纳米复合SDC-Li_%280.05%29ZnO电解质材料性能研究.pdf
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1、2023.7Vol.47No.7研 究 与 设 计收稿日期:2023-01-15基金项目:江苏省“双创人才”项目(JSSCRC2021491);基于钙钛矿材料的半导体离子燃料电池研究(H202130306)作者简介:杨鑫磊(1997),男,山西省人,硕士研究生,主要研究方向为固体氧化物燃料电池。通信作者:杨帆纳米复合SDC-Li0.05ZnO电解质材料性能研究杨鑫磊,杨帆,张毅飞,孙万里(东南大学 能源与环境学院 江苏省太阳能技术重点实验室,江苏 南京 210096)摘要:掺杂氧化铈在低温固体氧化物燃料电池(LTSOFC)的电解质中被广泛研究并应用,而其在还原氛围中的本征电子电导和低温下(30
2、0600)较低的离子电导率仍是亟需解决的问题。基于离子导体SDC和半导体Li0.05ZnO构建半导体离子型纳米复合SDC-Li0.05ZnO材料体系,并将其作为LTSOFC的电解质,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等方法对复合材料进行了实验表征。结果表明:SDC 电解质通过引入半导体Li0.05ZnO,利用电子-空穴复合机理有效抑制了电子电导,同时提升了284%的功率输出。关键词:低温固体氧化物燃料电池(LTSOFC);SDC-Li0.05ZnO;半导体离子型;纳米复合电解质材料中图分类号:TM 911文献标识码:A文章编号:1002-087 X(2
3、023)07-0910-04DOI:10.3969/j.issn.1002-087X.2023.07.019Study on performance of nanocomposite electrolyte materialsSDC-Li0.05ZnOYANG Xinlei,YANG Fan,ZHANG Yifei,SUN Wanli(Jiangsu Provincial Key Laboratory of Solar Energy Science and Technology/Energy Storage Joint Research Center,School of Energy and
4、Environment,Southeast University,Nanjing Jiangsu 210096,China)Abstract:Doped ceria has been well studied and applied in electrolytes for low temperature solid oxide fuel cells(LTSOFC),while its intrinsic electron conductivity in reducing atmosphere and low ionic conductivity at lowtemperature(300-60
5、0)are still urgent problems to be solved.The semiconductor ionic nanocomposite material SDC-Li0.05ZnO was constructed based on the ionic conductor SDC and the semiconductor Li0.05ZnO,which was used as theelectrolyte of LTSOFC.The composites were characterized by X-ray diffraction(XRD),scanning elect
6、ron microscopy(SEM),and transmission electron microscopy(TEM).By introducing the semiconductor Li0.05ZnO,the electronconductivity of the SDC electrolyte is suppressed and the power output is enhanced by 284%,which is achieved byusing the electron-hole recombination mechanism.Key words:low temperatur
7、e solid oxide fuel cell(LTSOFC);SDC-Li0.05ZnO;semiconductor-ionic type;nanocompositeelectrolyte material燃料电池是一种高效率、无污染、适用广、无噪声的发电技术。作为一种革命性的电化学发电装置,它是21世纪电力与动力生产的主要发展方向之一,也是实现碳达峰、碳中和目标的“利器”。固体氧化物燃料电池(SOFC)由于其较高的能量转换效率、方便操作的全固态结构等优势,成为了具有广阔应用前景的新能源技术。传统的SOFC需要高温(8001 000)运行环境以达到工作所需的离子电导率,但相应的电池性能衰减、
8、部件造价高等问题限制了SOFC的发展。开发低温(300600)SOFC是全世界正在努力的方向,但如何在低温获得理想的电化学性能,满足工作的实际需求是当下研究学者面临的重大难题1。朱斌等2用半导体取代传统离子电解质,应用太阳电池的半导体P-N结理论,提出了半导体离子燃料电池(SIFC),为提高低温固体氧化物燃料电池(LTSOFC)的离子电导率提供了一种新的途径。作为宽禁带半导体典型代表的氧化锌,在医疗、化工涂料、生物、农业等领域已经得到了广泛的应用。但是,由于 ZnO 本征电子电导率较高且低温离子电导率较低,并不适合直接作为 LTSOFC 电解质。然而,经过 Li 元素掺杂的 ZnO被证实在低温
