海水提铀材料与方法的现状与挑战.pdf
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1、第 卷 第期核化学与放射化学V o l N o 年月J o u r n a l o f N u c l e a r a n d R a d i o c h e m i s t r yA u g 收稿日期:;修订日期:基金项目:国家自然科学基金项目(,);四川省科技计划项目(J D J Q ,Y F Q ,J D R C )通信联系人:竹文坤海水提铀材料与方法的现状与挑战唐兴睿,黄鹏玲,阮昊明,唐丽,龚翔,段涛,陈树森,何嵘,竹文坤,西南科技大学 国防科技学院 核废料处理与环境安全国家协同创新中心,核废料与环境安全国防重点实验室,四川 绵阳 ;核工业北京化工冶金研究院,北京 摘要:海洋占据地球面
2、积的,而其中的铀含量是陆地铀矿含量的 多倍.随着核能发电量的增加,为保障核能的可持续发展,对非常规铀资源进行开发具有重要的意义.海水提铀作为解决陆地铀资源匮乏的有效手段,近年来受到人们的广泛关注,目前,包括膜分离、化学沉积、溶剂萃取、离子交换、还原和吸附等方法已经被应用到海水提铀中.本文重点综述近年来吸附法及无机材料、有机材料、碳材料等吸附材料和还原法中新兴的电还原技术的最新研究进展,并对这两种方法所面临的挑战进行展望.关键词:海水提铀;吸附法;还原法;材料中图分类号:O 文献标志码:A文章编号:()d o i:/h h x Y X P r o g r e s sa n dC h a l l
3、e n g e so fM a t e r i a l sa n dM e t h o d sf o rU r a n i u mE x t r a c t i o nF r o mS e a w a t e rT ANGX i n g r u i,HUANGP e n g l i n g,RUAN H a o m i n g,T ANGL i,G ONGX i a n g,DUANT a o,CHE NS h u s e n,HER o n g,Z HU W e n k u n,N a t i o n a lC o i n n o v a t i o nC e n t e r f o rN
4、u c l e a rW a s t eD i s p o s a l a n dE n v i r o n m e n t a lS a f e t y,N u c l e a rW a s t ea n dE n v i r o n m e n t a lS a f e t yK e yL a b o r a t o r yo fD e f e n s e,S c h o o l o fN a t i o n a lD e f e n c eS c i e n c e&T e c h n o l o g y,S o u t h w e s tU n i v e r s i t yo fS
5、c i e n c ea n dT e c h n o l o g y,M i a n y a n g ,C h i n a;B e i j i n gR e s e a r c hI n s t i t u t eo fC h e m i c a lE n g i n e e r i n ga n dM e t a l l u r g y,B e i j i n g ,C h i n aA b s t r a c t:T h eo c e a nc o v e r s o f t h ee a r t hs a r e a,a n d t h e s e a w a t e ru r a n
6、 i u mi sm o r e t h a n t i m e st h a to ft e r r e s t r i a lu r a n i u mo r e I no r d e rt oi n c r e a s et h ep o w e rg e n e r a t i o na n de n s u r e t h es u s t a i n a b l eo p e r a t i o no fn u c l e a rp o w e rp l a n t s,t h ed e v e l o p m e n to fu n c o n v e n t i o n a l
