混合醇胺捕集低浓度CO_%282%29性能研究.pdf
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1、二氧化碳捕集第 48 卷第 3 期低碳化学与化工Vol.48 No.3Jun.2023Low-carbon chemistry and chemical Engineering2023 年 6 月混合醇胺捕集低浓度 CO2性能研究魏炜,曾令梓,刘凤霞,许晓飞,李志义,刘志军(大连理工大学 流体与粉体工程研究设计所,辽宁大连116024)摘要:二氧化碳(CO2)的大量排放导致了严重的温室效应,碳捕集刻不容缓,工厂、发电厂等排放的烟气中CO2浓度低且总量大,低浓度CO2捕集技术对于碳减排具有重大意义。醇胺体系中乙醇胺(MEA)法目前应用最广泛,但其能耗大、吸收量小的缺陷也很明显。为改善醇胺体系对低
2、浓度CO2的吸收与解吸性能,搭建了CO2吸收与解吸装置,对单一MEA或N-甲基二乙醇胺(MDEA)体系,以及利用MDEA和 2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)改性的MEA体系,进行了吸收与解吸实验,测定其CO2负荷。结果表明,对于单一醇胺体系,相较于MDEA,MEA体系吸收低浓度CO2后富液负荷更大,具有更优的性能;通过添加AMP改性,AMP浓度为 1.00 mol/L时,吸收体积分数为 5%的CO2,相较于 5.00 mol/L单一MEA体系,混合醇胺体系的富液负荷提高了 30.55%,贫液负荷降低了 24.47%;调节AMP浓度至 0.50 mol/L,相较 5.00 mol/L的单一
3、MEA体系,混合醇胺体系循环容量提高了 41.16%。关键词:乙醇胺;2-氨基-2-甲基-1-丙醇;混合醇胺;CO2捕集;低浓度CO2中图分类号:TQ028.1文献标志码:A文章编号:2097-2547(2023)03-116-07Research on performance of mixed alcohol-amine in capturing low-concentration CO2WEI Wei,ZENG Lingzi,LIU Fengxia,XU Xiaofei,LI Zhiyi,LIU Zhijun(Fluid and Powder Engineering Research an
4、d Design Institute,Dalian University of Technology,Dalian 116024,Liaoning,China)Abstract:The massive emission of carbon dioxide(CO2)has led to serious greenhouse effect,making carbon capture urgent,the concentration of CO2 in flue gas discharged by factories and power plants is low and the total amo
5、unt is large,the technology for capturing low-concentration CO2 has significant meaning for carbon emission reduction.Among alcohol-amine systems,the ethanolamine(MEA)method is currently the most widely used,but its high energy consumption and small absorption volume are also obvious drawbacks.In or
6、der to improve the absorption and desorption performance of the alcohol-amine system for low-concentration CO2,a CO2 absorption and desorption device was set up.Experiments were conducted on the single MEA or N-methyldiethanolamine(MDEA)system,as well as the MEA system modified with MDEA and 2-amino
