准平面有机光伏器件的研究进展_文敏.pdf
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1、Chem.J.Chinese Universities,2023,44(7),2023017420230174(1/12)CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES高 等 学 校 化 学 学 报综合评述准平面有机光伏器件的研究进展文敏1,李豪杰1,李俊梁1,刘思奇2,胡笑添1,陈义旺1,2(1.南昌大学化学化工学院/南昌大学高分子及能源化学研究院(IPEC)/江西省新能源化学重点实验室,南昌 330031;2.江西师范大学国家单糖化学合成工程技术研究中心/氟硅能源材料与化学教育部重点实验室,南昌 330022)摘要 有机太阳电池(OSCs)由于具有质量轻、
2、柔韧性好及可大面积生产等优点,已成为太阳电池领域的研究热点.目前,单结OSCs的光电转化效率已突破19%.深入研究活性层薄膜的成膜动力学和热力学对提升有机太阳电池光学性能具有重要意义.同时,开发大面积印刷制备技术有利于推动有机太阳电池的商业化发展.本文总结了基于准平面异质结(PPHJ)结构的OSCs中的代表性成果,重点介绍了准平面异质结结构有机光伏器件中界面工程调控、制备工艺优化等方面的研究进展,并对未来高性能大面积有机太阳电池的发展进行了展望.关键词 有机太阳电池;准平面异质结结构;垂直相分离;绿色印刷中图分类号 O631 文献标志码 A doi:10.7503/cjcu20230174Ad
3、vances in Pseudo-planar Heterojunction Organic Photovoltaic DevicesWEN Min1,LI Haojie1,LI Junliang1,LIU Siqi2*,HU Xiaotian1*,CHEN Yiwang1,2*(1.College of Chemistry and Chemical Engineering/Institute of Polymers and Energy Chemistry(IPEC)/Jiangxi Provincial Key Laboratory of New Energy Chemistry,Nanc
4、hang University,Nanchang 330031,China;2.National Engineering Research Center for Carbohydrate Synthesis/Key Laboratory of Fluorine and Silicon for Energy Materials and Chemistry,Ministry of Education,Jiangxi Normal University,Nanchang 330022,China)Abstract Organic solar cells(OSCs)have been the top
5、research hotspot in the field of solar cells due to their advantages such as light weight,flexibility,and ease of large area preparation.Currently,the power conversion efficiency(PCE)of single junction OSCs has exceeded 19%.In-depth study of active layer film formation kinetics and thermodynamics ha
6、s significant implications for enhancing the performance of organic solar cells.Meanwhile,the development of large-area printing preparation technology is beneficial to promoting the commercialization of OSCs.This review systematically summarizes the representative results in OSCs based on pseudo-pl