7、u r a n i u mr e s o u r c e s i so fg r e a t s i g n i f i c a n c e A sa ne f f e c t i v em e a n s t os o l v es h o r t a g eo f t e r r e s t r i a l u r a n i u mr e s o u r c e s,u r a n i u me x t r a c t i o n f r o ms e a w a t e rh a s r e c e i v e de x t e n s i v e a t t e n t i o n
8、i nr e c e n ty e a r s A tp r e s e n t,m a n ym e t h o d si n c l u d i n gm e m b r a n es e p a r a t i o n,c h e m i c a ld e p o s i t i o n,s o l v e n te x t r a c t i o n,i o ne x c h a n g e,r e d u c t i o na n da d s o r p t i o n h a v eb e e na p p l i e dt ou r a n i u me x t r a c t
9、 i o nf r o ms e a w a t e r T h i sp a p e rf o c u s e so nt h er e c e n tr e s e a r c hp r o g r e s so fa d s o r p t i o nm e t h o du s e di n o r g a n i cm a t e r i a l s,o r g a n i cm a t e r i a l s,c a r b o nm a t e r i a l sa sa d s o r b e n t,a n de m e r g i n ge l e c t r o r e
10、d u c t i o nt e c h n o l o g i e s,a n df u r t h e rd i s c u s s e st h ec h a l l e n g e sa n do p p o r t u n i t i e so f t h e s e t w om e t h o d s K e yw o r d s:u r a n i u me x t r a c t i o n f r o ms e a w a t e r;a d s o r p t i o nm e t h o d;r e d u c t i o nm e t h o d;m a t e r
11、i a l s目前陆地上可被开采的铀矿逐渐减少,而对铀的需求量却日益增加,由于海水中存在大量的铀资源,因此如何从海水中提取铀近年来受到广泛关注 .海洋中含有大约 亿吨铀资源,是已知陆地铀储量的 多倍,同时河水每年还可补充约 万吨铀.因此,开发一种高效又经济的技术从海水中提取铀,使海洋成为核反应堆燃料主要来源,保障核能的持续发展,具有非常重要的战略意义.与陆地开采相比,海洋开采所带来的环境问题更少,如更少的采矿废料,更少的机械污染,以及更简便的提铀工艺 .N a t u r e 在 年将“海水提铀”评为“s e v e nc h e m i c a l s e p a r a t i o n s
12、 t oc h a n g e t h ew o r l d”之一,“海水提铀”被认为是最具挑战性,也是“回报”最高的核燃料资源研发项目.发展海水提铀对于保障核能的可持续发展和推进海洋资源综合利用具有重要而长远的意义.而海洋中铀的浓度很低(g/L),且容易与C O等形成稳定态的C aUO(C O)配合物,同时海洋环境复杂,存在大量的干扰离子,限制了从海水中获取铀的实际应用.近几年为了高效提取铀,人们探索了大量的海水提铀方法,包括膜分离、化学沉积、溶剂萃取、离子交换、生物吸附、还原法和吸附法等.吸附法作为最早被开发的海水提铀的方法,人们对其进行了大量的研究,包括吸附材料对铀的选择性、铀吸附的容量
