锂电池百篇论文点评(202....1—2023.5.31)_乔荣涵.pdf
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1、第 12 卷 第 7 期2023 年 7 月Vol.12 No.7Jul.2023储能科学与技术Energy Storage Science and Technology锂电池百篇论文点评(2023.4.12023.5.31)乔荣涵,朱璟,申晓宇,岑官骏,郝峻丰,季洪祥,田孟羽,金周,詹元杰,武怿达,闫勇,贲留斌,俞海龙,刘燕燕,黄学杰(中国科学院物理研究所,北京 100190)摘要:该文是一篇近两个月的锂电池文献评述,以“lithium”和“batter*”为关键词检索了Web of Science 从2023年4月1日至2023年5月31日上线的锂电池研究论文,共有3612篇,选择其中10
2、0篇加以评论。正极材料的研究集中于钴酸锂、尖晶石结构LiNi0.5Mn1.5O4材料的表面包覆和掺杂改性,以及其在长循环中的结构演变等。硅基复合负极材料的研究包括材料制备和对电极结构的优化以缓冲体积变化,并重点关注了功能性黏结剂的应用和界面的改性。金属锂负极的研究集中于金属锂的表面修饰。固态电解质的研究主要包括对硫化物固态电解质、氯化物固态电解质、聚合物固态电解质和复合固态电解质的结构设计以及相关性能研究。其他电解液和添加剂的研究则主要包括不同电解质和溶剂对各类电池材料体系适配的研究,以及对新的功能性添加剂的探索。固态电池方向更多关注层状氧化物正极材料在硫化物、氧化物固态电池中的应用。锂硫电池
3、的研究重点是提高硫正极的活性,抑制“穿梭”效应。电池技术方面的研究还包括干法等电极制备技术。测试技术涵盖了锂沉积和正极中锂离子输运等方面。理论模拟工作涉及电解液的物理性质模拟,界面问题工作侧重于固态电池中电极界面的稳定性研究。关键词:锂电池;正极材料;负极材料;电解质;电池技术doi:10.19799/ki.2095-4239.2023.0425 中图分类号:TM 911 文献标志码:A 文章编号:2095-4239(2023)07-2333-16Reviews of selected 100 recent papers for lithium batteries(Apr.1,2023 to
4、May 31,2023)QIAO Ronghan,ZHU Jing,SHEN Xiaoyu,CEN Guanjun,HAO Junfeng,JI Hongxiang,TIAN Mengyu,JIN Zhou,ZHAN Yuanjie,WU Yida,YAN Yong,BEN Liubin,YU Hailong,LIU Yanyan,HUANG Xuejie(Institute of Physics,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100190,China)Abstract:This bimonthly review paper highlights a
5、comprehensive overview of the latest research on lithium batteries.A total of 3612 online studies from April 1,2023,to May 31,2023,were examined through the Web of Science database,and 100 studies were selected for highlighting in this review.The selected studies cover various aspects of lithium bat
6、teries,focusing on cathode materials such as LiNi0.5Mn1.5O4 and LiCoO2.Investigations into the effects of doping and interface modifications on their electrochemical performances and structural evolution during prolonged cycling are discussed.For alloying mechanisms in anode materials,热点点评收稿日期:2022-
7、06-25。第一作者:乔荣涵(1998),男,博士研究生,研究方向为锂离子电池,E-mail:;通讯作者:黄学杰,研究员,研究方向为锂二次电池及关键材料,E-mail:。引用本文:乔荣涵,朱璟,申晓宇,等.锂电池百篇论文点评(2023.4.12023.5.31)J.储能科学与技术,2023,12(7):2333-2348.Citation:QIAO Ronghan,ZHU Jing,SHEN Xiaoyu,et al.Reviews of selected 100 recent papers for lithium batteries(Apr.1,2023 to May.31,2023)J.E
8、nergy Storage Science and Technology,2023,12(7):2333-2348.2023 年第 12 卷储能科学与技术such as silicon-based composite materials,many researchers emphasize material preparation,optimization of electrode structures to buffer volume changes,and the application of functional binders and interface modification.Gr