7、anar heterojunction(PPHJ)structures,focuses on the research progress of interface engineering modulation and preparation process optimization in organic photovoltaic devices,and provides an outlook on the future development of high-performance large-area OSCs.Keywords Organic solar cell;Pseudo-plana
8、r heterojunction;Vertical phase separation;Green printing当前,世界能源仍然是以由石油、天然气和煤炭三大传统能源为代表的不可再生能源为主,随着社会生活水平的提升和人口基数的增大,人们对能源的需求快速增长且环境污染日趋严重.因此,开发新型可再生能源迫在眉睫.目前,人们开发的新型可再生能源主要有太阳能、风能、水能、生物质能收稿日期:2023-04-04.网络首发日期:2023-05-23.联系人简介:陈义旺,男,博士,教授,主要从事新型太阳电池方面的研究.E-mail:胡笑添,男,博士,教授,主要从事柔性可穿戴光伏器件方面的研究.E-mail
9、:刘思奇,女,博士,主要从事有机光伏器件可印刷性方面的研究.E-mail:基金项目:国家自然科学基金(批准号:51833004,52222312)资助.Supported by the National Natural Science Foundation of China(Nos.51833004,52222312).CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES高 等 学 校 化 学 学 报综合评述Chem.J.Chinese Universities,2023,44(7),2023017420230174(2/12)和地热能等,这些能源相对于传统能源是取
10、之不尽,用之不竭的.其中,与其它新型能源相比,太阳能是一种清洁高效的能源,并在可用性、成本效益和可获得性方面都优于其它能源1.太阳电池是一种能最有效地将光能转化为电能的装置.目前,新型太阳电池包括钙钛矿太阳电池和有机太阳电池,这类新型太阳电池清洁灵活,可实现溶液法印刷制备2.有机太阳电池(OSCs)由于其质量轻、柔韧性好、可大面积绿色印刷制备等优点,已经发展成为一种绿色可持续电池37.迄今,卤代溶剂处理的单结有机太阳电池的光电转化效率(PCE)已突破到19%以上,高于非卤溶剂(绿色溶剂)处理的有机太阳电池的光电转换效率8.当前实现高效OSCs最常用的溶剂是以氯仿(CF)和氯苯(CB)为代表的卤
11、代溶剂,对活性层材料具有良好的溶解度9.然而,这些卤代溶剂通常具有较大的毒性,对人体和环境都具有巨大危害,不利于未来OSCs规模化生产10.相对于传统的卤代溶剂,“绿色溶剂”是指在有机光伏领域中溶解活性层材料所使用的非卤代溶剂.基于绿色溶剂处理的OSCs表现出较差的光伏性能的原因是大多数光活性材料在非卤代溶剂中的溶解度较差,以及高沸点导致的长干燥时间.与卤素溶剂处理的OSCs相比,绿色溶剂处理的活性层薄膜的相分离较大11,更难形成均匀的形貌,导致较低的PCE12.因为溶剂蒸发的速度会影响活性层的成膜动力学,高沸点的溶剂会导致部分挥发性杂质和溶剂留在薄膜中,进而引起薄膜聚集域尺寸过大,最终降低器
12、件的光伏性能.因此,通常采用热退火、溶剂退火、加入添加剂、调控给受体比例及添加第三组分材料等策略对其活性层薄膜进行形貌调控,从而制备高性能大面积有机光伏模组.当前OSCs的高效率体系多采用本体异质结(BHJ)结构,即给受体材料先共混再成膜.由于其活性层薄膜中存在较多的给/受体界面,可实现有效的激子解离与电荷传输过程,从而获得较好的光电性能.然而,基于BHJ结构的OSCs也存在一定的缺陷,由于给受体共混,导致其部分组分过度混合,出现富给体、富受体和无序给受体结构域的混合物13.此外,在运行过程中,最佳BHJ结构的形态是亚稳态的,并进一步向热力学平衡状态移动.基于BHJ结构的OSCs除了对光有吸收