7、-2-methyl-1-propanol(AMP),and their CO2 loading was measured.The results show that for the single alcohol-amine system,compared to the MDEA system,the MEA system has a larger rich liquid loading after absorbing low-concentration CO2,demonstrating superior performance.With the addition of AMP modific
8、ation,when the AMP concentration is 1.00 mol/L,the rich liquid loading of the mixed alcohol-amine system increase by 30.55%,and the lean liquid loading decrease by 24.47%compared to the 5.00 mol/L single MEA system when absorbing CO2 with the volume fraction of 5%.When adjusting the AMP concentratio
9、n to 0.50 mol/L,the circulation capacity of the mixed alcohol-amine system increase by 41.16%compared to the 5.00 mol/L single MEA system.Keywords:ethanolamine;2-amino-2-methyl-1-propanol;mixed alcoholamine;CO2 capture;low-concentration CO2收稿日期:2023-03-28;修回日期:2023-04-17。第一作者:魏炜(1980),博士,副教授,硕士生导师,研
10、究方向为二氧化碳捕集利用与封存、能源科学与技术,E-mail:。通信作者:刘志军(1969),博士,教授,博士生导师,研究方向为二氧化碳捕集利用与封存、能源科学与技术,E-mail:。随着经济的快速发展,人类社会对能源的需求越来越大。化石燃料作为主要的一次能源,其巨大的消耗量导致各种污染物的排放量不断增加,由此引发的气候环境问题日趋严重。人DOI:10.12434/j.issn.2097-2547.20230112第 3 期117魏炜等:混合醇胺捕集低浓度CO2性能研究类活动使得大气二氧化碳(CO2)浓度从 1960 年 的 310 10-6(体积分数)增加至 2022 年的 416 10-6
11、。全球CO2年排放量约为 50 Gt,其中一半以上的CO2排放是由使用化石燃料的工厂和发电厂产生的,大规模控制温室气体CO2排放迫在眉睫1-4。CO2捕集、利用与封存技术(Carbon capture utilization and storage,CCUS)是现阶段唯一能大幅度减少化石能源CO2排放的有效技术5。CCUS主要包括捕集、输送、利用和封存这 4个环节。目前,CO2捕集技术分为燃烧前处理、富氧燃烧和燃烧后处理。燃烧前捕集是指在燃料燃烧前将其中的含碳组分分离出来,主要应用于整体煤气化联合循环,其工艺系统较为复杂、初期建设成本昂贵、系统稳定性较低。富氧燃烧是基于传统燃煤电厂的技术流程,
12、通过对燃料燃烧过程的条件进行优化的CO2捕集技术,制备氧气需要对传统工艺进行改造,将大幅增加设备成本,同时制备氧气需要消耗大量的电能,将使电厂的发电效率降低。因此,目前富氧燃烧技术在经济上并不具有很大的优势。燃烧后处理是将CO2捕集系统置于燃烧系统后,且在除尘、脱硫脱硝的下游,因此不需要对已有的电厂设备进行大规模改造,投资成本较低。醇胺化学吸收属于燃烧后处理,目前其应用广泛且技术成熟6。对于醇胺捕集CO2过程,解吸所耗能量占总捕集能耗的 70%80%,若假设溶液体系对CO2的吸收热和解吸热数据相等,则体系的吸收热大小反映了醇胺分子在解吸时释放CO2的难易程度,进一步反映了该体系解吸时能耗高低。
