电子封装用高导热金刚石_铜复合材料的研究进展.pdf
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1、金刚石/铜复合材料由于具有热导率高、热膨胀系数低等优异的特性,已经逐步替代传统的散热材料,成为新一代电子封装材料。近年来,价格不断下降的人造金刚石和铜这种相对价格低廉的金属结合,实现人们对电子封装材料性能优越、成本可控的要求。介绍了金刚石/铜复合材料的主要制备方法以及如何改善与提高这类材料的热导率。然而,对于当前工业化的迅猛发展以及 5G 时代的到来,如何实现高热导率的金刚石/铜复合材料的大规模工业生产,仍然是一个挑战。关键词:金刚石/铜;电子封装;高热导率中图分类号:TF124文献标志码:AResearch Progress of Diamond/Copper Composites with
2、 High ThermalConductivity for Electronic PackagingXU Wei1a,2,WU Yihua1a,1b,1c,1d,YAN Yongjie2,WANG Lijun1a,1b,1c,1d(1a.School of Energy and Materials;1b.Shanghai Engineering Research Center of Advanced Thermal FunctionalMaterials;1c.Shanghai Key Laboratory of Engineering Materials Application and Ev
3、aluation;1d.ShanghaiThermophysical Properties Big Data Professional Technical Service Platform,Shanghai Polytechnic University,Shanghai 201209,China;2.Nantong Sanzer Precision Ceramics Co.,Ltd.,Nantong 226010,Jiangsu,China)Abstract:Diamond/copper composites have gradually replaced the traditional he
4、at dissipation materials and become a new generationof electronic packaging materials due to their high thermal conductivity,low thermal expansion coefficient and other excellent char-acteristics.In recent years,the combination of inexpensive artificial diamond and copper has realized the control of
5、 performance andcost of electronic packaging materials.This paper mainly introduces the main preparation methods of diamond/copper composites andhow to improve and enhance the thermal conductivity of diamond/copper composites.However,for the current rapid development ofindustrialization and the adve
6、nt of the 5G era,how to achieve large-scale industrial production of diamond/copper composites with highthermal conductivity is still a challenge.Keywords:diamond/copper;electronic packaging;high thermal conductivity收稿日期:2022-12-25通信作者:吴益华(1981),男,江苏无锡人,讲师,博士,主要研究方向为热功能材料。E-mail:基金项目:上海市专业技术服务平台(22D
7、Z2291100)资助第 2 期徐薇,吴益华,闫永杰,等:电子封装用高导热金刚石/铜复合材料的研究进展990引言为响应国家科技强国的号召,以满足人们的生活需求,我国电子信息技术在不断革新发展,电子产品逐渐微型方便化、高度精密化、功能多样化,这种高功率的电子产品散热问题成为了一大难点,因此对电子封装材料的要求也就越来越高。目前常见的电子封装材料主要是向聚合物或者金属基体中添加陶瓷导热材料制成复合材料1-3。包迪4在环氧树脂中添加质量百分比为 50%的氮化硼(BN),通过简单的真空辅助混合填充工艺,制备出热导率为 5.14W/(mK)的复合材料。Gao 等5在铜基体中添加了碳化硅(SiC),通过固
8、相反应法制备出热导率为 287W/(mK)的复合材料。目前这些复合材料的热导率已经很难满足航天航空、半导体等领域的要求,因此科研人员研究出了最新一代的电子封装材料,即以石墨烯、碳纳米管、纳米金刚石等具有高导热性能的含碳材料增强铜基或者铝基等金属基体来制备高热导率的复合材料。本文主要介绍了如何制备金刚石/铜复合材料的工艺方法以及如何改善复合材料的性能,并对金刚石/铜复合材料未来发展进行了展望。1金刚石/铜复合材料金刚石是目前已知的在自然界中存在的最坚硬的物质,莫氏硬度达到 10,同时也是自然界中导热系数最高的物质之一,导热系数高达2.02.2 kW/(mK)。铜的导热、导电、延展性都较好,热导率