13、外,也不可避免地会积累周围的热量,破坏了最优的共混膜的形貌.因此,BHJ结构的活性层薄膜形貌难以探索和调控,需要考虑给体和受体的比例、溶剂的选择、添加第三组分的类型及用量和加工制备的温度调控等多种加工条件因素.因此,采用一种方便简洁、可高通量印刷制备OSCs器件的工艺至关重要.与基于BHJ结构的OSCs相比,通过连续沉积制备的介于BHJ和平面异质结(PHJ)结构之间的准平面异质结(PPHJ)结构更具优势 图1(A).首先,由于给体层和受体层可以分别成膜,有利于调控活性层薄膜形貌.其次,与BHJ薄膜中给受体之间形成的自发纳米级相分离的互穿网络结构不同,PPHJ结构的活性层薄膜可以形成明显的垂直相
14、分离,更有利于激子解离和电荷传输,从而提高器件的光伏性能.此外,PPHJ结构接近于热力学稳定状态,而且力学稳定性比BHJ结构明显提高.BHJ结构薄膜没有明显的塑性变形区,在较短的伸长率下出现断裂,而PPHJ结构薄膜在较长的伸长率下也仅出现裂纹14,有利于基于PPHJ结构的OSCs的长期稳定.然而,在分别沉积给/受体的过程中,上层溶液对下层薄膜会产生冲刷,即下层部分会被破坏.其次,PPHJ结构难以控制上层材料渗透至下层薄膜的程Fig.1Diagrams of normal device structure of OSCs and the common active layer configura
15、tions(A),common green solvents(B)and diagram of bladecoating(C)CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES高 等 学 校 化 学 学 报综合评述Chem.J.Chinese Universities,2023,44(7),2023017420230174(3/12)度,导致器件的形貌较差,重现性较差1518.因此,可以选用正交溶剂分别处理给体和受体,以减少PPHJ结构制备过程中产生的冲刷和渗透问题.采用刮涂工艺 图1(C)能制备基于PPHJ结构的OSCs,通过调节刮涂速度和基底温度,可以获得厚度
16、可控的高质量光活性层.而且,连续沉积法(SBC)可以很好地应用于OSCs的高通量卷对卷(R2R)工业制备.根据现有相关研究报道,当前普遍使用的准平面异质结结构有机太阳电池的优化策略有:分子设计合成策略19,20、添加剂策略2124、三元策略19,2529及共溶剂策略15,30等,以获得高性能的OSCs.本文系统总结了基于PPHJ结构的OSCs中的代表性成果,重点介绍了准平面异质结结构有机光伏器件中界面工程调控、制备工艺优化等方面的研究进展,并对未来高性能大面积有机太阳电池的发展进行了展望.1 基于PPHJ结构的OSCs的发展简史1958年,加州大学伯克利分校Kearns与Calvin31使用酞
17、氰镁(MgPc)夹在两金属电极之间作为吸光层材料,制备了世界上第一个肖特基型有机光伏器件.此后,有机太阳电池的发展进程很缓慢,PCE没有显著改变.直到1986年,Tang等32使用酞菁铜和四羧基茈制备出双层异质结有机太阳电池,最先提出了电子给体和电子受体的有机双层异质结的概念.双层异质结的给/受体界面能够促进激子的解离,可显著地提高自由电荷产率,使其PCE达到1%.经过科研人员不断的探索创新,设计合成了新型有机光伏材料,改善了器件结构并调控了形貌,使有机太阳电池的发展突飞猛进.目前,基于本体异质结结构的有机太阳电池器件的PCE已经突破19%3335.2017年,Ade等29首次制备了基于PDP
18、P3T PC71BM/FTAZ PC71BM体系的三元PPHJ结构有机光伏器件,优化了短路电流的光伏性能,使得器件的PCE由传统的三元共混体系的5.1%提升至6.7%图 2(A).2018 年,Yang 等26用正交溶剂依次旋涂第三组分 IDIC(第二受体)和给受体共混物 (PTB7-Th PC71BM),制备了三元PPHJ结构器件,有效地提高了电荷传输效率,器件的PCE从9.3%提高到10.7%图2(E).在连续沉积制备PPHJ结构器件的过程中,为了减少由于上层溶液对下层薄膜产生的不良冲刷影响,研究人员选择用正交溶剂分别溶解给体和受体.下层薄膜微溶甚至不溶于上层溶液,有利于形成明显的垂直相分
19、离,进而提升器件的光伏性能.同年,Friend等36使用二氯甲烷Fig.2Chronology of the key developments of OSCs based on the PPHJ structure(A)Ref.29,Copyright 2017,Wiley VCH;(B)Ref.15,Copyright 2018,Wiley VCH;(C)reprinted with permission from Ref.22,Copyright 2021,WileyVCH;(D)reprinted with permission from Ref.38,Copyright 2023,Wi