13、伯仲叔胺的吸收热顺序从大到小为伯胺、仲胺、叔胺,而部分空间位阻胺如 2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)则有着比叔胺更低的吸收热,而混合醇胺可以提高单一醇胺体系的捕集性能,将再生能耗成本降低7-12。文献13研究发现,乙醇胺(MEA)是优秀的主吸收剂,氨乙基哌嗪的加入形成的混合胺体系,较单一MEA体系的性能显著提升;文献14研究了N-乙基乙醇胺+二乙氨基乙醇+哌嗪的混合醇胺体系,结果表明,混合醇胺体系有着更好的吸收和解吸性能;文献15研究了AMP的加入对N-甲基二乙醇胺(MDEA)体系的影响,MDEA吸收速率较慢,空间位阻胺AMP具有吸收容量大、速率快的优点,AMP的加入可提高CO2的溶解度
14、,AMP对MDEA体系有促进作用。混合醇胺体系是目前的研究热点之一,实际生产过程中,燃煤锅炉烟气经干法或湿法脱硫达标后,仍含有 7%15%的CO2,而燃气锅炉的CO2体积分数可低至 4%,这类混合气中CO2体积分数小于15%称为低浓度CO216,目前针对低浓度CO2吸收的研究较少,部分研究捕集的气体为纯CO2。本研究旨在探究一种适用于低浓度CO2吸收的混合醇胺体系,首先对MEA或MDEA单一体系在不同CO2浓度下的吸收性能进行研究,筛选易于吸收低浓度CO2的体系;并以其为主吸收剂,将具有更高吸收容量且易于解吸的叔胺MDEA和空间位阻胺AMP作为改性剂,形成具有优异吸收、解吸性能的混合醇胺体系,
15、为今后实际生产过程中,捕集低浓度CO2复合胺溶剂的选择提供部分依据。1实验方法1.1实验试剂与材料CO2,大连浚枫气体化学品有限公司,纯度为99%。高纯氮(N2),大连浚枫气体化学品有限公司,纯度为 99.99%。MEA,天津市大茂化学试剂厂,分析纯。MDEA,上海阿拉丁生化科技股份有限公司,分析纯。AMP,上海阿拉丁生化科技股份有限公司,分析纯。氯化钠(NaCl),天津市科密欧化学试剂有限公司,分析纯。浓硫酸(H2SO4),上海阿拉丁生化科技股份有限公司,浓度为 98%。甲基橙,上海阿拉丁生化科技股份有限公司,浓度为 96%。实验用水均为去离子水,产自大连理工大学化工学院。1.2溶液体系的配
16、制整个溶液体系的配制在通风橱中进行,实验前根据溶液中各试剂的浓度,换算成对应体积,通过量筒量取,随后倒入烧杯中混合,待其降至 20 C时倒入容量瓶中利用去离子水定容。本实验中单一溶液体系为 5.00 mol/L的MEA或MDEA水溶液、4.00 mol/L的MEA或MDEA水溶液。为了探究MDEA、AMP对于MEA水溶液的吸收与解吸性能的影响,配制了MEA和MDEA或AMP的总浓度为 5.00 mol/L的复合体系,其中改性剂浓度为 1.00 mol/L,MEA浓度为 4.00 mol/L。为了探究AMP比例对MEA+AMP复合体系吸收体积分数为 5%的CO2的影响,配制了MEA和AMP的总浓
17、度为 5.00 mol/L,其中,MEA的浓度为3.504.75 mol/L和AMP的浓度为 1.500.25 mol/L的复合体系。2023 年第 48 卷低碳化学与化工1181.3实验装置及方法1.3.1CO2吸收与解吸实验图 1 所示为CO2吸收与解吸实验装置。实验装置由CO2与N2气瓶、质量流量控制器、缓冲罐、反应容器、冷凝管、集热式磁力搅拌油浴锅和干燥管组成。实验中气体通过气瓶存储,由质量流量控制器控制其流量,进入三孔烧瓶中与吸收液反应,反应后的气体通过冷凝管、牛角管等进入干燥管干燥,由质量流量控制器量取其流量。吸收实验前量取新制的 100 mL吸收液,装入三口烧瓶中,将系统加热至
18、40 C,期间系统通入N2,流量为 200 mL/min,待系统稳定后通入特定体积分数的CO2(100%CO2、15%CO2+85%N2、5%CO2+95%N2),总流量为 1200 mL/min。实验过程中,间隔固定时间取样 1 mL,每次取样后重新加入新制的溶液 1 mL,保证体系溶液体积不变。待入口与出口气体流量小于 5 mL/min时,视为体系反应平衡,CO2吸收至饱和。待吸收实验溶液吸收至饱和,停止通入CO2,将体系温度升至 100 C,进行解吸实验。取样与吸收实验操作一致,实验全程在常压状态下进行。实验过程中的气体流量由质量流量控制器(ADmass型,北京弗罗斯科技有限公司)控制,
