UV-LED联合高碘酸盐高效降解废水中染料的技术探究.pdf
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1、第 卷第 期 年 月能 源 环 境 保 护 ,移动扫码阅读徐亦琪,章钰,苏晗,等 联合高碘酸盐高效降解废水中染料的技术探究 能源环境保护,():,():收稿日期:;责任编辑:金丽丽 :基金项目:厦门大学校长研究基金()作者简介:徐亦琪(),女,福建福州人,主要研究方向为生态学。:通讯作者:冯明宝(),男,山东德州人,副教授,主要研究方向为高价铁基中间体氧化去除新兴有机污染物、新兴有机污染物在环境转化过程的水生毒性。:联合高碘酸盐高效降解废水中染料的技术探究徐亦琪,章 钰,苏 晗,牛丽君,冯明宝(厦门大学 环境与生态学院,福建 厦门)摘要:针对有色染料在水中难以被天然降解或被传统污水处理工艺去除
2、的问题,本研究开发了紫外发光二极管()联合高碘酸盐()的高级氧化工艺,以去除水环境中有色染料。结果表明,该体系适用于较宽的 范围,且当波长约为 、浓度为 时降解效能最优;环境中 和 对染料去除表现出抑制作用,而、和天然腐植酸对体系影响较小。通过淬灭实验和电子顺磁共振实验证实,体系降解污染物的主要活性物质为羟基自由基()和单线态氧()。此外,探究亚甲基蓝()在体系中的转化产物并提出反应路径,对 及转化产物做多靶点毒性预测,发现转化产物生物可降解性显著提高,但仍然表现出一定的急慢性毒性。关键词:染料;紫外发光二极管;高碘酸盐;机理探究;毒性预测中图分类号:文献标识码:文章编号:(),(,):,()
3、(),(),:;能 源 环 境 保 护第 卷第 期 引 言合成染料是工业和城市废水中经常排放的持久性微污染物,具有遗传毒性、内分泌干扰效应等,是 新 型 有 机 污 染 物(,)的一种。据统计,全球染料颜料产量每年约 万,其中中国产量占,约至 的染料在生产和使用过程中进入生态环境。由于染料抗氧化能力、耐光性强,难以被生物降解,其在水体中能稳定存在;且其具有水生毒性,易对人类健康造成威胁。同时,由于染料的排放导致水体色度提高、透光性下降,水生植物生长易受到影响。综上,合成染料的去除是一个亟需解决的环境问题。目前对染料的常用处理办法有物理法、化学法、生物法等,但都无法实现染料水污染的高效环保治理。
4、其中,芬顿法能高效地去除有机污染物,但其存在 适用范围窄,容易絮凝产生铁污泥的问题,易造成二次污染,环保性不佳;而微生物降解法对部分染料有较好的脱色效果,但其所需时间长、条件要求严格,存在效益低的问题。近年来,借助光化学工艺处理污水这一领域受到了人们的广泛关注。其中,将紫外光与氧化剂偶联可产生高反应性的自由基,例如,臭氧、过硫酸盐、体系,这些自由基可进一步攻击水中有机污染分子中的富电子基团,使其相应的化学键断裂,进而提高降解污染物的效力。作为一种氧化剂具有安全、方便运输存储、易于被活化以及效率高等优点,近年来受到广泛关注。此外,相比于传统的紫外光源,紫外发光二极管()具有可灵活调节大小、不含汞
5、等优点,具备更广阔的应用前景。本研究利用 活化高碘酸盐()产生多种高活性自由基及非自由基活性物种攻击污染物,实现了染料的高效降解。本研究以亚甲基蓝()为典型实验对象,旨在探究 活化 降解常见染料的效能;优化紫外光联合 体系参数;提出染料在 体系中的降解路径和机理;评估产物的环境健康效应,为高效环保地降解多种常见染料提供参考依据。实验部分 试剂与仪器降解目标染料亚甲基蓝(,)、甲基橙(,)、甲基紫(,)、罗丹明(,)、孔雀石绿(,)购于麦克林公司(中国上海),其它化学品包括高碘酸钠()来自阿拉丁公司,氢氧化钠()、盐酸()、腐植酸(,)、糠醇()、甲醇()、叔丁醇()、四氯化碳()、,二甲基吡咯
