高速渗流对浸铀周期的影响_袁嘉懋.pdf
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1、第 卷 第 期 年 月中国有色冶金 高速渗流对浸铀周期的影响袁嘉懋,周仲魁,史维浚,王世俊,胡中强,(东华理工大学 核资源与环境国家重点实验室,江西 南昌;东华理工大学 水资源与环境工程学院,江西 南昌)摘 要 铀矿堆浸作为我国目前主要的浸出手段之一,具有成本低、对环境无二次污染的优点,但堆浸也存在浸出周期较长、容易造成堵塞等缺点。为改善以往浸铀周期较长的问题,本文对铀矿柱浸过程进行研究,使用 硫酸、作为浸出剂,分别对酸化和加铁浸铀 个阶段考察不同粒径和不同渗流速率对 值、值、铁浓度、浸铀周期的影响。试验结果发现渗流速率对浸铀周期有显著影响,即渗流速率越快,酸化时间越短、浸铀周期越短,同时过高
2、的渗流速率会使溶浸液与矿石无法充分反应,导致浸出率偏低;渗流速率为.、.、.的体系(粒径为 )浸铀周期逐渐延长,分别为、,最终铀浸出率分别为.、.、.;高速渗流的情况下,粒径越小,反应周期越长,浸出率越高;、粒径体系(硫酸、.渗流速率)的铀浸出率分别为.、.,浸铀周期分别为 、。本研究旨在为绿色高效浸铀提供参考。关键词 铀;渗流;柱浸;渗流速率;铀矿;浸出率;粒径中图分类号 文献标志码 文章编号():收稿日期 作者简介 袁嘉懋(),男,四川广汉人,硕士研究生,研究方向为湿法冶金。通信作者 周仲魁(),男,博士,教授,主要研究方向为环境修复。引用格式 袁嘉懋,周仲魁,史维浚,等 高速渗流对浸铀周
3、期的影响 中国有色冶金,():引言铀资源是我国重要的战略资源,随着科学技术的快速发展、国民生活水平的提高,其在医疗、航空、军事等领域的运用越来越广泛。堆浸是我国目前铀矿主要浸出手段之一,具有成本低、对环境无二次污染的优点,但也存在浸出周期较长、容易造成堵塞等缺点。柱浸也是一种铀矿的重要浸出方式,一直是领域内科研学者的研究重点。等开展了稀硫酸堆浸铀矿柱氡析出行为的试验,发现在柱浸过程中,浸出率随时间的延长而显著增加,但增长速率趋于平缓。等对酸浸过程中铀矿石的形态变化进行了研究,结果表明,酸浸会导致矿石发生蚀变,充填节理和裂隙的氧化体被溶解,导致矿石粒度减小,细颗粒发生溶胀,使矿石孔隙度发生变化,
4、从而对金属浸出造成影响。在柱浸的相关研究中,渗流速率受到了学者的重点关注,主要是关于其对金属浸出率的影响。等通过柱浸试验对铀钒矿浸出,发现渗流速率越大,铀、钒的浸出率越高。渗流速率对金属浸出的影响主要体现在以下几个方面。高渗流速率会改变矿石体系的孔隙度。等研究发现,在高速渗流的情况下,矿石中细小颗粒会发生迁移,从而使矿石孔隙度增大;同时,等通过使用核磁共振成像技术()发现,随着孔隙度的增大,渗流速率会进一步地增加,渗流速率与孔隙度相互影响,并表现为正相关性。矿石孔隙可分为有效孔隙与无效孔隙,高渗流速率会将无效孔隙贯通,使之转换为有效孔隙,有效孔隙能够保证溶浸剂更好渗透到矿石颗粒内部。在浸出过程
5、中,溶浸剂通过孔隙或裂隙通道运移至孔隙内部,使矿层与溶浸剂充分接触,从而提升浸出效果。渗流速率的增加会使体系的持液率增加。等使用 识别柱浸中液相的分布发现,将流速从 增加到 ,持液率从.增加到 。王雷鸣对矿堆的持液行为研究发现,更高的持液率会对应更高的金属浸出率。高渗流速率有着更大的固液接触面积,从而影响浸出反应动力学。等通过研究堆浸过程中液体的分布情况发现,随着流量的增大,矿层内河道数量也相应增加,伴随着固液接触面积增大,从而加快反应动力学的进度。根据以上文献可知,渗流速率会直接影响金属的浸出效果,但目前对于铀的浸出,使用高速渗流能否得到更快的反应动力学的研究鲜有报道。本文采用不同渗流速率与