13、、循环性、抗海洋生物污染等.还原法是将海水中的六价易配位、易溶解的铀酰离子通过还原成为难溶解的四价铀,从而达到高效提铀的目的.还原法作为新兴的海水提铀方法,具有效率高、能耗少、对铀有更好的固定作用等优点,也逐渐成为海水提铀的研究热点.本文主要论述近年来国内外吸附法与还原法及其材料在海水提铀中的研究进展及挑战,并对海水提铀的未来研究趋势进行展望.吸附法吸附法作为经典的海水提铀方法,因其操作简单、成本低等优点成为国内外学者研究的热点.吸附法的研究重点是吸附剂对铀酰离子的吸附容量、选择性、循环稳定性还有抗海洋生物污染性等.目前研究者已设计出大量的海水提铀吸附剂,最为突出的就是无机材料、有机材料和碳材
14、料.无机材料无机材料作为最早发展的铀酰离子吸附材料,由于其优异的特性,如:机械稳定性、价格低廉、可持续性和环境友好等受到广泛关注.()金属氧化物、硫化物的比表面积高、易于结构调控,可作为常用的铀吸附材料.如氧化铁,特别是磁铁矿(F eO),由于具有良好的磁性和表面修饰性等优点而受到人们的青睐,同时由于额外的磁场,能够更好地回收利用吸附材料.张辉等 利用聚多巴胺(P D A)包覆T i O薄膜,在F eO表面沉积T i O薄膜,制备了F eOP D AT i O吸附剂,对实际含铀废水和模拟海水中的U()进行了吸附试验,研究了U()在F eOP D AT i O上的吸附机理.在p H 时,建立了U
15、()与聚多巴胺和T i O膜上的O H、N H和T i基团的相互作用机理.证实了F eOP D AT i O在实际废水和海水中吸附U()的潜力.张婷婷等 制备的具有三维空心结构的F eOM n Ox在含g/L U()的模拟海水中浸 泡 d后,F eOM n Ox对U的吸附率为,研究结果表明,F eOM n Ox含有丰富的M n或F e,具有从模拟海水中吸附铀的应用潜力(图).此外氧化锰、二氧化钛、二硫化钼等金属氧化物、硫化物(二硫化钼)因其制备高效简单、使用寿命长等优势,被广泛用作海水提铀的吸附材料 .()层状双氢氧化物(L DH)具有成本低、离子交换容量大、层电荷密度高、结构多样等优点.大多
16、数层 状 双 氢 氧 化 物 可 以 在 自 然 环 境 中 找到,且合成相对简单和经济,被认为是一种很有前途的海水提铀吸附剂.李茹民等 利用在沸石咪唑酯骨架结构材料Z I F 模板表面形成的中空菱形十二面体结构,合成了具有层状结构的M g C o双氢氧化物,作为铀的吸附材料.在U初始质量浓度为 g/L的模拟海水核化学与放射化学第 卷中,M g C o A lL DH s对 铀 的 吸 附 率 达 到.即使在不同p H和干扰离子存在的情况下,吸附率均高于,材料对铀的最大吸附容量达到 m g/g(图).图U()在F eOM n Ox上的吸附机理(a)和U()在F eOM n Ox模拟海水中 d的
17、动态吸附柱实验(b)F i g A d s o r p t i o nm e c h a n i s mo fU()o nF eOM n Ox(a)a n dr e s u l t so f a d a yd y n a m i ca d s o r p t i o nc o l u m ne x p e r i m e n to fU()i ns i m u l a t e ds e a w a t e ro nt h eF eOM n Ox(b)图M g C o A lL DH s材料的合成/表征(a)、扫描电镜图(b)和不同p H条件下吸附性能测试(c)F i g S y n t h e
18、 s i s/c h a r a c t e r i z a t i o n(a),s c a n n i n ge l e c t r o nm i c r o s c o p y(b)o fM g C o A lL DH sm a t e r i a l sa n da d s o r p t i o np e r f o r m a n c e t e s tu n d e rd i f f e r e n tp Hc o n d i t i o n s(c)王君课题组也制备了层状双氢氧化物改性的双空心球壳复合材料(CN i A lL DH H S S)用于铀酰离子的吸附.由于双空心球壳
19、结构具有较大的比表面积,丰富的含氧官能团与铀酰离子 之 间 强 相 互 作 用,使 得CN i A lL DHH S S可以高效固定提取铀.在模拟海水中该材料对U的吸附率能达到 以上,同时利用浮标与锚组合将吸附剂浸泡在海流表面以下(m)d后,CN i A lL DH H S S对铀的吸附容量达到 g/g.马淑兰等 也利用Sx L DH和M g A l B AO L DH作为海水提铀的材料,利用配体与UO之间的强相互作用,配体(S)与B AO均可以与铀酰离子形成配合物,有助于高效的铀捕 获.Sx L D H在 m g/L铀浓度条件下,U吸附率达到 以上;M g A l B A O L D H在低