6、啉氧化物()、,四甲基哌啶氧化物()来自 麦 克 林 公 司,氯 化 钠()、硝 酸 钠()、硫酸钠()、碳酸氢钠()来自国药化学试剂有限公司。实验所用主要仪器包括 紫外光源(深圳晟远达电子科技有限公司)、紫外可见光分光光度计(上海元析仪器有限公司)和磁力搅拌器(数显加热型圆盘磁力搅拌器)。实验方法 不同染料的降解实验降解实验在磁力搅拌器上进行,反应体积共,染料浓度为 ,与液面的距离为 。在反应体系中加入一定量的,照射 启动反应。在一定的时间内取 样品用紫外分光光度计分析染料的浓度。不同常见染料的结构式和最大吸收波长见表。表 典型染料的结构和最大吸收波长 染料结构式最大吸收波长 徐亦琪等 联合
7、高碘酸盐高效降解废水中染料的技术探究续表染料结构式最大吸收波长 反应条件的影响实验分别改变 紫外光源波长、投加浓度和初始染料 三项实验参数,控制单一变量进行联合体系下 的降解实验。在一定的时间内取 样品用紫外分光光度计分析染料的浓度。天然水体中无机阴离子和腐殖质的影响实验在联合反应体系中分别引入、腐植酸五种水环境中常见无机离子和天然有机质,计算不同氧化时间点 残留浓度的变化。共测定 ,每 取混合溶液样一次置于紫外可见分光光度计中测定一次吸光度。机理探究实验通过淬灭实验和电子顺磁共振(,)实验探究 联合体系在降解 过程中产生的自由基种类。淬灭实验分别以糠醇、甲醇、叔丁醇和四氯化碳作为自由基淬灭剂
8、,在反应前将其加入溶液中与染料混合,以探究不同自由基对 体系降解 的影响;同时,采用 技术直接检测体系中存在的自由基,通过分析信号图中 因子、超精细分裂结构等来确定自由基的种类。分析方法通过紫外分光光度计分析染料的浓度。通过 波谱仪测定体系中可能产生的自由基,选用 和 分别作为和 的捕获剂。利用高分辨液相色谱质谱联用仪()识别 经联合体系处理后的转化产物。此外,使用 软件绘制 及其转化产物的化学结构,通过相关环境预测软件(如、和 )对相应结构的生物可降解性及多靶点毒性效应进行预测。结果与讨论 体系降解不同染料的性能以 为典型有机染料,探究 活化 的性能。在 波长为 、浓度为 、初始 浓度为 条
9、件下,联合体系对 的降解效果明显高于单独的 和单独的 体系,如图()所示。因此,能够有效地活化 降解有机染料。此外,探究了 联合体系对水中多种染料的降解性能,如图()所示,包括、。结果表明,在 波长为、浓度为 、初始染料浓度为 条件下,各染料在 联合体系作用下 后降解率均可达 以上,其中、在 降解率即可达 及。作为氧化剂由于其活性较低()不足以氧化污染物,只有通过被活化产生活性的中间产物(比如,、和)才能降解污染物,故我们推测单独 不足以降解其它染料。此外,据报道单独紫外光无法降解以上染料。因此,认为 能够活化 降解多种染料,具有普适性。图 体系对染料的降解性能分析 相关研究表明,利用紫外光活
10、化 降解,在 催化剂、初始 浓度为 、为 的条件下,能实现约 的 降解率,而在 联合体系中,内对 的降解率能 源 环 境 保 护第 卷第 期已超过,相较传统处理方法性能更高。反应条件对 体系的影响本研究探索了 波长对降解有机染料效能的影响,如图()所示,分别设定紫外光照波长为、。由图可知,当 波长为 和 时,活化 降解污染物的效能最好。当 波长参数为 、时,其辐射的紫外光属于短波紫外光()。相较长波紫外光()、中波紫外光(),短波紫外光能量更高,对 的活化效果更好,降解效率更高。图 体系的影响因子分析 ,在 波长为 、初始 浓度为 条件下,考察了不同 浓度对联合体系降解有机染料效能的影响,分别
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