攀西采矿区芒果中几种典型元素积累特征与健康风险评估.pdf
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1、攀西采矿区芒果中几种典型元素积累特征与健康风险评估潘声旺1,宋一鸣1,孙晋涛1,周钰潇1,毛勇坡1,李娟1,2,董仕萍1,3*(1.成都大学食品与生物工程学院,四川成都610000;2.四川省煤田地质工程勘查设计研究院,四川成都610072;3.曲靖市生态环境局会泽分局,云南会泽654200)摘要:通过对攀西地区典型采矿区、普通果园种植的 5 年龄芒果(即矿区芒果、普通芒果)中目标元素的检测分析,评估矿区环境对芒果品质的影响效应.以栽培品种“凯特”为例,对比分析不同种植区域芒果中砷、汞、铬、镉、铅、铜、锌、钙和镁等目标元素含量,借助单因子污染指数(Pi)、内梅罗综合污染指数(Pc)、危害商(H
2、Qi)和危害指数(HI)等标准,对芒果中目标元素可能造成的食品安全问题和健康风险进行评估.结果显示,矿区芒果中目标元素含量普遍高于普通芒果,镁质量分数(36.823.25mg/kg)最高(n=5,P0.05),钙质量分数(34.622.44mg/kg)次之(n=5,P0.05);除铅质量分数(0.10790.0016mg/kg)略高于国家限量标准(0.10mg/kg)外,其余目标元素均未超标.在污染水平方面,除矿区芒果中单因子污染指数 PPb(1.07900.03471.0)处于轻污染状态、内梅罗综合污染指数 Pc(0.82210.02420.7)超过食物安全警戒线外,其余元素的 Pi值、普通
3、芒果的 Pc值(0.59720.0137)均未超标(1.0、0.7),为未受污染或安全等级状态.在积累趋势方面,普通芒果中除 Pb 的生物积累系数(BAF)低于矿区芒果外,其余元素的 BAF 均大于矿区芒果.食物摄入健康风险评价结果表明,在相同芒果摄入量情况下,矿区芒果相较于普通芒果、儿童相较于成人更易产生健康风险.总体上,矿区芒果受污染程度高于普通芒果,且主要源于 Pb 污染;但其污染水平尚不足以诱发健康风险,可以安全食用.关键词:芒果;采矿区;矿质元素;积累特征;健康风险;攀西地区中图分类号:S158.4文献标志码:A文章编号:02587971(2023)04093712芒果(Mangif
4、era indicaL.)是热带、亚热带地区典型的经济作物1,香甜可口,营养丰富,素有“热带果王”之称.攀西地区光热充足、沟壑纵横,是发展热带经济作物的理想场所2.近年来,随着矿产资源的持续开发、采矿区面积日益剧增,各种尾矿库、排土场、矸石堆场纵横交错、星罗棋布3.因攀西地区人多地少、耕地稀缺,种植芒果、枇杷(Eriobotrya japonica(Thunb.)Lindl)等经济作物已成为当地矿区治理与可持续利用的重要途径,仅采矿区内的芒果种植面积就高达 9.2104hm2.国内外学者对矿区周边农作物的潜在健康风险进行了系列研究4-5,在部分蔬菜、谷物中检测出 Cd、Pb含量严重超标6.潘俊
5、7等还对白肉灵芝(Gano-derma leucocontextumT.H.Lietal.)等药用植物中重金属含量与毒性进行了风险评估.但迄今为止,有关矿区环境对芒果品质、食品安全以及人体健康风险的评估还鲜见报道.本文拟以攀西地区热销的芒果品种“凯特”(Keitt)为例,对比分析种植在矿区矸石堆场、普通果园的芒果(即矿区芒果、普通芒果)中砷(As)、汞(Hg)、铬(Cr)、镉(Cd)、铅(Pb)、铜(Cu)、锌(Zn)、钙(Ca)、镁(Mg)等元素含量及积累特征,评估矿区环境对芒果品质、食品质量安全以及人体健康的潜在风险,澄清消费者疑虑,为攀西地区芒果产业的健康发展及矿区土地资源收稿日期:20
6、22-09-05;接受日期:2022-11-23;网络出版日期:2023-03-22基金项目:四川省自然资源厅科技项目(Kj-2022-11);四川省农村发展研究中心项目(CR2001);成都水生态文明建设研究重点基地项目(2018SST-15).作者简介:潘声旺(1973),男,河南人,博士,教授,主要研究生态农业与食品安全.E-mail:.*通信作者:董仕萍(1981),女,云南人,硕士,高级工程师,主要研究矿山地质环境修复.E-mail:.云南大学学报(自然科学版),2023,45(4):937948JournalofYunnanUniversity:NaturalSciencesEdi