20、浓度条件下,对U的最大吸附容量为 m g/g,第期唐兴睿等:海水提铀材料与方法的现状与挑战在 m g/LU浓度下对U具有极高的选择性,几乎完全吸附(吸附率 ),在p H 含微量铀的天然海水与高浓度竞争离子(如N a、C a)共存的条件下,对铀的捕获均达到 以上(图).图Sx L DH捕获铀示意图(a)、M g A l B A O L DH海水提铀示意图(b)、B AO L DH在各种受污染和原始水系统对U()的吸附性能(c)F i g U r a n i u mc a p t u r eb ySx L DH(a),M g A l B A O L DHu r a n i u me x t r a
21、 c t i o n(b),U()s o r p t i o no fB AO L DHt ov a r i o u sc o n t a m i n a t e da n do r i g i n a lw a t e r s y s t e m s(c)()近年来还有各种无机材料被用来作为海水提铀的吸附剂,如陈雷等 通过BH和P C l化学反应合成磷化硼纳米片,在 m g/LU的溶液中提取U()离子,最大吸附容量为 m g/g.在天然海水中,对六价铀酰离子的选择性吸附也优于其他竞争金属离子.利 用无机物作为载体,针对性地解决海水提铀中复杂的环境问题已有广泛的研究,如通过负载A g来防止海洋
22、中的生物污染;利用金属离子的特性,可以更好地解决海水提铀中效率及复杂海洋环境的问题 .虽然无机材料的制备简单、结构易调控、比表面积大 等 优 点 使 其 在 海 水 提 铀 中 有 大 量 应用,但也存在一定的缺陷,如金属氧化物在吸附时易受到海洋环境的影响、对海水中铀提取的选择性不高且在海洋环境中其孔隙易被堵塞影响材料的吸附效率;层状双氢氧化物的吸附动力学普遍较慢,在酸性条件下层状双氢氧化物的前体金属也有可能释放到溶液中,不利于铀的吸附和重复性利用.有机材料在过去的几十年里,有机聚合物因其较好的机械性能、可调节的表面化学性能、循环性好成为海水提铀有潜力的材料.与无机材料吸附剂相比,有机高分子吸
23、附剂最大的优点是含有螯合基团,对铀酰离子具有良好的选择性,从而有效地从海水中提取铀.迄今为止,已有大量关于铀在各种聚合物上吸附的研究报道.()偕胺肟基团对铀酰离子具有良好的结合作用,是开发铀吸附剂的首选材料.海南大学王宁课题组 基于多界面化学吸附设计理念,通过 单 界 面 全 肟 化 纤 维、双 界 面 肟 化 纳 米管、多界面肟化水凝胶等充分利用肟基吸附剂配位性能,实现海水环境铀吸附容量的显著提升.利用溶液吹纺法制备了一种新型聚阳离子聚酰胺肟基杂化纳米纤维吸附剂,其具有多螯合位点、优良亲水性、三维多孔结构和良好力学性能.它在未过滤的天然海水中,d内对U的吸附量达到 m g/g,在真实海水中的
24、理论最大吸附容量为 m g/g,同时拥有很强的抗海洋污染能力(图).采用偕胺肟化吹纺丝工艺制备的聚(亚胺二肟)纳米纤维吸附剂(P I D ON F),在(U)m g/L的加标海水中对U的最大吸附容量达到 m g/g.聚乳酸复合纳米纤维质量分数为 的偕胺肟化聚丙烯腈(简称A P)在浸泡 d后,对U的吸附量达到 m g/g,核化学与放射化学第 卷(c)图中插图为A P 在海水中浸泡 d后的状态图单界面全肟化纤维制备图(a)、海水提铀原理图(b)、AO P和A P 对真实海水中U的平衡吸附容量(c)F i g P r e p a r a t i o nd i a g r a mo f s i n g
25、 l e i n t e r f a c e f u l l o x i m a t e df i b e r(a),s c h e m a t i cd i a g r a mo fu r a n i u me x t r a c t i o nf r o ms e a w a t e r(b),a n de q u i l i b r i u ma d s o r p t i o nc a p a c i t yo fu r a n i u mb yAO Pa n dA P n a n o f i b e r s i nu n s p i k e dr e a l s e a w a t
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