徐州市供暖期空气污染特征及来源分析_冯春莉.pdf
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1、徐州市供暖期空气污染特征及来源分析冯春莉,饶永才,孟庆江,李辉,邓国庆,孙瑞江苏省徐州环境监测中心摘要徐州市大气污染物浓度近年来下降明显,但供暖期的大气污染问题依然较为严重,研究供暖期空气污染特征及污染来源对于大气污染预警和防控具有重要作用。采用地面监测、遥感卫星监测、PM2.5组分分析、潜在源贡献因子法(PSCF)以及浓度权重轨迹分析(CWT)等方法,对徐州市 20162020 年 5 个供暖期的空气污染特征进行了分析,并对供暖期 PM2.5来源进行了解析。结果表明:徐州市空气质量近年来有较大好转,但供暖期污染物浓度明显高于非供暖期。供暖对 PM2.5浓度影响较大,供暖期 PM2.5浓度较供
2、暖前后升高 40%71%。供暖期 Cl、NO3、SO42和 NH4+浓度明显高于供暖前后,说明供暖期 NH4+与 NO3、SO42、Cl有高度相关性。PM2.5来源中燃煤源、工业源贡献占比供暖期分别较供暖后高出 9.9%和 13.9%,供暖期间的 SOR、NOR 明显大于非供暖期,SO2和 NOx的二次转化效率明显升高。轨迹分析表明,供暖期影响徐州市的潜在源区主要分布在徐州市周边及河北省,PM2.5浓度大于 75g/m3的主要贡献区集中在山东省、河南省、安徽省北部和河北省南部。关键词供暖期;PM2.5;PSCF;CWT;源解析;贡献区中图分类号:X51文章编号:1674-991X(2023)0
3、2-0501-09doi:10.12153/j.issn.1674-991X.20220300Characteristics and sources apportionment of air pollution duringheating period in XuzhouFENGChunli,RAOYongcai,MENGQingjiang,LIHui,DENGGuoqing,SUNRuiXuzhouEnvironmentalMonitoringCenter,JiangsuProvinceAbstractTheconcentrationsofairpollutantsinXuzhouhaved
4、ecreasedsignificantlyinrecentyears.However,theproblemofairpollutionduringtheheatingperiodsisstillserious.Studyingthecharacteristicsandsourcesofairpollutionduringtheheatingperiodsplaysanimportantroleintheearlywarningandpreventionandcontrolofairpollution.Asetofapproaches,suchasgroundmonitoring,remotes
5、ensingsatellitemonitoring,PM2.5compositionanalysis,potentialsourcecontributionfactormethod(PSCF)andconcentration-weightedtrajectoryanalysis(CWT),werecomprehensivelyadopted.TheairpollutioncharacteristicsofXuzhouinfiveheatingperiodsfrom2016to2020wereanalyzed,andthesourcesofPM2.5intheheatingperiodswere
6、analyzed.TheresultsshowedthattheairqualityinXuzhouhadsignificantlyimprovedinrecentyears,buttheconcentrationsofmostairpollutantsduringtheheatingperiodsweresignificantlyhigherthanthatinthenon-heatingperiods.TheheatinghadagreatimpactontheconcentrationofPM2.5,andduringtheheatingperiods,theconcentrationo
7、fPM2.5increasedby40%-71%comparedwiththosebeforeandaftertheheatingperiods.TheconcentrationsofCl,NO3,SO42,andNH4+intheheatingperiodsweresignificantlyhigherthanthosebeforeandaftertheheatingperiods,indicatingthattheconcentrationofNH4+had a strong correlation with NO3,SO42 and Cl during the heating perio
8、ds.The contribution of coalcombustionandindustrialemissiontoPM2.5duringtheheatingperiodswas9.9%and13.9%,respectively,higherthanthataftertheheatingperiods,theSORandNORduringtheheatingperiodsweresignificantlyhigherthanthosein non-heating periods,and the secondary conversion efficiency of SO2 and NOx i
9、ncreased significantly.ThetrajectoryanalysisindicatedthatthepotentialsourceareascontributedtoXuzhouduringtheheatingperiodsweremainlydistributedinHebeiProvinceandtheareasneighboringXuzhou,andthemaincontributingareaswithPM2.5concentrationhigherthan75g/m3werefromShandong,Henan,northernAnhui,andsouthern
10、Hebei.Key wordsheatingperiod;PM2.5;PSCF;CWT;sourceapportionment;contributingareas收稿日期:2022-03-30基金项目:徐州市重点研发计划项目(社会发展 KC20057)作者简介:冯春莉(1988),女,高级工程师,硕士,主要从事大气环境监测与管理,Vol.13,No.2环境工程技术学报第13卷,第2期Mar.,2023JournalofEnvironmentalEngineeringTechnology2023年3月冯春莉,饶永才,孟庆江,等.徐州市供暖期空气污染特征及来源分析 J.环境工程技术学报,2023,
11、13(2):501-509.FENG C L,RAO Y C,MENG Q J,et al.Characteristics and sources apportionment of air pollution during heating period in XuzhouJ.Journal ofEnvironmentalEngineeringTechnology,2023,13(2):501-509.近年来,经过严格的大气环境治理,我国圆满完成污染防治攻坚战的阶段性目标,生态环境显著改善。中国生态环境状况公报显示1,20162020年,全国地级及以上城市优良天数比例从 78.8%提高到 87.
