循环流化床燃煤机组SNCR脱硝过程气液传质和反应特性.pdf
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1、化工学报 2023年 第74卷 第6期|,2023,74(6):2404-2415 CIESC Journal循环流化床燃煤机组SNCR脱硝过程气液传质和反应特性张媛媛1,2,曲江源1,苏欣欣3,杨静3,张锴1(1 华北电力大学热电生产过程污染物监测与控制北京市重点实验室,北京 102206;2 华北电力大学新能源学院,北京102206;3 中国石油大港油田电力公司,天津300280)摘要:采用CFD模拟方法预测了300 MW循环流化床机组SNCR脱硝过程中的还原剂液滴蒸发、烟气混合和反应特性。结果表明烟气在旋风分离器内贴壁旋转流动并形成外旋流为准自由涡和内旋流为刚性涡的双涡结构,使液滴与烟气
2、接触约0.01 s后开始恒温蒸发,并强化了烟气与气态还原剂的混合效果。氨水为还原剂时,NH3主要分布于旋风分离器锥体上方;尿素为还原剂时,蒸发后快速分解的HNCO消耗速率高于NH3,其中NH3浓度分布与氨水为还原剂相似,相同烟气温度和氨氮摩尔比时氨水和尿素溶液对应脱硝效率分别约为79.5%和76.5%。温度对脱硝效率的影响表现为先上升后下降趋势,当温度由1023 K提高至1173 K时NH3与NO反应速率提高,脱硝效率由19.7%提高至81.0%;而当温度由1173 K进一步提高至1323 K时,NH3由于自身氧化速率显著提高而导致脱硝效率降低至17.4%。脱硝效率随氨氮摩尔比(NSR)增大而
3、升高,但还原剂利用率的降低致使氨逃逸率增大,综合考虑本台CFB锅炉SNCR脱硝效率和氨逃逸率,NSR选取1.251.50可以满足NOx排放低于50 mg/m3的超低排放标准。关键词:循环流化床机组;SNCR脱硝;蒸发;气液传质;数值模拟中图分类号:X 701 文献标志码:A文章编号:0438-1157(2023)06-2404-12Gas-liquid mass transfer and reaction characteristics of SNCR denitration in CFB coal-fired unitZHANG Yuanyuan1,2,QU Jiangyuan1,SU Xi
4、nxin3,YANG Jing3,ZHANG Kai1(1 Beijing Key Laboratory of Emission Surveillance and Control for Thermal Power Generation,North China Electric Power University,Beijing 102206,China;2 School of New Energy,North China Electric Power University,Beijing 102206,China;3Dagang Oilfield Electric Power Company,
5、Tianjin 300280,China)Abstract:The CFD simulation method was used to predict the reductant droplet evaporation,flue gas mixing and reaction characteristics in the SNCR denitrification process of a 300 MW circulating fluidized bed unit.The numerical results show that the flue gas is attached to the wa
6、ll of the cyclone separator and forms a double-vortex structure including a quasi-free vortex and a quasi-forced vortex,which makes the droplets start to evaporate at a constant temperature after contacting the flue gas for about 0.01 s and enhances the mixing behavior between flue gas and gaseous r
7、educing agent.NH3 is mainly distributed above the cone of cyclone separator when aqueous ammonia is used as the reductant,whilst both HNCO and NH3 are produced with the consumption rate of HNCO higher than that of NH3 when aqueous urea is as the reductant.Although the concentration distribution of N
8、H3 is DOI:10.11949/0438-1157.20230084收稿日期:2023-02-08 修回日期:2023-05-11通信作者:张锴(1968),男,博士,教授,第一作者:张媛媛(1985),女,博士研究生,高级实验师,基金项目:国家重点研发计划项目(2020YFB0606203)引用本文:张媛媛,曲江源,苏欣欣,杨静,张锴.循环流化床燃煤机组SNCR脱硝过程气液传质和反应特性J.化工学报,2023,74(6):2404-2415Citation:ZHANG Yuanyuan,QU Jiangyuan,SU Xinxin,YANG Jing,ZHANG Kai.Gas-liq
9、uid mass transfer and reaction characteristics of SNCR denitration in CFB coal-fired unitJ.CIESC Journal,2023,74(6):2404-2415研究论文第6期similar,the denitration efficiency is about 79.5%for aqueous ammonia compared to about 76.5%for aqueous urea under both the same flue gas temperature and ammonia nitrog
10、en molar ratio.The reaction rate of NH3 and NO is increased and the denitration efficiency increases from 19.7%to 81.0%when the temperature is increased from 1023 K to 1173 K.However,the oxidation rate of NH3 itself is increased significantly resulting in a reduction of denitration efficiency to 17.