7、tionDOI:10.7540/j.ynu.20220456的可持续利用提供依据.1研究对象及方法1.1研究区域概况研究区域位于攀枝花市西区,26062719N、1021510808E,年均气温21.7、年均降雨量 818.9mm,干季、雨季分明,降雨集中(610 月).土壤类型主要为中性黄棕壤土,其 pH、速效钾(AK)、速效磷(AP)、碱解氮(AN)、有机质(OM)及阳离子交换量(CEC)分别为 7.2、72.24mg/kg、11.98mg/kg、57.84mg/kg、1.05%和21.47cmol/kg8.矿区芒果采样于攀枝花市西区灰槽子矸石堆场芒果种植区内.该种植区(879hm2)为矸
8、石堆表层(090cm)经客土(黄棕壤土,源于攀枝花市农易达青年创业农业开发有限公司新庄村片区废弃耕地)混层稀释(m客土m矸石=11)后的生态治理区,土层贫瘠、OM 含量(0.05%)低,土质偏酸(pH=6.1),主要成分为 SiO2(43.56%)、Al2O3(15.78%)、Fe2O3(14.64%)、CaO(12.17%)和 MgO(5.08%),土壤 Cr、Pb、As、Hg、Cd、Cu、Zn、Ca 和 Mg 质量分数分别为 264.45、19.05、7.52、0.65、0.88、94.27、211.01、17867.50mg/kg 和 7274.53mg/kg.普通芒果样品来源于攀枝花市
9、农易达青年创业农业开发有限公司新庄村芒果种植区.该种植区(551hm2)距矿区芒果种植区最小间距 12km,土壤类型为典型的中性黄棕壤土,土壤中 Cr、Pb、As、Hg、Cd、Cu、Zn、Ca 和 Mg 含量与矿区芒果种植区略有不同,质量分数分别为119.34、15.34、4.29、0.03、0.19、59.81、91.50、1428.01mg/kg 和 254.42mg/kg.1.2设备与材料1.2.1 主要仪器AFS-9330原子荧光光度计(AFS),配有AS-90自动进样器,北京吉天仪器有限公司;OPTIMA7000电感耦合等离子分析仪(ICP),PerkinElmer 股份有限公司;I
10、CS-1500离子色谱仪(ICS),戴安中国有限公司.1.2.2 试 剂 HNO3(G.R.)、HCl(G.R.)、CH4N2S(G.R.),天津市科密欧化学试剂有限公司;C6H8O6(A.R.),成都市科龙化工试剂厂;KBH4(G.R.),天津市大茂化学试剂厂;NaOH(G.R.),成都市科隆化学品有限公司;CH3SO3H(A.R.),成都联禾化工医药有限责任公司;As、Hg、Pb、Cd、Cr、Ca、Mg、Cu、Zn标准液.1.2.3 样品采集样品芒果品种为攀西地区广泛种植的栽培品种“凯特”(Keitt),该品种果实硕大、皮薄核小、果肉纤维少、口感顺滑软糯且味道甜美,深受广大消费者喜爱.采样
11、方法:基于 2021 年的预备实验,在芒果完全成熟(果皮金黄、果肉橙黄、手感柔软,可食率75%以上)季节(2022 年 7 月下旬)进行批量采摘.采样时,在采矿种植区、普通果园内分别选择 5 个地势平坦、采光均匀、树龄相同、生境条件相近的芒果种植小区(面积大于 30hm2),每个小区内随机选择间距 500600m 的 20 株 5 年龄果树,每株各摘取 1 个着生位置相同(三级侧枝)、色泽均匀、大小相近、成熟度相近、无病虫害的芒果,单区采集量为 8.29.4kg.经自来水冲洗干净后,将芒果可食部分剪碎后混合均匀,以小区为单位分别装入10 个保鲜盒、放置冰箱保鲜层中 0 条件下保鲜、备用.1.3
12、测定方法1.3.1 样品前处理将保鲜盒中芒果样品用去离子水清洗 3 次后,85 条件下烘干、备用.精确称取烘干后的待测样品 5.00g 于坩埚中,350 炭化至无烟后、550 灰化 45h;冷却后,加入数滴 HNO3润湿,再次灰化 2h.取出灰化好的试样、冷却,加入 HNO3溶解,定容至 25mL,混匀、备用.1.3.2 仪器工作条件AFS 工作参数:As、Hg 元素灯电流分别为 60、30mA,负高压 270V,原子化器预热温度 200,载气流量 400mL/min,屏蔽器流量 900mL/min.ICP 工作参数:发射功率 1150W,载气流量0.7L/min,辅助气流量 1.0L/min
13、,冷却器流量 12.0L/min.ICS 工作参数:色谱柱为阳离子分离柱和阳离子保护柱,淋洗液为 0.02mol/L 的 CH3SO3H 溶液,流速 1.0mL/min,进样量 25L,检测器为抑制型电导检测器.VHNO3VH2OVHClVH2O1.3.3 绘制Hg、As 测定工作曲线将质量浓度为1000mg/L 的 As 和 Hg 标准储备液用 1%HNO3溶液(=1100)稀释成 20g/L 和 2g/L的使用液,再分别逐级稀释成 0、1、2、4、8、10g/L和 0、0.1、0.2、0.4、0.8、1.0g/L 标准液.以 5%HCl 溶液(=120)为载流,As 以 KBH4溶液 B(