9、eat efforts have been devoted to designing three-dimensional electrode structures,interface modifications,and controlling the inhomogeneous plating of lithium metal anode.Studies on solid-state electrolytes focus on the structure design and performances in sulfide-based,chloride-based,and polymer-ba
10、sed solid-state electrolytes and their composites.In contrast,liquid electrolytes are improved through optimal solvent and lithium salt design for different battery applications and incorporating novel functional additives.For solid-state batteries,studies mainly investigate the compatibility of lay
11、ered oxide cathode materials with sulfide-based and oxide-based solid-state electrolytes.To address the challenges in Li-S batteries,composite sulfur cathode with high ion/electron conductive matrix and functional binders are explored to suppress the shuttle effect and activate sulfur.Additionally,t
12、his review presents work related to dry electrode coating technology,characterization techniques of lithium-ion transport in the cathode,lithium deposition,and theoretical calculations to understand electrolyte viscosity and the solid-state electrolyte/cathode interface.This review provides valuable
13、 insights into the advancements in lithium batteries,contributing to the overall understanding and progress in the field.Keywords:lithium batteries;cathode material;anode material;electrolyte;battery technology1 正极材料Zhuang 等1合成了LiMgxNi1xPO4包覆的LiCoO2材料。作者发现经过包覆后镁元素梯度地分布在LiCoO2表面,而镍元素均匀分布在LiCoO2表面。这种结
14、构能够有效提升LiCoO2在4.7 V下的稳定性。该材料和石墨组成全电池在4.6 V下循环500周容量保持率高达63%。Tan等2合成了Mg-Al-Eu共掺杂的LiCoO2材料。研究发现,元素共掺杂引发了一个近表面的高熵区域,该区域包含无序岩盐壳薄层和掺杂元素偏聚的表面层,该区域能够有效抑制氧的演化,进而抑制近表面结构的破坏,提升O3到H1-3相转变的可逆性。经过上述改性的LiCoO2材料在4.6 V的高电压下循环2000周容量保持率达到72%。Courbaron等3采用超临界流体化学沉积(SFCD)方法制备Al2O3包覆层来修饰尖晶石LNMO表面。文章结合互补光谱分析(核磁共振、XPS和纳米
15、俄歇),证明了与分散过程相比,SFCD形成了更连续、更均匀的涂层。在SFCD下0.5%Al2O3包覆,即约3 nm富Al包覆层修饰的LNMO,在2 C高倍率及高负载下展现出良好的性能发挥,且在4 C下保持了约120 mAh/g的可逆容量。Khotimah等4研究了矩形和五面体LiNi0.5Mn1.5O4颗粒的性能。由于五面体形貌LNMO表面高价态镍的存在,其具有较低的表面能量,导致气体释放且循环稳定性降低。相反,矩形形貌的LNMO由于表面具有较高的Mn3+含量,电化学反应稳定;且具有较高的表面能,防止了表面的乙二醚碳酸酯(EC)分解,从而获得了优异的性能。同时发现通过添加锂盐添加剂三氟甲基苯并
16、咪唑(LiTFB),可以实现Ni和Mn离子价态的自调节,进一步优化五面体形貌的LNMO(表面无序效应)和矩形形貌的LNMO(Jahn-Teller畸变效应)。Meng等5报道了三环四苯并八烯酮作为有机锂离子电池正极材料。刚性且不溶性的萘基环四苯可逆地接受8个电子,比容量为279 mAh/g,循环135次后容量保持率约为65%,循环性能稳定。DFT计算表明,该正极的还原增加了环应变和环刚度。2 负极材料2.1硅基负极材料Shen等6采用射频磁控溅射和热蒸发的方法制备了Ag纳米颗粒良好分布的Si/AgNPs/Si多层薄膜电极,在非晶硅薄膜层(D_SiAg3)之间插入纳米Ag粒子层不仅有利于锂化和去
17、锂化过程,而且具有高2334第 7 期乔荣涵等:锂电池百篇论文点评(2023.4.12023.5.31)且稳定的容量(2800 mAh/g),还将倍率能力提高到具有相同结构的薄膜的近3倍,在10 C下可达到1250 mAh/g,容量保持率高达46%。Wang等7通过自组装制备夹层状蜂窝SiO2纳米片/固体SiO2纳米片/蜂窝SiO2纳米片模板,再通过镁热还原得到其负极。其独特的结构有效地提高了机械强度,扩大了比表面积,并保留了足够的空间来适应硅负极体积的变化。进一步对h/s/h-Si纳米片(h/s/h-SiC NS)进行碳包覆,以构建稳定的电极/SEI界面。h/s/h-SiC NS具有高初始库
