铈锆铝氧化物微纳米复合材料及其性能研究_齐悦.pdf
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1、ISSN 1006 7167CN 31 1707/TESEACH AND EXPLOATION IN LABOATOY第 42 卷 第 2 期Vol42 No22023 年 2 月Feb 2023DOI:10 19927/j cnki syyt 2023 02 012铈锆铝氧化物微纳米复合材料及其性能研究齐悦,胡安明,邓冬艳,王春霞,伍星红(四川大学 化学学院,成都 610064)摘要:研究了纳米铈锆氧化物在催化材料铈锆铝氧化物的性能。通过合成纳米颗粒铈锆氧化物 CeZrO,与微米颗粒氧化铝 Al2O3组装成微纳米复合结构的催化材料 CeZrO Al2O3,对其表面形貌、元素组成及还原性能进行
2、了表征。结果表明,铈锆氧化物纳米颗粒分散负载于氧化铝微米颗粒的外层表面,形成核壳结构型的颗粒状复合材料,材料表面铈锆元素含量大幅高于体相组成,有效提高了铈锆氧化物的利用率;微纳米复合材料 CeZrO Al2O3的还原温度比常规微米混合材料低约 50,微纳米结构材料较易于还原,还原速率加快增强了储氧/释氧作用,更有利于改善各类催化性能,可解决常规混合微米材料在储氧/释氧性能不足的重要问题。关键词:铈锆铝氧化物;复合材料;材料性能;微纳米结构;催化剂中图分类号:O 643.3文献标志码:A文章编号:1006 7167(2023)02 0057 04esearch of Micronano Stru
3、cture of the Cerium ZirconiumAluminum Oxide and Its Surface PropertiesQI Yue,HU Anming,DENG Dongyan,WANG Chunxia,WU Xinghong(College of Chemistry,Sichuan University,Chengdu 610064,China)Abstract:In this work,it is reported that the utilization rate and surface and reducing properties of nano ceriumz
4、irconium oxide in catalytic materials The CeZrO nanoparticles were synthesized and then self-assembled with micron-sized Al2O3particles to form a micro/nano composite catalytic material CeZrO Al2O3 The composite materials werecharacterized for their surface properties,elemental composition,and reduc
5、ing properties It is showed that the ceriumzirconium oxide nanoparticles are dispersed on the surface of the alumina micron particles to form a core-shell structurecomposite material Moreover,the surface composition of cerium zirconium elements was found to be much higher thanthe bulk phase composit
6、ion,which effectively improves the utilization rate of cerium zirconium oxide The reductiontemperature of the micro/nano composite material CeZrO Al2O3is 50 lower than conventional mixed micro material,the results show that the micro/nano composite material are easy to reduce,and improve the reducti
7、on rate of the oxygenstorage/release,which is beneficial to improve various catalytic properties,and the key problem that theoxygen storage/release of the conventional mixed micron materials are lack in the useis solved effectivelyKeywords:ceriumzirconiumaluminumoxide;compositematerials;materialspro
