煤炭地下气化污染地下水的迁移与渗透反应墙净化数值模拟研究.pdf
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1、煤炭地下气化污染地下水的迁移与渗透反应墙净化数值模拟研究王凡1,2,谌伦建1,2,3,徐冰1,2,3,马娇1,2,邢宝林1,2,3,苏发强4(1.河南理工大学河南省煤炭绿色转化重点实验室,河南焦作454003;2.河南理工大学化学化工学院,河南焦作454003;3.煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心,河南焦作454003;4.河南理工大学能源科学与工程学院,河南焦作454003)摘要:煤炭地下气化符合我国能源低碳绿色转型发展方向,但地下水污染已成为限制其推广应用的技术瓶颈之一。渗透反应墙修复技术是地下水原位修复的研究热点之一。结合有井式地下气化的特点,利用数值模拟手段研究了渗透反应
2、墙体厚度以及净化材料等对地下水中有机污染物迁移扩散和净化修复效果的影响。在对流扩散方程的基础上,假设:地下水中污染物的吸附净化所涉及的质量转移与液相和固相吸附污染物质量浓度的差势、固相当前吸附质量浓度与潜在最大吸附质量浓度的差势和过程时间等因素有关。活性炭较强的吸附性能可能导致固相吸附质量浓度逐渐累积而不再随外界液相质量浓度变化而解吸,采用有限元法和 格式迭代建立数值模型,利用 MATLAB 编写相应数值计算程序,对污染物迁移扩散以及吸附净化过程进行数值模拟与实验验证。结果表明:污染水的修复效果随渗透反应墙墙体厚度增加而增强,但增强幅度随着厚度的增加而减弱,墙体厚度的增加对污染物净化效果的影响
3、呈边际效应递减趋势;墙体材料吸附净化速率越大,渗透反应墙对污染物的净化效果越好,渗透反应墙的吸附净化速率对污染物的净化效果也呈边际效应递减趋势;墙体厚度与材料的吸附净化活性之间存在协同效应,构建渗透反应墙时应根据墙体材料的吸附净化速率,合理确定渗透反应墙的厚度,以获得最佳的技术经济效果。关键词:煤炭地下气化;地下水污染;渗透反应墙;迁移扩散中图分类号:X523;TD84文献标志码:A文章编号:02539993(2023)04169710Numerical simulation on the migration and permeable reaction barrierpurification
4、 of groundwater contaminated by UCGWANGFan1,2,CHENLunjian1,2,3,XUBing1,2,3,MAJiao1,2,XINGBaolin1,2,3,SUFaqiang4(1.Henan Key Laboratory of Coal Green Conversion,Henan Polytechnic University,Jiaozuo454003,China;2.School of Chemistry and Chemical Engin-eering,Henan Polytechnic University,Jiaozuo454003,
5、China;3.Collaborative Innovation Center of Coal Work Safety and Clean High Efficiency Utiliza-tion,Jiaozuo454003,China;4.School of Energy Science and Engineering,Henan Polytechnic University,Jiaozuo454003,China)Abstract:Undergroundcoalgasification(UCG)isconsistentwiththedevelopmentoflow-carbongreent
6、ransformationofenergyinChina.However,thegroundwaterpollutioncausedbyitisthebottleneckpreventingfromthepromotionandap-plicationofUCG.Permeablereactionbarrier(PRB)isoneoftheresearchhotspotsforin-situgroundwaterremediation.Inthispaper,combinedwiththecharacteristicsofUCGwithshaft,theinfluenceofPRBsthick
