MOF衍生的MnCeO_(x)低温催化降解甲苯.pdf
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1、第期朱华玲,等:双吡唑酰基甲烷金属配合物的合成、生物活性和分子对接研究第卷第期年月化 学 研 究 与 应 用 ,文章编号:()衍生的低温催化降解甲苯王金波,王荣通,秦瑞香,陈丽蓉,于琳丽,陈华(重庆科技学院化学化工学院,重庆;四川大学化学学院有机金属络合催化研究所,绿色化学及技术教育部重点实验室,四川成都)摘要:以为前驱体成功制备了改性的催化剂用于甲苯的催化氧化反应,并对催化剂进行了、等方面的测试表征。结果表明,衍生的具有较大的比表面积和较大的孔径,掺杂使催化剂具有丰富的氧空位、良好的氧迁移率和较高的表面的含量。显示具有较高的、含量,以及在 具有优势。在催化甲苯的分解反应中,衍生的催化剂表现出
2、了良好的低温催化氧化性能,甲苯完成的转化率时的温度()仅为,与对比催化剂相比有明显优势。并在连续反应 后仍保持较高的催化活性,表现出改性的催化剂具有良好的稳定性。关键词:催化燃烧;甲苯;催化剂;中图分类号:文献标志码:,(,;,):,(),:;挥发性有机化合物()是一种典型的气态污染物,是臭氧和 的重要前体物,。收稿日期:;修回日期:基金项目:重庆市科技局技术创新与应用面上项目“工业挥发性有机物净化用高性能蜂窝陶瓷材料研发与应用”项目()资助联系人简介:王金波(),男,教授,主要从事大气污染治理与环境化学研究。:化学研究与应用第卷为源头所引起的复合污染问题日益严重,对于自然环境和人类健康都构成
3、了严重的威胁。催化燃烧技术具有二次污染物少、反应温度低的优点,被认为是一种有效的治理方法。因此,开发高活性、高稳定性的新型催化剂对低温催化氧化至关重要。催化剂主要分为贵金属和非贵金属两大类。贵金属催化剂虽然活性高,但高昂的成本限制了其广泛应用。因此,近年来高催化活性的非贵金属催化剂成为研究的重点。锰基催化剂具有八面体结构,存在多价态和表面晶格氧的高迁移率,对的氧化表现出相对较高的催化活性。等通过研究不同锰氧化物在苯和甲苯上的催化性能关系,报道锰氧化物的催化活性为,活性与氧物种的迁移率有关。得益于性能较好,廉价等特点,得到了广泛研究。但是其存在比表面较低,热稳定较差的缺陷,。近年来,由于材料具有
4、的高比表面积和孔径可调等特点,在催化领域得到了广泛关注,特别是以材料为牺牲模板的方法在催化氧化反应中获得了比较好的结果。等人报道了三种前体衍生的催化剂,其中表现出更好的甲苯催化活性(),发现前体对于衍生催化剂的结构和性能有很大的影响。此外,掺杂稀土元素能与锰基催化剂产生协同作用。作为一种储氧量大、氧迁移率高和优秀氧化还原性能的稀土元素,与锰氧化物的相互作用在催化氧化方面表现出色。等揭示了所合成的 催化剂存在更多的表面羟基和氧缺陷的存在有利于催化剂的活性。等报道了一种水热方法合成的氧化物催化剂,研究发现在吸附甲苯方面起到关键作用,而则在其中起到氧化甲苯的作用,锰铈协同作用改善催化反应过程。然而,