8、perties;micro nanostructure;catalysts收稿日期:2022-07-08基金项目:四川省科技厅重点研发项目(2021YFG0229);四川大学新世纪高等教育教学改革工程项目(SCU9135);四川大学研究生教育教学改革研究项目(GSSCU2021096)作者简介:齐悦(1985 ),女,吉林长春人,博士,实验师,主要从事无机化学实验教学和大型精密仪器分析方面的研究。Tel:028-85415635;E-mail:qiyue scu edu cn0引言铈锆-铝基氧化物是一类耐高温催化剂常用的催化材料,主要用于汽油车尾气净化三元催化剂(TWC)制造1-2,其中氧化铝
9、(Al2O3)作为贵金属活性组分的载体材料;铈锆氧化物(CeO2-ZrO2共溶体或 CeZrO)第 42 卷既作载体又作储氧/释氧材料,被认为是三元催化剂的关键材料3-4。此外,柴油车尾气净化氧化催化剂、燃油车颗粒过滤催化剂、石油裂解催化剂、加氢催化剂等贵金属负载型催化剂也需要用到铈锆-铝基氧化物催化材料5-6。目前,铈锆氧化物与氧化铝组成催化材料的主要类型有混合型、混溶型及混浸型 3 种7-9,这些材料的主要问题在于,由于均是微米颗粒,铈锆氧化物的大部分或包裹在储氧材料内部,或包裹于微米颗粒氧化铝内部,在快速催化反应中其利用率极低,不利于快速储氧/释氧作用10-11。本文研究了纳米颗粒铈锆氧
10、化物的合成及与微米颗粒氧化铝经自组装为微纳米复合催化材料 CeZrOAl2O3,将铈锆氧化物纳米颗粒分散负载于氧化铝微米颗粒的外层表面,形成核壳结构的颗粒状复合材料,并对材料的表面性能,包括表面形貌、表面元素含量以及铈元素的还原性能进行表征,以期大幅提高催化材料中铈锆氧化物储氧材料的利用率,有利于改善各类催化反应的性能。1制备方法铈锆-铝基氧化物催化材料的制备方法,包括下列步骤:(1)合成纳米铈锆氧化物(Ce0.6Zr0.4O2)。取11.72 g Ce(NO3)36H2O、4.81 g ZrO(NO3)22H2O,溶于去离子水成混合溶液,用加入过氧化氢的氨水溶液滴定至 pH 8.0 8.5,
11、得到沉淀物悬浊液;经放置 12 h,加入适量乙二醇于 95 下回流 6 h 后冷却至室温,经抽滤、去离子水洗涤至中性,得到 Ce-Zr 氢氧化物水凝胶;经加入含异丙醇 25%(V/V)水溶液10.0 mL,含乳酸 5%(g/V)及乙酸 20%(V/V)水溶液10.0 mL,含聚乙二醇 20%(w/V)水溶液 2 mL 及去离子水 25 mL,搅拌并在180 恒温水热合成2 h 后冷却至室温,得到水性分散 Ce0.6Zr0.4O2纳米颗粒溶胶体,记为 n-CeZrO。(2)制备微米铈锆氧化物(Ce0.6Zr0.4O2)。按计量取 Ce(NO3)36H2O、ZrO(NO3)22H2O,配制成水溶液
12、,用含过氧化氢的氨水溶液滴定至 pH 9.0 9.5,得到沉淀物悬浊液,经 95 加热搅拌 5 h 后抽滤、洗涤,加入聚乙二醇做造孔剂制成浆料,经喷雾干燥、分解高聚物后 600 焙烧 5 h 得到微米颗粒 Ce0.6Zr0.4O2,记为-CeZrO。(3)制备微纳米复合材料。按固含量质量比 1585 取 n-CeZrO 及微米颗粒 Al2O3(含 w(La2O2)=5%),经混合成浆料,于 80 下加热炒干,置于烘箱中 120 干燥 3 h 后 600 焙烧 5 h,得到颗粒状铈锆铝氧化物微纳米复合材料,记为 CeZrO Al2O3。(4)制备微米混合材料作为对比。按固含量质量比 50 50
13、取-CeZrO 及微米颗粒 Al2O3(含 w(La2O3)=5%),加入适量去离子水搅拌成浆料,于 80 下加热炒干,置于烘箱中 120 干燥 3 h 后 600 焙烧 5h,得 到 颗 粒 状 铈 锆 铝 氧 化 物 混 合 材 料,记 为CeZrO/Al2O3。2结果与讨论(1)确定 CeZrO Al2O3的结构。分别对 n-CeZrO(经 80 干燥成固相,再经 120 干燥 3 h)、Al2O3及CeZrO Al2O3进行了 X-射线多晶衍射(Powder X-raydiffraction,XD)物相测定,如图 1 所示。n-CeZrO 和Al2O3的衍射指标分别与 CeZrO2的
14、JCPDS 卡片号(38-1439,见图中绿色标线)及 Al2O3的 JCPDS 卡片号(29-0063,见图中红色标线)相对应,CeZrO Al2O3的衍射峰既有 CeZrO 的特征峰,又有 Al2O3特征峰。由谢乐公式12:Dhkl=Khklcos hkl式中:Dhkl为晶粒尺寸;hkl为衍射角;为衍射峰的半高宽;为单色入射 X 射线波长;K 为谢乐常数。计算可得,n-CeZrO 的晶粒度约为 4.8 nm,CeZrO Al2O3中 CeZrO 的晶粒度约为 4.5 nm。图 1n-CeZrO、Al2O3及 CeZrO Al2O3的 XD 图(2)观察所得样品的颗粒大小和形貌特征。图 2所
15、示为 3 种材料的电子显微镜图,对 n-CeZrO 用透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope,TEM)观测,对-CeZrO 和 Al2O3用扫描电子显微镜(ScanningElectron Microscope,SEM)观测。由图 2(a)可知,样品n-CeZrO 纳米颗粒大小均一,平均尺度约为 5.0 nm,与XD 测试结果基本一致,表明 n-CeZrO 纳米颗粒是单晶体;由图 2(b)(c)可知,-CeZrO 及 Al2O3的颗粒尺度区间均约为 5 10 m。(3)比较 CeZrO/Al2O3与 CeZrO Al2O3的表面形貌。图 3 为 CeZ
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