9、下获得了离子电导率的提升,并且由于掺杂作用,ZnO表现出 P型半导体的性质3,这一特性的转变使其在SIFC的应用中拥有巨大的潜力。本文将 Li0.05ZnO 与 SDC 复合,制备半导体离子型 SDC-Li0.05ZnO纳米复合电解质材料,进行X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和电化学性能测试。在最佳比例 3SDC-Li0.05ZnO 条件下,所构建的电池器件在 520 下的开路电压为 1.052 V,最大功率密度为 765.2mW/cm2,并完成了 6 h稳定工作示范。同时,本文基于半导体材料电子-空穴复合理论对电池的电化学性能表现进行了机理分析。该研究
10、对优化氧化铈基电解质LTSOFC的电化学性能具有一定借鉴意义。9102023.7Vol.47No.7研 究 与 设 计1 实验1.1 样品制备采用碳酸钠(Na2CO3)共沉淀法合成Ce0.8Sm0.2O2(SDC)材料。将六水硝酸铈Ce(NO3)36 H2O和六水硝酸钐Sm(NO3)36 H2O粉末以化学计量数的比例溶解于去离子水中并搅拌至充 分 混 合。同 时,按 照 金 属 离 子 与 碳 酸 根 摩 尔 比1 1.5,称取适量碳酸钠粉末并溶解于去离子水中。将碳酸钠溶液逐滴滴加至硝酸盐混合溶液中,持续搅拌得到悬浊溶液,静置 12 h后过滤出沉淀,并用去离子水洗涤。将洗涤后的沉淀放入鼓风干燥
11、箱中,在120 下烘干。烘干后的前驱体放入马弗炉中,在750 下烧结4 h后取出,充分研磨得到SDC材料。采用柠檬酸螯合法4合成 Li0.05ZnO材料。将二水醋酸锌Zn(CH3COO)22 H2O和碳酸锂(Li2CO3)粉末以化学计量数的比例溶解于去离子水中并搅拌至充分混合。同时,按照金属离子、柠檬酸和 EDTA摩尔比为 1 1 1.5,称取适量柠檬酸及EDTA溶解于去离子水中。将柠檬酸及EDTA混合溶液逐滴滴加至二水醋酸锌及碳酸锂混合溶液中,85 下持续搅拌至水分蒸干。将蒸干的凝胶放入鼓风干燥箱中,在 120 下烘干。烘干后的前驱体放入马弗炉中,在300 下烧结8 h后取出,充分研磨得到L
12、i0.05ZnO材料。分别称取 SDC 与 Li0.05ZnO 质量比为 5 1、4 1、3 1、2 1、1 1的粉末于研钵中充分研磨,得到复合电解质材料,分别记为:5SDC-Li0.05ZnO、4SDC-Li0.05ZnO、3SDC-Li0.05ZnO、2SDC-Li0.05ZnO、1SDC-Li0.05ZnO。1.2 材料表征采用 X 射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X 射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)和电化学工作站CHI660E,对电解质材料的纯度、微观结构、横断截面以及电化学特性进行分析,以确定在所选定的温度区间内电池的电化学性能表现。1.3 电化学性能测
13、试将复合电解质与喷涂 NCAL(Ni0.8Co0.15Al0.05LiO2-)的泡沫镍电极组装,制备 Ni-NCAL/SDC-Li0.05ZnO/Ni-NCAL对称结构电池。采用压片机在10 MPa进行压制,得到直径为13 mm的电池。将压制好的电池放入夹具,在马弗炉中430520 的环境下测试。阳极和阴极分别通入燃料(H2)和空气,并与电子负载IT8511相连接,对电池进行电化学性能测试。2 结果与讨论2.1 物相分析图1(a)为SDC与Li0.05ZnO及其复合材料SDC-Li0.05ZnO的XRD图谱。其中SDC与材料库中的标准卡PDF75-0158具有完全吻合的立方萤石结构。Li0.0
14、5ZnO与材料库中ZnO的标准卡PDF70-2551的对比结果如图 1(b)所示,两者的衍射峰几乎相同,说明 Li元素掺杂没有影响 ZnO 的晶格结构。此外,在SDC-Li0.05ZnO复合材料的衍射峰中,很好地对应了两种材料各自的衍射峰,证明了在复合过程中两种材料没有反应产生新的物质且无杂质混入,同时说明了两相之间良好的化学相容性及结构稳定性。2.2 微观结构分析图2(a)(c)所示分别为 SDC、Li0.05ZnO及SDC-Li0.05ZnO的SEM 图,从中可以看出,SDC、Li0.05ZnO与其复合物的晶粒尺度均在百纳米维度,而较小的纳米颗粒可以为三相反应区内的气体提供更多的有效活性位
15、点,有助于提升电池性能。从图2(d)所示的电池横截面SEM图像中可以看出,电池呈现典型的三层结构,两侧是Ni-NCAL电极(疏松多孔结构,为反应提供活性位点),厚度约为 760 m,而中间为复合电解质层,厚度约为500 m,起到了离子输运的作用。为了进一步研究两相材料混合后的颗粒分布情况,图3(a)所示的 EDS图对电池截面处的 Ni、Co、Li、Ce、Sm、Zn六种元素进行了分析,图中所标定的各特征元素分布均匀,在含量上或分布上无明显区分或差异。值得注意的是,Ni、Co两元素主要分布在截面的上下两侧图3(b)、(c),这与富含两种元素的Ni-NCAL 电极相对应;而图 3(d)(f)所示的电
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