7、nessandpurificationmateri-收稿日期:20220403修回日期:20220623责任编辑:韩晋平DOI:10.13225/ki.jccs.2022.0426基金项目:国家自然科学基金新疆联合基金资助项目(U1803114);河南省科技攻关资助项目(212102311069)作者简介:王凡(1992),男,湖北黄冈人,博士研究生。E-mail:通讯作者:徐冰(1988),男,河南南阳人,讲师。E-mail:引用格式:王凡,谌伦建,徐冰,等.煤炭地下气化污染地下水的迁移与渗透反应墙净化数值模拟研究J.煤炭学报,2023,48(4):16971706.WANGFan,CHEN
8、Lunjian,XUBing,etal.NumericalsimulationonthemigrationandpermeablereactionbarrierpurificationofgroundwatercontaminatedbyUCGJ.JournalofChinaCoalSociety,2023,48(4):16971706.第48卷第4期煤炭学报Vol.48No.42023年4月JOURNALOFCHINACOALSOCIETYApr.2023alsonthemigrationanddispersionoforganicpollutantsingroundwater,andpur
9、ificationandremediationwereinvestig-atedbynumericalsimulation.Onthefoundationoftheadvection-diffusionequation(ADE),twohypotheseswereintro-duced:Themasstransferinvolvedintheadsorptionandpurificationofpollutantsingroundwaterisrelatedto:(i)thedifferencepotentialbetweentheconcentrationofpollutantsadsorb
10、edintheliquidandsolidphases,(ii)thedifferencepo-tentialbetweenthecurrentadsorptionconcentrationofsolidphaseandthepotentialmaximumadsorptionconcentration,and(iii)theprocesstime;Thestrongadsorptionabilityofactivatedcarbonmayleadtothegradualaccumulationofad-sorptionconcentrationinthesolidphaseandnolong
11、ereasydesorptionwiththechangeoftheexternalliquidphasecon-centration.Boththemigrationofpollutantsandtheadsorptionandpurificationprocessesweresimulatednumericallyandvalidatedexperimentallyafterthatthefiniteelementmethodand-formatiterationwereadaptedandthecorrespondingprogramwerecodedinMATLAB.Theresult
12、sshowthattheremediationisenhancedwiththeincreaseofthethicknessofPRB,butatadecliningacceleration,andthemarginaleffectofthewallthicknessincreaseonthepurificationshowsthediminishingtrend.Thestrongertheadsorptionandpurificationrateofthewallmaterialis,thebetterthepurificationofthePRBonpollutantswillbe,an
