adsorption isotherm models of coconut shell-sludge based biochar adsorbing dyes染料类型模型参数准一级准二级10 皂早辕蕴亚甲基蓝择藻渊燥遭泽冤辕渊皂早 窑 早原员冤3.8723.872择藻渊cal冤辕渊皂早 窑 早原员冤2.0723.934吸附速率常数0.0950.178R20.9630.99935 皂早辕蕴亚甲基蓝择藻渊燥遭泽冤辕渊皂早 窑 早原员冤5.1075.107择藻渊cal冤辕渊皂早 窑 早原员冤3.0945.198吸附速率常数0.0740.092R20
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