18、仑效率(86%)、在1000 mA/g的电流密度下循环100次仍具有1624 mAh/g的可逆容量。Zhang等8通过酯化和酰胺化反应,在硅负极上制备了由氨基功能化长单壁碳纳米管(SCNT-NH2-L)和聚丙烯酸/羧甲基纤维素钠组成的高交联三维导电聚合物网络。得益于独特的网状结构提供的限制作用和应力耗散作用,微米硅在循环过程中保持电极结构完整,保证了破碎Si颗粒之间良好的电接触。同时,网络中形成的酯基可以大大提高硅的反应动力学,从而获得良好的Li+存储能力。结果表明,制备的微米硅负极在100 mA/g的电流密度下具有3861.4 mAh/g的初始放电容量,在20200次循环中具有74.3%的高
19、容量保持率。Zhang等9设计了一种物理化学双交联导电聚合物网络硅负极黏结剂,通过引入高支化单宁酸作为物理交联剂,通过耦合聚丙烯酸的刚度和羧基丁腈橡胶的柔软性,将高强度和高韧性结合在一起。这种设计可以通过折叠分子链滑动和顺序氢键切割有效地耗散硅在脱嵌锂过程中的应力,从而稳定硅电极界面,提高循环稳定性。正如预期的那样,所得微米硅电极在2 A/g的电流密度下循环200周仍有1945.7 mAh/g的比容量,从19周到200周容量保持率高达97%。Hong等10设计了一种用于硅负极的导离子交联聚磷腈黏结剂,采用端基替代的聚双4-羧基苯氧基磷腈(PCPP-NH3)为主体、聚乙二醇双氨为交联剂,通过调节
20、交联剂和主体聚合物的比例,优化了交联聚磷腈的玻璃态转变温度、弹性模量和剥离力值。由于聚磷腈中的氢键和网状结构能保持硅负极的结构完整性,且聚乙二醇链段能提升离子电导率,采用该黏结剂的硅负极性能优于使用聚丙烯酸(PAA)黏结剂的硅负极。Btermier等11基于-环糊精(-CD)超分子化学特性,利用聚丙烯酸(PAA)与-CD基聚轮烷(PR)交联制备自愈性PR-PAA黏结剂。通过改变PR掺杂比、交联密度、聚合物分子量和PR环覆盖率等结构参数,成功合成了多种PR-PAA黏结剂。通过增加PR掺杂率和减少PR环覆盖率来促进-CD的滑动运动,成功地制作了PR-PAA基Si电极,其初始容量3000 mAh/g
21、,并且在100次循环后显示82%的容量保持率,还通过非原位扫描电镜分析和光学传感器的内应力监测实验,证明了其较好的应力消散效果。Cai等12研究了一种天然的三维交联生物聚合物胶松子胶(SG),通过羧甲基化修饰,将其作为黏结剂应用于硅负极上,以实现长期稳定循环。改性松子胶(CMSG)由于含有丰富的羧基和羟基,与硅颗粒具有很强的界面结合力,能够缓解其体积变化。同时,黏结剂的羧基甲基的引入增强了水溶性,使电极制备更加均匀。CMSG黏结剂具有很高的机械强度和持久的界面黏附力,可以稳定硅负极的电极完整性。同时CMSG黏结剂能有效降低界面阻抗,提高离子扩散速率,降低电极极化。在0.84 A/g电流密度下,
22、SiCMSG电极具有89.67%的初始库仑效率和240周循环后2060 mAh/g的可逆容量。Wang等13提出了一种含有氨基和酰胺的聚乙烯胺(PVAm)黏结剂,从颗粒结构到电极结构都提高了硅负极的稳定性。含N官能团在Si颗粒表面形成均匀而薄的层,在放电过程中分解形成富N无机固体电解质界面层(SEI)。高机械稳定性的富N SEI有助于通过应力耗散减轻Si颗粒的粉化,保持电极结构的稳定性。因此,使用PVAm黏结剂的Si负极在200周循环后仍具有2000 mAh/g的高比容量。Bolloju等14在Si/Gr复合材料的多孔结构中涂覆一层聚合物人工SEI,多孔基质的聚合物涂层可诱导足够的孔隙率,并防
23、止过多的电解液渗透到高度多孔的基质中。此外,它可以防止活性物质与电解液直接接触,最大限度地减少硅负极表面SEIs的副反应,能够显著增强多孔Si/Gr电极的长周期稳定性,该涂层还能有效地防止Si/Gr电极表面形成锂枝晶,从而提高了电池的安全性。2.2金属锂负极材料Huang 等15报道了一种用于锂金属负极的亲盐、疏溶剂(SP2)的基于聚硅氧烷的聚合物包覆层,可选择性地将盐转运到溶剂上,从而促进盐衍生的SEI的形成。其SEI可在醚、酯和氟化醚三种主要电解液中提升电池性能,且在高性能氟醚电解液23352023 年第 12 卷储能科学与技术中,搭配NMC811正极可做400周以上循环(负极50 m L
24、i,2.5 mAh/cm2),达到 80%的容量保持率。Li等16通过将金属锂浸泡在3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷中在其表面构建出人工SEI。该SEI中富含氟化锂、硫化锂、碳酸锂和LixSiOy等无机成分,在碳酸盐电解质中能有效抑制枝晶生长,延长金属锂负极循环寿命,处理后的锂箔组装的对称电池在25 mV的过电位下能够以0.5 mA/cm2稳定循环500小时,与LFP和NCM811装配的全电池也有较好的循环稳定性。Zhang等17报道了一种有利于建立稳定负极界面的镧掺杂锂金属生长机制。锂金属生长方向由(110)平面倾向(200)平面,同时更有可能形成二维结构的核,使得在10 mAh/cm2高面容量
25、下能够展现出致密且无枝晶的形态。使用无枝晶且稳定的锂金属负极的不对称Li|LaF3-Cu电池在面容量为8 mAh/cm2下平均库仑效率达到99.30%。在贫电解质1.76 g/(Ah)和高正极负载(5.77 mAh/cm2)下,3.1 Ah的LaF3-Li|LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2软包电池展现出高能量密度(425.73 Wh/kg)及显著的循环稳定性,每周衰减仅0.0989%。2.3其他负极材料Zhu等18采用高能重离子跟踪方法制备了低曲率(3.1%)和超高孔隙率(约3.81%)的自支撑、高度互联的三维金属基底Cu&CuAux。该三维金属基底由于其低曲率和超高孔隙率,可加速Li的
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