13、dtheadsorptionandpurificationratealsoshowsadiminishingtrendofmarginaleffectonthepurification.Thereisasynergisticinfluencebetweenthethicknessandtheadsorptionactivityofthematerial,thusthethicknessofPRBshouldbedeterminedreasonablyaccordingtotheadsorptionandpurificationrateofthematerialwhenconstructingP
14、RBinordertoobtainthebesttechnicalandeconomicconsequence.Key words:undergroundcoalgasificationUCG;groundwaterpollution;permeablereactionbarrier;migrationdisper-sion煤炭地下气化(UndergroundCoalGasification,简称 UCG)是通过热化学作用直接将煤炭在地下原位转化成煤气并输送到地面的一种煤炭清洁开发利用技术。煤炭地下气化可以开发废弃矿井残留煤和深部煤炭资源,减少煤炭开采造成的地表下沉,避免传统煤炭开发利用中粉尘
15、、SO2等对环境的污染,与CO2捕集和封存技术结合,还可以减少温室气体对环境的影响。煤炭地下气化符合我国能源绿色低碳发展方向,对保障我国能源安全也具有重要意义。另一方面,煤炭地下气化过程中产生的氨、硫化氢以及重金属等无机污染物和多环芳烃、杂环化合物、酚类以及苯等有机污染物可能进入围岩孔隙裂隙或含水层1-2。煤炭地下气化现场试验表明,停炉后燃空区很快被水充满,且气化结束 11 个月后燃空区挥发酚质量浓度为 11.5mg/L(气化前以苯酚计煤层挥发酚背景值为 0.014mg/L)3。KRZYSZTOF 等4发现煤炭地下气化污染地下水中主要有机污染物是酚类、芳香烃,主要无机污染物是重金属、氨氮和氰化
16、物。CAMPBELLJH 等5对煤炭地下气化现场试验地下水污染检测表明,离气化场地 10km 以远的含水层检测到酚,地下气化造成的地下水污染可能持续到气化结束 5a 以后。陈亚伟等6对内蒙古某煤炭地下气化区的地下水分析,发现煤炭地下气化可能使水质总体变差,还采用数值模拟预测煤层气化后硫酸盐的迁移扩散,表明 10a 内煤炭地下气化对地下水均有一定程度影响。上述研究表明煤炭地下气化对地下水的污染不容忽视,并已严重制约该技术的推广应用7。但针对煤炭地下气化污染地下水的修复研究不多,大多集中在吸附净化材料及微生物降解等方面的研究8-9。李从强等10对煤炭地下气化模拟实验废水的微生物修复进行了研究,结果
17、表明微生物可有效降解有机污染物,模拟废水中 TOC 含量降低 80%以上。美国用“空气喷射与生物修复”相结合的方法对怀俄明州煤炭地下气化现场试验污染地下水进行修复实验,实验结束 2 个月后苯质量浓度减少 80%以上11。在渗透反应墙修复地下水方面,唐次来等12研究了常见渗透反应墙填充材料零价铁粉对硝酸盐净化效果的影响因素;SUN 等13用表面活性剂对零价铁和活性炭进行改性,提高了渗透反应墙对土壤中残留有机污染的净化效果;YANG 等14用二甲基二氯硅烷对颗粒活性炭进行改性以提高其表面疏水性,提高了可渗透墙对污染物的净化拦截性能。总体而言,针对煤炭地下气化污染地下水的原位修复较少,也未见渗透反应
18、墙技术用于煤炭地下气化污染地下水修复的报道,相关研究更多关注修复材料本身对污染物的吸附净化特性,与工程应用时构筑的渗透反应墙对污染物的净化阻滞差距较大,地下水中污染物的迁移扩散规律尚不明晰。基于此,笔者以有井式煤炭地下气化为工程背景,利用巷道四周封闭的特性形成一个主要流动方向为巷道走向的水动力流场,并构筑渗透反应墙,采用数值模拟和穿透实验研究渗透反应墙墙体厚度等参数对煤炭地下气化污染地下水净化修复的影响,为地下1698煤炭学报2023年第48卷水资源保护和煤炭地下气化技术的推广应用提供理论指导。1实验研究与数值建模1.1有井式煤炭地下气化渗透反应墙的构筑有井式煤炭地下气化利用巷道在煤层中构造气
19、化炉,通过构筑密闭墙将气化炉与矿井其他部分隔开以保证气密性,如图 1(a)所示15。针对地下气化污染地下水首先集中在燃灾区局部范围内,结合有井式地下气化需要在相关巷道构筑密闭墙的特点,可在密闭墙前后构筑渗透反应墙,或将渗透反应墙作为密闭墙的一部分,并在密闭墙(或密闭墙非渗透反应墙部分)中预埋放水口。图 1(b)为将渗透反应墙单独构筑在密闭墙之后的示意。渗透反应墙的净化材料可以是活性炭与石英砂等,也可以在上述净化材料中加入能降解有机污染物的固定化微生物菌株。气化结束后,燃空区污染地下水通过渗透反应墙流出,污染物则被吸附固定在渗透反应墙内或被微生物降解。集气巷排气钻孔回气巷390950390075