14、0.5gNaOH 和 2.0gKBH4溶于 100mL 水)为还原剂,Hg 以 KBH4溶液 A(0.5gNaOH 和 1.0gKBH4溶于 100mL 水)为还原剂.以荧光强度为纵938云南大学学报(自然科学版)http:/第45卷坐标、质量浓度为横坐标,绘制标准曲线.As、Hg的线性范围和相关系数(r2)分别为 010、01.0g/L 及 0.9997、1.0000.1.3.4 绘制Pb、Cr、Cd、Cu、Zn 测定工作曲线由仪器将 Pb、Cr、Cd、Cu、Zn 使用液逐级稀释到 0、0.05、0.10、0.50、1.00、3.00mg/L;以平均校准强度为纵坐标、质量浓度为横坐标,绘制标
15、准曲线.三者的线性范围及相关系数(r2)均为 03.00mg/L和 1.0000.1.3.5 绘制Ca、Mg 测定工作曲线将质量浓度为1000mg/L 的 Ca 和 Mg 标准储备液分别用水稀释成 250mg/L 和 50mg/L 的混合使用液,再分别逐级稀释成 0、0.5、1.0、2.5、5.0、10mg/L 和 0、0.1、0.2、0.5、1.0、2.0mg/L 标准液.在自动设置的程序下测量,以峰面积为纵坐标、质量浓度为横坐标,绘制标准曲线.Ca、Mg 的线性范围和相关系数(r2)分别为 012.0、02.5mg/L 及 0.9995、1.0000.1.3.6 测定步骤(1)Hg 的测定
16、:吸取 10mL 样液于比色管中,依照工作条件,使用 AFS-9330 测定荧光强度.(2)As 的 测 定:吸 取 5mL 样 液 于 比 色 管中、加入 2mLCH4N2S-C6H8O6溶液、2mLHCl溶液(6mol/L);定容至 10mL,混匀,依照工作条件,使用 AFS-9330 测定其荧光强度.(3)Cr、Cd、Pb、Cu、Zn 的测定:将试样注入ICP 分析仪中,依照工作条件测定其平均校准强度.(4)Ca、Mg 的测定:将试样注入 ICS,依照工作条件测定阳离子浓度.1.4评价方法1.4.1 单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法单因子污染指数法(Pi)9:样品中被检测元素 i
17、的实测浓度与果蔬中元素 i 限量的比值.Pi=wiSi,式中:Pi为果蔬中被监测元素 i 的单因子污染指数;wi为果蔬中被监测元素 i 的实测质量分数(mg/kg);Si为 被 监 测 元 素 i 在 果 蔬 中 的 质 量 分 数 限 值(mg/kg),限量标准参考食品安全国家标准食品中污染物限量(GB27622017).Pi1.0 表明果蔬受到污染;Pi1.0 表明未受到污染;Pi值越大,污染物的积累情况越严重.内梅罗综合污染指数法(Pc)9是结合食品安全国家标准和污染物含量进行综合评价的方法之一.Pc=P2i max+P2i ave2,式中:Pc为内梅罗综合污染指数;Pimax为果蔬中被
18、监测元素最大单因子污染指数;Piave为果蔬中被监测元素单因子污染指数平均值.单因子污染指数、内梅罗综合污染指数评价体系与分级标准见表 1.表1单因子污染指数、内梅罗综合污染指数及其评价标准Tab.1EvaluationcriteriaofsinglefactorpollutionindexandNemerocomprehensivepollutionindex单因子污染指数(Pi)污染程度内梅罗综合污染指数(Pc)污染等级1清洁0.7安全(1,2轻污染(0.7,1.0警戒线(2,3中污染(1.0,2.0污染较轻3重污染(2.0,3.0污染中等3.0污染严重1.4.2 污染负荷指数法污染负荷指
19、数(PLI)根据 Tomlinson 等10的方法进行计算.PLI=n(CF1CF2CF3CF4),式中:CF 为污染因子,即受污染样本(如矿区芒果)与对照组样本(如普通芒果)中目标元素含量的比值;n 为目标元素种类数量;PLI 表示污染样本受总目标元素污染的影响程度.评价标准:PLI1,未受目标元素污染的影响;1PLI2,受目标元素污染的影响较轻;2PLI3,受目标元素污染的影响严重.1.4.3 生物积累系数生物积累系数(Bioaccumula-tionfactor,BAF)为果蔬可食用部位中目标元素含量与根际土壤中该元素含量的比值,可表征果蔬从土壤中积累目标元素的能力11-12;也是描述化