20、leyVCH;(E)Ref.26,Copyright 2018,WileyVCH;(F)Ref.36,Copyright 2018,the Royal Society of Chemistry;(G)reprinted with permission from Ref.37,Copyright 2019,Elsevier;(H)reprinted with permission from Ref.13,Copyright 2022,WileyVCH.CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES高 等 学 校 化 学 学 报综合评述Chem.J.Chinese
21、 Universities,2023,44(7),2023017420230174(4/12)(DCM)作为正交溶剂溶解受体材料NCBDT,制备的基于PBDB-T/NCBDT体系的有机光伏器件的PCE高达10.04%,与基于BHJ结构器件的PCE相当 图2(F).Cao等15使用正交溶剂旋涂制备了基于PPHJ结构的器件,最佳性能的OSCs的PCE为12.9%图2(B).Hou课题组30将给体PBDB-TFS1溶解于CB,受体IT-4F溶解在以四氢呋喃(THF)为主要溶剂和少量高沸点邻二氯苯(o-DCB)的混合溶剂中.由于PBDB-TFS1微溶于o-DCB,而THF的沸点较低,会快速蒸发,留下o
22、-DCB,与溶解的IT-4F共同渗透到给体薄膜中.通过改变o-DCB的用量,可以调控活性层薄膜的形貌,实现了基于PPHJ结构的OSCs的13.0%的高PCE.2020年,Ma等14使用连续刮涂工艺制备了基于PTB7-Th/FOIC:N2200体系的三元PPHJ结构的有机光伏器件,其PCE为12.27%,高于基于相同材料制备的BHJ结构器件的PCE(11.01%).作者佐证了PPHJ结构具有更有效的电荷传输与收集这一结论.同年,Min课题组37报道了基于PM6/Y6体系的OSCs的PCE为16.35%,高于BHJ结构器件的15.37%,进一步证明了连续沉积的优越性 图2(G).2021年,本课题
23、组22将连续沉积法与添加剂策略相结合,制备了PM6/Y6的二元添加剂PPHJ结构的OSCs,即在PM6加入DDO,而在Y6加入CN.DDO的掺杂有效改善了下层PM6薄膜的结晶,并减少了上层Y6溶液的冲刷,从而获得16.93%的高PCE的器件 图2(C).在最新的研究报道中,Ma等13通过优化上层处理溶剂来控制活性层薄膜的结晶和相分离,采用连续刮涂方法制备了基于Y6/D18体系的器件,获得了高PCE(17.23%)的性能优异的有机光伏器件 图2(H).对于D18/CF基器件,Y6的处理溶剂(CF/CB)对器件的光伏性能几乎没有影响.由此可以看出,选择合适的上下层溶剂对于制备高效 OSCs 至关重
24、要.目前,基于 PPHJ 结构的最佳有机光伏器件的 PCE 已超 19%38 图2(D).与BHJ结构相比,PPHJ结构可以形成更明显的垂直相分离,给/受体界面有所减少,同时也减少了光学损失和电荷重组,提高了电荷效率,从而提高器件的光伏性能.PPHJ结构在OSCs中有很大的潜力,还需要人们更深入地探索和发现.近期基于PPHJ结构的OSCs光电转换效率如表1所示.Table 1Photovoltaic parameters of OSCs based on the PPHJ structure under simulated solar illumination(AM 1.5G,100 mW/c
25、m2)Year20232023202220222022202220222021202120212021202120212021202120212020202020202020202020202020MaterialD18Cl BTPeC9/PM6 L8BOPM6(PCl)/BTPeC9Y6/D18PM6/PYDTPM6/Y6 TF1PM6/Y6PM6/ICBA Y6PM6/F8IC IT4FPM6/F8IC Y6PM6/BTPeC9PM6/BO4Cl BTPS2D18/BTICBO4ClPNTB6Cl/N3PBDBT/PYTPM6/Y6PM6/IT4FPBDBT2F/ITICTh1PM6/Y6
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