6、不同粒径铀矿石进行柱浸试验,探索浸出过程中关键参数的变化对铀浸出率的影响,以期为提高铀矿浸出率提供参考。试验部分.试验材料试验所用矿石选自纳米比亚某矿床,部分矿样化学成分结果见表。表 铀矿石主要化学成分 成分总()含量.注:表示极限氧气指数。由表 可知,铀矿石品位为.,()含量为.,占总铀的,含量为.。铀矿石成分特征表明,此铀矿石主要成分为二氧化硅,可认为是低品位铀矿,铀的存在形式主要为(),含量较低。仅采用酸浸难将矿石中的铀完全浸出,因此,外添加氧化剂是解决浸出率低的必要措施。试验试剂:硫酸铁(西陇科学股份有限公司)、稀硫酸(广东集泰化工股份有限公司)。.试验设备主 要 设 备 包 括 电
7、热 鼓 风 干 燥 箱(),电感耦合等离子体发射光谱仪(,),计(),计(),自行设计制作的有机玻璃柱(高 、直径 ),蠕动泵。.试验过程.注水阶段在玻璃柱内装入 铀矿石(粒径 ),底部装入 石英砂,从下向上,以不同的渗流速率(.、.、.)向柱内注水。在低渗流速率的情况下,水力坡度与渗流速率符合达西定律,如式()所示,此时起主导作用的是黏滞力。若水力坡度过大,则会发生高速非达西渗流,适用 方程,如式()所示,此时起主导作用的是惯性力。()()式中:为渗流线速率,;为水力坡度;为渗透系数,;为重力加速率,;为流体密度,;为非达西渗流因子,。随着时间的延长,高速非达西渗流会缓慢转变为达西渗流,此时
8、渗流速率趋于稳定。间隔 取样,当渗流速率稳定时,注水阶段结束。.酸化注水阶段结束后,使用 稀硫酸,以不同的渗流速率(.、.、.)进行酸化,间隔 取样,当浸出液 值低于.时,酸化阶段结束。.加铁浸铀酸化结束后,向柱内注入溶浸剂(硫酸、),设置不同渗流速率(.、.、.),间隔 取样,测定每小时浸出液体积、值、浓度、浓度、浓度。其中,用 计()测定 值、计()测定、络合滴定铁、电感耦合等离子体发射光谱仪(,)测定 浓度。浸出液铀浓度低于 时,试验结束,通过渣计计算浸出率,计算方法采用硅酸盐岩石化学分析方法第 部分。年 月第 期 袁嘉懋等:高速渗流对浸铀周期的影响.试验原理在矿石中,铀的主要存在形式为
9、 ()与(),其中()难溶,需要 将其氧化成易溶的()。()化合价高,争夺水中氧离子()的能力强,因此,铀在水中会从氢氧根离子()中夺取 ,形成铀酰离子()。涉及到的反应方程见式()()。()()()()()()()()()()()()结果与讨论.渗流速率对酸化时间的影响浸铀过程分为酸化浸出与加铁浸出 个步骤,铀的浸出主要发生在加铁浸出阶段。由于此过程中 为溶浸氧化剂,当溶液 .时,溶浸液中产生铁矾沉淀,不仅会造成 的损失,而且铁矾沉淀包裹在矿粒表面上会导致浸出速率大幅减小,对浸铀效果极为不利,所以在加铁浸出前,应使整个体系 值低于.。酸化时间的长短将会影响浸铀周期的长短,酸化时间越短,浸铀周
10、期也越短。在一定的试验条件(硫酸、粒径)下,开展渗流速率对酸化时间的影响试验,试验结果如图 所示。图 渗流速率对酸化时间的影响 图 显示了加铁浸出前,值随时间变化的情况。从图中可以看出,不同体系 值变化情况基本相同,值均随时间的延长而快速下降,随后下降速率减慢直至平衡。但不同渗流速率体系的酸化时间不同,渗流速率为.、.、.的体系的酸化时间分别为 、,表明渗流速率越快,酸化时间越短。不同的是.体系 值迅速下降,而随时间的延长.、.体系 值下降缓慢一些。值迅速下降是因为酸碱中和反应十分迅速,高渗流速率可以使整个体系酸度维持在一个较高的浓度水平,从而得到较快的反应速率。随着反应的进行,矿石中碳酸盐逐
11、渐消耗,产生大量,反应速率减小。酸化阶段 值的变化情况表明,提高渗流速率能够大幅缩短酸化时间,从而缩短整个浸铀周期。.渗流速率对浸铀过程 值的影响在浸铀过程中,溶液中 值的变化至关重要。首先,会根据溶液 值的不同呈现出不同的存在形式,当 值低于.时,主要表现为离子状态;当 值为.时,在溶液中有阳离子存在的情况下,会形成黄钾铁矾矿物;当 值高于.时,会形成复杂铁的氧化物。其次,铀酰离子的存在形式也与 值密切相关,当 值过高时,铀酰离子会形成氢氧铀酰沉淀,不利于铀的浸出。在一定的试验条件(硫酸、粒径)下,开展溶浸剂渗流速率对 值的影响试验,结果如图 所示。从图 可以看出,不同体系 值变化趋势大致相
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