20、学物质在生物体内积累趋势的重要指标.BAF芒果=wiwsoil,其中:BAF芒果为芒果对目标元素生物积累系数;wi为芒果可食用部位中目标元素质量分数;wsoil为种植土壤中目标元素质量分数.1.4.4 危害商法使用危害商(HQi)法13对果蔬摄入健康风险进行评价,可反映果蔬中污染物含第45卷潘声旺等:攀西采矿区芒果中几种典型元素积累特征与健康风险评估939量对各类人群健康的危害程度.危害指数(HI)用于全面评价目标元素对人体的健康风险.HQi=ADIRfD1 000,ADI=wiIREFFIEDBWAT,HI=HQi.式中:HQi为单一目标元素的危害商;ADI 为目标元素经果蔬摄入的平均日摄取
21、量 mg/(kgd);HI为多种目标元素复合污染的危害指数;wi为芒果中被监测元素 i 质量分数(mg/kg);RfD 为被监测目标元素 i 平均每日摄入参考剂量 g/(kgd);EF为暴露频率(d/a);FI为摄入分数,表明食用研究区域芒果占食用芒果总量的比值,本研究默认该值为 1,即食用芒果全部为研究区域芒果;ED为持续暴露时间(a);IR为平均每日水果摄入量(kg/d);BW为平均体重(kg);AT为平均暴露时间(d).儿童、成人对污染物摄入的风险系数相关参数见表 2.表2危害商法参数Tab.2Hazardquotientmethodparameters评价参数参考值文献来源暴露频率EF
22、/(d/a)18014持续暴露时间ED/a30(成人),10(儿童)14水果摄入量IR/(kg/d)0.055715芒果中目标元素wi/(mg/kg)本研究测定值摄入参考剂量RfD/g/(kgd)Cr:3.0,Pb:3.5,As:0.3,Hg:1.0,Cd:1.0,Cu:40.0,Zn:300.014平均体重BW/kg60.0(成人),32.7(儿童)16平均暴露时间AT/dAT=365ED14其中,HQi1:没有明显的健康风险;HQi1:存在潜在健康风险.HI1:没有明显的负面影响;110:存在慢性毒性效应17.1.5数据处理数据经 Excel 软件基础处理后,GraphPadPrism8
23、绘图,在 SPSS20 中用新复极差检验法(DuncansMultipleRangeTest,DMRT)检验不同处理间的差异显著性分析.2结果与分析2.1不同种植区域芒果被监测元素含量采用AFS、ICP 和 ICS 对待测样品中目标元素含量进行检测,检测结果如图 1 所示.由图 1 可以看出,矿区芒果被监测元素含量均高于普通芒果,Mg 质量分数(36.823.25mg/kg)最高、Ca(34.622.44mg/kg)次之,Hg(0.90.3g/kg)最低.差异显著性分析显示,矿区芒果除 Hg、Mg质量分数与普通芒果差异不显著外(n=5,P0.05),其余被监测元素(Cr、Pb、As、Cd、Cu
24、、Zn 和 Ca)均高于普通芒果(n=5,P0.01).根据食品安全国家标准食品中污染物限量(GB27622017)中污染物限量标准,由图 1 可以看出,除矿区芒果中 Pb 质量分数(0.10790.0016mg/kg)高于限量标准(0.10mg/kg)外,其余元素均低于限量标准(Cr、As:0.50mg/kg;Cd:0.05mg/kg;Hg:0.01mg/kg).基于国家标准化管理委员会 2011 年第 3 号中国国家标准公告中有关废止食品中锌限量卫生标准(GB131061991)食品中铜限量卫生标准数据为平均值标准差.不同小写字母表示普通芒果、矿区芒果中同种目标元素含量差异明显(P0.05
25、);不同大写字母表示差异极显著(P0.05);Ca 质量分数(34.622.44mg/kg)高于普通芒果(22.551.55mg/kg)(n=5,P0.01).若仅就 Ca、Mg 作为营养元素而言,矿区芒果营养价值略高于普通芒果.2.2芒果目标元素污染状况评价2.2.1 芒果单因子污染指数和内梅罗综合污染指数基于单因子污染指数(Pi)、内梅罗综合污染指数(Pc),分别对攀西地区普通芒果、矿区芒果污染状况(不包括 Ca、Mg)对比分析,结果如图 2 所示.数据为平均值标准差.不同小写字母表示普通芒果、矿区芒果中同种目标元素单因子污染指数差异明显(P0.05);不同大写字母表示差异极显著(P0.0
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