11、4%when the temperature is further increased from 1173 K to 1323 K.The denitration efficiency is increased with the increase of NH3/NO mole ratio(NSR),but the utilization efficiency of reductant is decreased which leads to the increase of ammonia slip.Considering the SNCR denitration efficiency toget
12、her with ammonia escape rate of the CFB boiler unit used in this study,the NSR of 1.251.50 can meet the ultra-low emission standard of NOx emission not higher than 50 mg/m3.Key words:circulating fluidized bed unit;SNCR denitrification;evaporation;gas-liquid mass transfer;numerical simulation引言煤炭是中国的
13、主要能源,燃煤发电是我国电力供应的压舱石1,但煤炭燃烧过程中产生大量NOx等烟气污染物。为控制热电生产过程中污染物排放,煤 电 节 能 减 排 升 级 与 改 造 行 动 计 划(20142020年)2及HJ 20532018 燃煤电厂超低排放烟气治理工程技术规范3对电力行业烟气NOx排放提出50 mg/m3限值(基准氧含量6%)。目前工业上应用最为广泛的燃煤机组烟气脱硝技术是选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)和选择性非催化还原(selective non-catalytic reduction,SNCR)4-10。与SCR相比较,SNCR脱硝
14、技术因其投资与运行成本低、改造方便、设备占地小、二次污染小等优势,尤其适合循环流化床锅炉(circulating fluidized bed,CFB)11-16。SNCR 脱硝原理是将还原剂喷射进入烟气主流后将 NOx(NO90%)还原为N2,其中氨水、液氨和尿素溶液为常用的还原剂4。前人已系统地研究了SNCR反应机理,例如,Rota等7提出173步基元反应描述SNCR反应过程的详细机理;Farcy等8-9认为采用氨水的SNCR过程主要与NH3-NO反应和NH3自身氧化两个反应有关,因此可采用两步总包反应表征其反应路径;针对尿素溶液脱硝过程,Brouwer等10提出7步基元反应描述NH3和HN
15、CO参与的脱硝过程。仅从化学反应过程来看,NOx脱除效率的控制因素是温度、氨氮摩尔比(normalized stoichiometric ratio,NSR)和停留时间。理论上,SNCR适宜的温度窗口为8001100;受限于气相反应组分混合效果与还原剂自身氧化能力等因素,NSR通常大于1.0,但过量还原剂加入会引起氨逃逸等二次污染问题17-19;足够的停留时间是保证SNCR脱硝性能的关键因素。Duo等20认为理想混合及适宜温度下NH3与NO气相反应可以在0.2 s内完成,Liang等21的研究结果表明在900下停留时间大于0.5 s时NO脱除效率基本不变,而韩奎华等22对于中试规模锅炉炉膛内S
16、NCR脱硝性能的研究表明,实际过程受氨水喷射、蒸发与气相扩散影响致使SNCR脱硝过程适宜反应时间为1.2 s。在 SNCR 实际运行中,除了还原剂与 NOx的反应动力学特征外,烟气与还原剂混合效果也是影响脱硝性能的重要因素。随着数值计算方法和计算机 软 硬 件 技 术 的 不 断 发 展,计 算 流 体 动 力 学(computational fluid dynamics,CFD)模拟方法已广泛应用于复杂传递和反应条件下SNCR装置设计和运行优化,并取得了显著成效9-10,18,23-26。Farcy等9探索了中试规模SNCR反应器内雾化液滴的时空分布特性,基于两步总包反应考察了湍流特性对气相
17、反应速率分布的影响行为;Baleta等23模拟了尿素溶液蒸发与还原剂分解过程,考察了运行条件对速度场和主要气相组分的分布特性;杨栩聪等24基于Brouwer等10的7步简化机理建立了炉膛内SNCR脱硝过程CFD模型,分析了反应条件对SNCR性能的影响并提出相应优化方案。通常CFB炉膛尾部旋风分离器可为SNCR脱硝反应提供适宜的温度和停留时间。王华山等25模拟了一台15 t/h CFB锅炉的旋风分离器内流场,重点考察了速度分布特征;李穹等26以100 t/h CFB锅炉旋风分离器为研究对象,分析了温度和氨氮摩尔比等因素对SNCR脱硝效率及氨泄漏的影响。上述文献研究,主要针对一般SNCR脱硝过程,
18、而对于超临界循环流化床 SNCR 脱硝模拟研究较少,本文拟通过耦合计算流体动力学(CFD)和反应2405第74卷化 工 学 报动力学模拟方法考察300 MW规模CFB锅炉旋风分离器内SNCR脱硝过程中还原剂液滴蒸发、烟气混合和反应特性,剖析复杂气液流动条件下的传质特性及NO和NH3分布特性,研究烟气温度和氨氮摩尔比等对NO和NH3排放的影响,提出可用于工业装置SNCR过程优化的操作条件。1 SNCR系统流动特性模拟方法1.1 模拟对象以某低热值煤电厂300 MW规模CFB锅炉旋风分离器为例,该机组两侧烟气系统分别对称布置结构参数相同的两台旋风分离器,选取其中一台为研究对象,该旋风分离器的物理模