12、0%,2020 年较 2019 年上升 5.0 个百分点。PM2.5和 PM10年均浓度分别从 47 和 82g/m3降至33 和 56g/m3。大气污染物浓度的大幅下降和优良天的显著增加,增强了人民群众对生态环境的获得感。然而,供暖期的大气污染问题依然较为严重,在供暖城市中,烟台市2、西安市3、哈尔滨市4、沈阳市5、北京市6由于供暖期排放强度的增加,二次颗粒物生成叠加静稳等不利于污染物扩散的气象环境条件,导致供暖期大气污染物浓度明显高于其他时期。1 月、12 月为冬季较冷月份,重污染过程较易发生7-8,也易出现持续性大雾和重污染天气9-10。监测数据显示,京津冀及周边地区 310 月空气质量
13、相对较好11-12,而进入供暖期后 PM2.5平均浓度为非供暖期的 2.4 倍,拉升了 PM2.5年均浓度13。因此,掌握供暖期大气污染的特征及来源,进而采取针对性的治理措施降低 PM2.5浓度,是我国下一步秋冬季大气污染综合治理攻坚战取得成效的关键14。徐州市地处京津冀与长三角两大城市群的过渡地带,同时又处在苏鲁豫皖四省交界,位于我国秦岭-淮河南北分界线的东段,特殊的地理位置导致其污染物不仅容易累积,也易受到外来传输影响,是较为典型的工业和机动车混合的大气污染城市15。作为江苏省唯一供暖的城市,近年来徐州市空气质量在全省一直处于倒数位置,供暖期仍见重污染过程16。为打赢大气污染防治攻坚战,徐
14、州市积极探索工业转型,以钢铁、焦化、水泥、热电四大传统支柱产业为重点,加快工业企业布局优化和转型升级,实现产业集中式布局、减量化发展和绿色化改造,2018 年后污染物浓度下降明显17。但是,20162020 年,徐州市依然发生了 29次重污染过程,其中供暖期内发生次数占比为 86.2%,可见供暖期是大气环境重污染防治的关键时段。为了厘清供暖期大气污染特征及来源,以徐州市为例,针对 20162020 年 5 个供暖周期,采用地面浓度观测、离子转化速率18等方法,较为全面地分析了供暖期内大气污染物浓度、成分、来源等污染特征19,以期为明确污染物来源及形成机制提供理论基础,为徐州市供暖期大气污染防治
15、提供参考。1材料与方法 1.1研究区概况及数据收集徐州市周围多面环山,地形类似于一个局部小盆地,大气扩散条件差,除污染物容易累积外,也易受到外来传输影响20。一旦出现外来输入性污染,短时间内污染物难以扩散,由此导致空气质量急剧恶化,甚至出现持续的重污染过程。一般而言,冬季扩散条件变差,易造成空气质量污染。冬季散煤取暖是加重大气污染的重要因素,静稳天气的形成更不利于污染物扩散,导致重污染天气多发21。徐州市供暖期一般为 12 月初至次年 2 月底。本研究以每年 12 月代表供暖期,11 月为供暖前,3 月为供暖后,选取 20162020 年 5 个供暖期进行分析。所收集的数据主要有:1)徐州市国
16、控站点6 种常规大气污染物小时浓度数据及日均浓度、月均浓度,进而分析其供暖前、供暖期、供暖后的变化情况;2)供暖期前后由徐州市气象局提供的逐小时地面站点数据,包括风向、温度、湿度、气压、降水量等;3)徐州市及周边城市的基础地理信息数据;4)大气超级站在线 PM2.5监测化学组分数据等。为保证仪器的准确性,对所用仪器设备进行定期清洁、校准维护和质量控制,在每年质控中相对偏差和精密度均小于 10%。1.2观测仪器本研究监测点位于徐州市云龙区环境监测中心楼顶,距离地面高度 20m,属于商业和居民混合区。6 种常规大气污染物浓度均采用武汉天虹设备监测,其中 PM2.5浓度采用 TH2000PM 型监测