9、为 401 W/(mK),远高于铝、钼等金属,并且价格低廉,被广泛应用于集成电路领域。综合金刚石和铜的导热性能,金刚石/铜复合材料有望成为未来主流的高导热电子封装材料。金刚石/铜复合材料的制备方法很多,提高复合材料热导率的方法也很多,其中最有必要的是要对两者的界面进行改性。一方面,金刚石晶体内部的结构(见图 1)决定了金刚石化学稳定性强,难以与其他物质发生化学反应,与铜的表面润湿性差。因此,制备金刚石/铜复合材料时,如何改善金刚石和铜的界面润湿性非常重要,常用的方法是对界面进行改性,引入改性层。另一方面,铜是金属,导热靠自由电子的热运动传递热量;金刚石是碳原子与临近的碳原子形成 sp3杂化轨道
10、,没有自由电子,依靠晶格振动传递热量,两者之间的界面热阻很大。因此,为了有效地降低两者之间的界面热阻,也需要对界面进行改性,引入改性层。图 1 金刚石晶体结构Fig.1 Diamond crystal structure2金刚石/铜复合材料的制备工艺2.1热压烧结法热压烧结法是传统的粉末冶金法,也是最原始的制备方法。图 2 为热压烧结的示意图。该方法是将铜和金刚石 2 种材料放在球磨机中研磨成细粉,混合形成均匀的粉末。将该粉末放入准备好的石墨模具中,放入烧结炉中进行烧结成型。刘辉6将研磨好的混合粉末放入模具中先用液压机进行初步施压,接着放入管式炉中保持 10/min 的升温速度进行烧结,然后将
11、其拿出打磨,再次放入模具中。在700 MPa 的压力下进行二次施压定型,再次放入管式炉中进行二次烧结,最终得到复合材料。热压烧结法虽然操作简单,对设备要求也不是很高,但是金刚石和铜两相之间结合不强,热导率不高,很难满足目前对大功率器件的需求。图 2 热压烧结的简易示意图Fig.2 Simple schematic diagram of hot press sintering100上海第二工业大学学报2023 年 第 40 卷2.2高温高压法高温高压法主要依靠六面顶压机提供的高温高压对金刚石和铜进行烧结。所提供的高温达到了铜的熔点,使得铜成为熔融状态,另外由于金刚石的网格结构,在高温高压的作用下
12、,熔融铜充分填充到金刚石网格结构周围,形成了结合紧密的复合材料。He 等7采用高温高压法在铜中加入了锆(Zr),形成 Zr 质量含量为 1%的 Cu-Zr 合金,在1 500、5 GPa 下与金刚石进行熔炼,制成的复合材料热导率为 677 W/(mK)。虽然高温高压法制备的复合材料致密度很高,导热性能好,但是它对模具的要求很高,且难以制备尺寸较大的产品,成本较高,很难在工业上广泛应用。图 3 为六面顶压机示意图。图 3 六面顶压机示意图Fig.3 Schematic diagram of a six-sided top press2.3放电等离子烧结法放电等离子烧结(spark plasma
13、sintering,SPS)法是将金刚石和铜的混合粉末装入石墨模具中,利用脉冲电流产生火花放电温度对粉末进行均匀加热,同时在加热过程中施加一定的压力,实现快速烧结完成复合材料。它是一种新型、快速、高效的制备方法。Wang 等8先用气相沉积法在金刚石表面镀覆一层 Ti,将包覆 Ti 的金刚石颗粒与高纯度的铜颗粒混合球磨得到混合粉末,用 SPS 法在 930、30MPa 的条件下烧结制备,得到的层状复合材料的理论导热系数约为 446 W/(mK)。但是复合材料气孔较多,缺陷明显。所以,虽然 SPS 法高效快速,但由于烧结的温度和压力相对较小,很难满足金刚石和铜的紧密结合,因此导热率不高。图 4 为
14、 SPS 法的原理图。?图 4 放电等离子烧结系统示意图Fig.4 Schematic diagram of the SPS system2.4熔体浸渗法熔体浸渗顾名思义是将熔融态的金属基体渗入增强体中即金刚石颗粒的间隙中,然后冷却凝固制备复合材料。熔体浸渗法分为压力、无压浸渗 2 种。压力、无压浸渗均通过高温使固态的铜达到熔点熔化。压力浸渗通过施加外来的压力使熔化的铜浸入金刚石的间隙中,无压浸渗则是依靠金刚石颗粒自身的毛细现象驱动熔融铜渗入。崔巍9先将金刚石中加入粘结剂进行压制,得到一定强度的金刚石预制体,接着将多孔预制体与铜合金放入真空压力熔渗炉中,加热至 1 100 左右,保温 30 m
15、in,再对熔融合金施加压力,使其渗入金刚石中,随后冷却脱模得到金刚石/铜复合材料。用这种方法制成的复合材料热导率均在 446 W/(mK)以上。3提高金刚石/铜复合材料性能的方法3.1金刚石的颗粒粒径、分布的体积分数通过查找文献可知,采用不同粒径大小的金刚石颗粒混合比只采用 1 种粒径的金刚石颗粒烧结制成的复合材料热导率更高10-12。Xie 等13采用不同尺寸的 MBD-6 金刚石与熔融的 Cr-Cu 合金在 50MPa 的压力下烧结。该方法制备了双峰金刚石颗粒增强铜基。值得一提的是,通过采用粒径比为 10:1,体积分数为 25%的二次金刚石,得到的最大导热系数为 853 W/(mK)。但金
16、刚石的价格昂贵,且随着粒径的增大价格不断上升,为了能满足工业生产的需求,寻求最佳粒径的金刚石是目前研究的目标。第 2 期徐薇,吴益华,闫永杰,等:电子封装用高导热金刚石/铜复合材料的研究进展1013.2金刚石表面金属化和铜基体合金化由于金刚石与铜的表面润湿性差,无法实现致密结合。通常采用在金刚石表面镀覆一层金属,如Mo、Cr、Zr、Ti、W 等。这些金属作为一个改性层,可以将金刚石和铜有效地结合起来。理想的界面改性层的厚度应该恰到好处,过薄会影响金刚石和铜的结合,过厚会使得复合材料的热导率下降。因此,界面改性层的微观结构的控制非常重要。表 1 是常用界面改性层的性质参数14。目前界面改性层的制
17、备有 2 条路线:金刚石表面金属化;铜基体合金化。金刚石表面金属化的主要方法为化学镀法15-17、磁控溅射法18-21、真空微蒸镀法22-24、盐浴法25-26等。表 2 为这些方法的优缺点。图 5为用 SEM 观察到的纯金刚石(a)与磁控溅射镀 W后(b)金刚石的表面形貌。金刚石购自湖南三责新材料科技有限公司,采用扫描电子显微镜对颗粒形貌进行表征,型号为日立 S-4800。由图 5 可见,磁控溅射后表面形貌还是有一定的区别。纯金刚石表面较光滑,镀 W 表面较粗糙。局部放大后,表面镀W 的金刚石有团聚的颗粒如图 5(c)、(d)所示。Cu基体合金化是在 Cu 中掺杂少量的其他活性金属元素,同样
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