5、结合衍生法对双金属催化剂的改性研究很少报道。本文通过法制备了改性的催化剂,考查了锰源、制备方法、锰铈比以及空速等对甲苯催化氧化反应的影响,采用、等测试手段研究了催化剂的物理结构和性质,并对催化反应的机理进行了探究。实验部分 催化剂制备按照文献,优化后的方法制备。在体积比为 的乙醇水的混合溶液中加入 乙酸锰和 ,二羟基对苯二甲酸,超声分散。将溶液转移到的反应釜,并置于烘箱中反应,然后过滤,用乙醇洗涤,干燥,最后在马弗炉中煅烧,得到催化剂样品,记为。采用与同样的制备方法,并按照 摩尔比为 的比例加入(),得到改性的,记为。此外,用替代乙酸锰作为锰源,得到催化剂,记为。通过共沉淀制备锰铈氧化物。在室
6、温条件下,将 乙酸锰和 ()溶解在 去离子水中,搅拌,用调节至,过滤沉淀并用去离子水洗涤。最后在的烘箱干燥。升温至焙烧,得到的催化剂记为。催化剂表征射线衍射()在日本公司生产的上进行,光源为靶线,扫描范围,扫描速度。吸附脱附在美国生产的 型吸附仪上进行,材料脱气温度,。通过()模型计算材料比表面积,()模型测定材料孔径分布。扫描电子显微镜()以及在蔡司生产的 上进行。透射电子显微镜()在美国生产的 上进行。射线光电子能谱()在美国 型上进行。催化剂性能评价催化剂性能评价实验在带有石英管的固定床反应器中进行,管内径为。催化剂用量,与石英砂混合后装填石英管中。反应物进料由 甲苯和的和平衡气体组成,
7、气体重量小时空速()为 (第期王金波,等:衍生的低温催化降解甲苯),反应前后的甲苯状态使用配备检测器的在线气相色谱分析。甲苯转化率的计算公式如下:其中为甲苯的转化率,和分为进口图,催化剂的吸脱附等温曲线()和孔径分布()图 ()(),气体和出口气体中的甲苯浓度。结果与讨论 催化剂的表征样品的图谱如图。催化剂具有晶型,衍射峰与标准卡相符。同时在 和 上存在的衍射峰。由、的图分析,的掺杂在一定程度上使催化剂的衍射图谱发生变化,在、出现的衍射峰()。经过的表征观察可以发现,掺杂之后,催化剂的衍射峰都发生了变化,的特征峰强度减弱,这表明和之间存在强烈的相互作用。推断离子进入结构中形成固溶体使催化剂形成
8、更多氧空位,。而在掺杂的过程中,其独特的结构在引入一部分离子进入晶格的同时,表面可能负载了更多的离子,因此在谱图上的特征峰表现比强。图催化剂的谱图 分析所有材料的孔结构特性均通过吸附脱附()测试来测量,材料相关的物理性质通过图和表。由图分析得出,所有材料在相对压力()范围为()的条件下,都产生了具有滞后回环的型等温线,表明、都存在介孔结构。值得注意的是,尽管表征中催化剂所表现的等温线形状相似,但三种催化剂所出现回滞环的相对压力()不同,表明催化剂合成时锰源的改变以及的掺杂都会对催化剂的孔结构产生影响。由图催化剂的孔径分布可以证明以上结论,分析可以发现催化剂的孔径主要分布在之中,分布孔径都大于甲
9、苯的动力学直径(约),故认为是能够有利于甲苯的扩散。化学研究与应用第卷孔径分布更集中于 的孔径,故可能是此催化剂具有更大比表面积的原因。表列出了所有样品的数据,可以发现比表面积的关系是:,而孔径的关系则正好相反,则可以证明上述结论。通过衍生法得到的催化剂都继承了前驱体的大比表面特性,增大了锰基催化剂的比表面积。较高的比表面积有利于克服传质阻力,改善的吸附性能,从而获得优异的催化性能。但是值得注意的是,并不是在所有材料中比表面积最大的,这表明比表面积不是影响催化剂催化性能的决定因素。表催化剂的、孔径及孔容大小 ,催化剂 孔径 孔容 形貌分析通过对材料的形态结构进行了研究,扫描结果如图。由图可以观
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