20、0+1 190 m+1 180 m+1 170 m通风行人巷(进风巷)三区段运输石门注气钻孔气化炉侧巷气化炉隔离密闭点火平巷注气操作巷推进方式气 化 炉+1 160 m+1 150 m+1 140 m+1 130 m3900650390900N(a)有井式煤炭地下气化炉集气巷排气钻孔回气巷390950+1 190 m+1 180 m+1 170 m通风行人巷(进风巷)三区段运输石门注气钻孔气化炉侧巷气化炉隔离密闭点火平巷注气操作巷推进方式 气 化 炉+1 160 m+1 150 m+1 140 m+1 130 m3900650390900N巷道式渗透反应墙(b)有井式地下气化渗透反应墙3900
21、70039007503900700图1有井式煤炭地下气化的气化炉布置Fig.1Layoutofundergroundcoalgasifierwithshaft1.2典型有机污染物穿透实验利用实验室构建的穿透实验装置进行污染物穿透实验以验证数值模拟对污染物在渗透反应墙存在条件下的有效性和准确性,图 2 为该装置的示意。实验装置由清水和污水供给系统(水池、蠕动泵、滑门等)、模拟渗透反应墙(有机玻璃管,内径 15mm,总长度 35mm)、出流液收集器及连接管等组成。模拟实验以市售煤制活性炭和石英砂作为渗透反应墙的充填材料,以煤炭地下气化的典型有机污染物苯酚溶液模拟污染地下水。清水污染液蠕动泵渗透反应
22、墙材料填充管出流液收集器图2穿透实验装置示意Fig.2Schematicdiagramofbreakthroughexperiment实验所用煤质活性炭粒度为 13mm,石英砂粒度为 13mm。根据 GB/T23561.42009煤和岩石物理力学性质测定方法,第 4 部分:煤和岩石孔隙率计算方法测得活性炭和石英砂的孔隙率分别为 0.50和 0.48。与活性炭相比,石英砂对有机污染物的吸附能力极弱几乎可忽略16-17。为了考察渗透反应墙厚第4期王凡等:煤炭地下气化污染地下水的迁移与渗透反应墙净化数值模拟研究1699度对有机污染物苯酚脱除的影响,活性炭的填充厚度分别为 50、100、200、300
23、mm,管内剩余部分用石英砂充填,如图 3 所示。实验时,先用蠕动泵以 3mL/min的流量泵入清水使充填管内的活性炭和石英砂充分润湿、饱和,然后以相同的流量泵入 100mg/L 的苯酚溶液,在充填柱另一端收集出流液。每 10min 取出流液 30mL,采用紫外可见分光光度计在 270nm 处测定出流液的吸光度,计算出流液中苯酚的质量浓度18。石英砂25050活性炭石英砂活性炭200100活性炭300石英砂活性炭100200图3充填示意Fig.3Schematicdiagramoffilling1.3数学模型1.3.1达西定律和对流扩散模型地下水中污染物的迁移扩散本质上是溶质在多孔介质内的迁移扩
24、散,可用对流扩散方程(ADE)对其进行描述19。根据达西定律,饱和多孔介质内的流速与压力的关系20为K=qH(1)其中,K 为渗透系数;q 为多孔介质内的达西流速;H为测压管高度。根据水动力弥散理论21,溶质在多孔介质内弥散迁移量 W 与多孔介质对溶质的弥散度、当地的水流速度和溶质的质量浓度梯度有关,即Wl=L|v|ClL(2)Wn=N|v|CnN(3)式中,W 为因弥散作用溶质的迁移通量(l 表示纵向,即沿流动方向;n 表示横向,即垂直流动方向);v 为流速;C 为物质的质量浓度;L 和 N 分别为流动的方向和垂直于流动方向上的单位向量。vvlvnvxvy将水流速度 的 2 个分量和沿直角坐
25、标系XOY 分解,用 和 表示,即Wl=Lvxvx|v|CxiLvxvy|v|CyiLvyvx|v|CxjLvyvy|v|Cyj(4)Wn=Nvyvy|v|Cxi+Nvyvx|v|Cyi+Lvxvy|v|CxjNvxvx|v|Cyj(5)式中,i、j 分别为 X 轴和 Y 轴的单位向量。总的扩散通量为 Wl与 Wn之和,再引入弥散项矩阵 D:Dxx=Lvxvx|v|+Nvyvy|v|(6)Dxy=Dyx=Lvxvy|v|Nvyvx|v|=(LN)vxvy|v|(7)Dyy=Lvyvy|v|+Nvxvx|v|(8)将式(6)(8)代入式(4)和式(5),在直角坐标系XOY 方向上写成矩阵的形式:
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