17、仪 射线法进行监测,各参数均采用 24h 连续采样分析。地面气象要素采用荷兰 VAISALA 公司生产的六参数气象仪(WXT520)观测,时间分辨率为 1h。激光雷达监测仪采用中科光电 AGHJ-I-LIDAR 激光雷达系统,该系统拥有高空和低空 2 个接收器。高空接收器的有效测量范围为 0.330km,低空接收器的有效测量范围为 0.13km,垂直空间分辨率为 15m。化学组分分析使用 MARGAIonAnalyzerADI2080,用于大气气溶胶和气态污染物中常见可溶性阴阳离子的在线监测,气溶胶和气体的吸收率99%,取样速率1m3/h,校正功能为内标法,采用 24h 连续采样。选取 5 个
18、供暖期前后数据进行分析。1.3硫氧化率和氮氧化率硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别用来指示气体 SO2、NOx向 SO42、NO3二次转化的程度,该指标越大即表明 SO2、NOx的二次转化程度越高22。502环境工程技术学报第13卷一般当污染情况发生时,SO42、NO3在边界层大气物理与大气化学过程的协同作用下,PM2.5浓度会持续增加,气溶胶辐射强迫效应与边界层相互作用,在高湿强氧化的环境下,PM2.5表面的水解反应非常迅速,二次转化非常明显。二次转化明显时,SOR 和NOR 会迅速升高23-24。本研究中分别计算供暖前、供暖期、供暖后的 SOR 和 NOR,分析供暖期二次转化的情况
19、,计算公式如下:SOR=n(SO24)n(SO24)+n(SO2)(1)NOR=n(NO3)n(NO3)+n(NO2)(2)式中 n 为质量浓度。1.4PM2.5来源分析近几年,对 PM2.5来源进行分析的技术逐渐成熟,对 PM2.5解析源类分析也逐渐精细25。利用PM2.5来源分析中最常用的受体模型中的正定矩阵因子分解法(PMF),基于大气超级站的大气颗粒物在线监测分析仪器开展详细的来源分析研究26。为了找到最佳因子数,本研究对 PM2.5来源分析选取有机碳和 9 种水溶性离子来进行。选取因子进行迭代运算,依据残值分布的变化和解析结果的可解释性,选择最佳因子数目并确定其相应贡献27。对供暖期
20、、供暖前、供暖后 PM2.5监测数据进行来源分析,将其来源分为机动车源、扬尘源、二次气溶胶、工业源和燃煤源。1.5潜在源贡献因子法潜在源贡献因子法(PSCF)是基于条件概率函数发展而来的一种判断污染源潜在来源方位的方法,通过结合气团轨迹和某要素值来给出可能的排放源位置。利用后向轨迹模拟的结果,创建污染轨迹的矩形网格矩阵(i,j),对创建的研究区域设置污染物浓度的阈值,当轨迹的污染物浓度高于阈值时,该轨迹被标记为污染轨迹。将经过网格(i,j)的污染轨迹端点数与落在该网格(i,j)内的所有轨迹端点数相比,得到 PSCF 的结果28-29。利用 2019 年供暖期污染物浓度数据,创建网格矩阵(i,j
21、)覆盖研究区域,利用 MeteoInfo 进行处理。分析类型选择为 PSCF,调整图层,设立污染物浓度的分割阈值。阈值设立一般采用污染物浓度的平均数或者污染物浓度标准,本研究中选择 PM2.5浓度大于 75g/m3作为阈值。1.6浓度权重轨迹分析浓度权重轨迹分析(CWT)模型可以计算轨迹的权重浓度,反映其污染程度。根据 PSCF 网格点计算数值,判断污染源所在位置,再根据 CWT 计算轨迹的权重浓度,判断出污染区域的潜在源贡献30-31。通过每个污染物浓度与网格相关的轨迹求平均,CWT 计算公式如下:Cij=ml=1Clijl/ml=1ijl(3)式中:Cij为第(i,j)网格单元的加权平均污