19、型及主要尺寸如图1所示。1.2 SNCR脱硝过程CFD模型1.2.1 气液两相守恒方程 由于旋风分离器内液滴体积分数远低于10%,SNCR脱硝过程中气-液两相间质量、动量与能量传递和反应过程模拟采用欧拉-拉格朗日方法。其中,烟气为连续相,采用欧拉方法;液滴为离散相,采用拉格朗日方法。烟气为N2、H2O、O2、CO2和NO以及还原剂蒸发、分解产物组成的理想混合气体,其质量、动量、能量和组分质量的守恒(或平衡)方程为:t+xi(ui)=Sm(1)t(ui)+xj(uiuj)=-pxj+ijxj+gi+Smom,i(2)t(e)+xj(euj)=-pujxj+xj()Txj+ijuij-khkJkj
20、+Sen(3)t(k)+xj(kuj)=xj(Dkkxj)+Sk,m(4)式中,为烟气密度;ui为i方向速度分量;p为气相压力;gi为重力加速度;ij为应力张量;e为单位质量流体内能;为有效热导率;k为k组分在混合气体中的质量分数;Dk为组分扩散系数;Sm、Smom、Sen分别为质量、动量、能量守恒方程源项,由气液两相传递行为决定,其表达式在1.2.2节给出。动量守恒方程式(2)中应力张量ij表达式为:ij=()uixj+ujxi-23ijulxl(5)式中,ij为Kronecker积;为气体动力黏度。旋风分离器内湍流模拟采用基于雷诺时均N-S(Reynolds average N-S,RAN
21、S)方程组,针对旋风分离器内显著的涡旋效应,气相湍流各向异性特征明显,选 用 雷 诺 应 力 输 运 模 型(Reynolds stress transport model,RSTM)封闭RANS方程组,通过建立雷诺应力的输运方程并直接求解各应力分量。对于离散相,将SNCR喷射系统供给的雾化液滴视为多组分均匀混合流体,其中氨水为 NH3与H2O的混合物,尿素溶液为 CO(NH2)2与 H2O的混合物,离散相轨迹与物理参数求解采用离散相方法(discrete phase model,DPM),单一液滴质量、动量与能量守恒方程为:dmddt=k=1nSi,k,m(6)mdduddt=Si,mon+
22、mdug()1-d(7)mdcddTddt=Si,en(8)式中,md为液滴质量;ug、ud分别为连续相与离散相流动速度;d为液滴密度;cd为液滴比热容;Td为液滴温度;Si,m、Si,mom、Si,en分别为单一液滴的质量、动量、能量守恒方程源项,与连续相控制方程式(1)式(3)中源项Sm、Smom、Sen的关系满足式(9)式(11),取值由1.2.2节气液相间质量、动量和能量传递速率表达式确定。Smass=-1ViSi,m(9)Smom=-1ViFi-1ViSi,mud,i(10)Sen=-1ViFiud,i-1ViSi,en(11)图1 旋风分离器物理模型示意图Fig.1 Schemat
23、ic diagram of physical model for cyclone 第6期式中,V为控制体的体积;Fi为烟气与液滴间相互作用力,由1.2.2节相间动量传递特性决定;i表示控制体内第i个液滴。1.2.2 气液相间传递模型 旋风分离器内SNCR脱硝过程中,烟气与雾化液滴间存在质量、动量与能量传递现象,本节主要关注相间传递特性并用于封闭1.2.1节两相控制方程。对于动量交换过程,雾化液滴在流场中运动主要受烟气的曳力影响8-9,27,因此液滴运动方程中考虑气液相间曳力、重力与浮力就可以满足工程应用要求,故单一液滴运动方程为:duddt=18gdd2pCDRep24(ug-ud)+g(d-
24、)d(12)式中,dp为液滴粒径,m;CD为曳力系数,选取Morsi-Alexander关联式;Rep为颗粒Reynolds数。CD与Rep表达式分别为:CD=a1+a2Rep+a3Re2p(13)Rep=gdp|ug-udg(14)对于能量交换过程,烟气与还原剂溶液接触后伴随的能量转换主要包括水、还原剂(液氨或尿素)蒸发引起的潜热交换及温差驱动的显热交换,液滴能量守恒方程为:mdcddTddt=h(T-Td)Ad+LSi,k,m(15)式中,L为汽化潜热;h为对流传热系数。通过Ranz-Marshall关联式计算Nu确定h取值,其表达式为28:Nu=hdp=2+0.6Re12pPr13(16
25、)式中,Pr为Prandtl数,其值为连续相运动黏度与热扩散系数a比值,即Pr=/a。对于质量交换过程,分别考虑氨水和尿素溶液两种还原剂的脱除效果,其中氨水为溶解态NH3与H2O 混合物,尿素溶液为 CO(NH2)2与 H2O 混合物,质量传递现象由组分在相界面分压力与对应气相主体分压力差驱动,由于气液两相呈现温差较大的湍流特征,传质过程包括扩散和对流两种方式并受 Stefan 宏观质量流的影响,总传质速率表达式为9,29:Si,k,m=kcAdln(1+Bm)(17)式中,kc为对流传质系数;Bm为 Spalding 传质系数。通过 Ranz-Marshall关联式计算 Sherwood数
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