22、染物浓度;i 为轨迹的指数;m 为轨迹总数;Cl为轨迹 l 经过网格(i,j)时对应的污染物浓度;ijl为轨迹 l 在网格(i,j)的停留时间。2结果与讨论 2.1供暖前后徐州市空气质量变化20162020 年供暖前、供暖期和供暖后 4 项污染物浓度均值分布如图 1 所示。受徐州市减煤政策、四大行业转型升级、燃煤锅炉改燃天然气、电厂超低排放改造、锅炉低氮燃烧改造等政策的影响,供暖对污染物浓度的影响逐年降低,20162020 年供暖期主要污染物浓度除 NO2外,其余整体呈下降趋势。从 20162020 年不同污染物浓度的变化可以发现,供暖期 4 项污染物浓度仍高于供暖前和供暖后。供暖对 4 项污
23、染物浓度有不同程度的影响,其中对 PM2.5浓度影响最大,供暖期其浓度明显高于供暖前和供暖后,其次为 SO2。SO2浓度供暖期分别高于供暖前、供暖后 18%和 41.9%;NO2浓度供暖期分别高于供暖前、供暖后 10.2%和 33.5%;CO 浓度供暖期均高于供暖前、供暖后 22.2%;PM2.5浓度供暖期分别高于供暖前、供暖后 46.5%和 60.6%。其中2020 年供暖期 PM2.5浓度高于 2019 年,这是由于供暖期数据采用 12 月均值,而 2020 年 12 月发生了2 次重污染过程,持续时间较长,2 次污染因局地高湿、静稳等不利气象因素影响造成本地污染物累积,加上污染中期山东和
24、安徽等地污染物传输的影响,造成 2 次中度至重度污染过程。2.2供暖期对 PM2.5浓度的影响利用大气超级站在线监测数据(2020 年供暖期前后数据),对供暖前、供暖后及供暖期 PM2.5进行来源解析(图 2、图 3)。因子 1 中 OC、EC、NO3、Pb 和 Zn 等因子解释率较其他因子相对较高,其中 NO3主要来源机动车尾气,Zn 为机动车润滑油的主要添加剂,而 Zn、Mn 也广泛地用于刹车片和轮胎中,尽管目前已普及无铅汽油,但并不意味着 Pb 的零排放,机动车的磨损可能排放 Pb,因子 1 确认为机动车源。因子 2 中Mg2+、Ca2+因子解释率较高,Mg2+、Ca2+是与水泥、石第2
25、期冯春莉等:徐州市供暖期空气污染特征及来源分析503灰等建筑材料相关的地壳元素,因此常用于指示建筑扬尘;Ti 因子解释率也相对较高,土壤尘(如 Ti)多为地壳元素,因子 2 为扬尘源。因子 3 中解释率较高的组分为 NO3、SO42和 NH4+;SO42、NO3一部分来源于 SO2、NOx的转化,另一部分来源于一次污染物,因子 3 确认为二次气溶胶。因子 4 中 SO42、Zn 等因子解释率较高,Zn 主要考虑与钢铁加工有关的工业源排放,因此确认因子 4 是工业源。因子图 1 20162020 年供暖前、供暖期和供暖后污染物浓度Fig.1Pollutantconcentrationsbefor
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- 徐州市 供暖 空气污染 特征 来源 分析 冯春莉
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