19、温度由集热式磁力搅拌油浴锅(DF-101S型,上海力辰仪器科技有限公司)控制。定管滴加 1.00 mol/L的稀硫酸,通过磁力搅拌器混合待测液体和稀硫酸。如图 2 连接实验装置,检测气密性,在装置气密完好不漏气后,向锥形瓶中加入体积为Vsol待测吸收剂,盖好瓶塞。通过调节水准瓶,使水准瓶中液体高度与滴定管中液面高度一致,记录此时量气管液面高度V1和滴定管中液面高度V2。打开磁力搅拌器,向锥形瓶中缓缓滴入稀硫酸,与待测吸收剂反应排出CO2。待量气管中液面稳定后,调节水准瓶至其液面高度与量气管中液面高度一致,记录此时的量气管液面高度V3和滴定管中液面高度V4以及环境温度t。1CO2气瓶;2N2气瓶
20、;3、4、12质量流量控制器;5缓冲罐;6集热式磁力搅拌油浴锅;7三口烧瓶;8冷凝管;9牛角管;10温度计;11干燥管。图 1CO2吸收与解吸装置示意Fig.1Schematic diagram of CO2 absorption and desorption device1.3.2CO2负荷测定实验图 2 所示为溶液的CO2负荷测定装置。实验装置由磁力搅拌器、锥形瓶、酸式滴定管、量气管与水准瓶组成,待测定液体置于锥形瓶中,由酸式滴1234561集热式磁力搅拌器;2锥形瓶;3转子;4酸式滴定管;5量气管;6水准瓶。图 2CO2负荷测定装置示意Fig.2Schematic diagram of
21、CO2 load measurement device1.3.3数据处理(1)溶液体系的CO2负荷R为:(1)式中,R为CO2负荷,mol/L;V1为滴定前量气管内液体体积,mL;V2为滴定前滴定管中的液体体积,mL;V3为滴定后水准瓶与量气管中液面高度一致时量气管内液体体积,mL;V4为滴定后滴定管内液体体积,mL;t为滴定时环境温度,C;Vm为气体摩尔体积,22.4 L/mol,Vsol为待测液体积,mL。(2)富液负荷Rrich:吸收实验终止时,溶液的CO2负荷称为富液负荷,mol/L。(3)贫液负荷Rlean:解吸实验终止时,溶液的CO2负荷称为贫液负荷,mol/L。(4)溶液的循环容
22、量Rcirculation为:(2)式中,Rcirculation表示一次循环中,溶液回收的CO2量,mol/L。(5)溶液的解吸率DE为:第 3 期119魏炜等:混合醇胺捕集低浓度CO2性能研究 (3)2结果与讨论2.1单一醇胺体系CO2捕集性能分析CO2与醇胺溶液的反应为酸碱中和反应,反应过程液相的醇胺体系的选择与气相的待处理气体性质相关。因此,研究不同的醇胺体系与不同气体成分、不同体积分数的CO2反应过程,对碳捕集是十分有研究价值的。MEA和MDEA是当前工业生产中应用较多的醇胺吸收剂,图 3 是MEA或MDEA单一溶剂体系在吸收不同CO2浓度气体时,体系的CO2负荷随时间的变化。在吸收
23、纯CO2时(图 3(a)),5.00 mol/L MEA和4.00 mol/L MEA两种MEA体系均表现出较高的吸收速率,吸收 1 h后,CO2负荷分别可达 2.60 mol/L 和 2.16 mol/L,分别约为饱和时溶液CO2负荷的87.98%和 86.06%。5.00 mol/L MEA 和 4.00 mol/L MDEA体系吸收 1 h后,CO2负荷分别为 1.02 mol/L 和 1.08 mol/L,吸收速率较慢。当CO2体积分数降低至 15%时(图 3(b)),5.00 mol/L MEA和 4.00 mol/L MEA仍保持高吸收速率,吸收 2 h后体系接近饱和,两种MDEA
24、体系保持较低的吸收速率,远低于MEA体系。当CO2体积分数进一步降低至 5%时(图 3(c)),5.00 mol/L MEA和 4.00 mol/L MEA体系的吸收速率均高于两种MDEA体系。3.403.203.002.802.602.402.202.001.801.601.401.201.000.800.600.400.200.00C/(molL)O2?-104080120160200240280?/min5.00 mol/L MEA4.00 mol/L MEA5.00 mol/L MDEA4.00 mol/L MDEA3.403.203.002.802.602.402.202.001.8
25、01.601.401.201.000.800.600.400.200.00C/(molL)O2?-104080120160200240280?/min5.00 mol/L MEA4.00 mol/L MEA5.00 mol/L MDEA4.00 mol/L MDEA3.403.203.002.802.602.402.202.001.801.601.401.201.000.800.600.400.200.00C/(molL)O2?-104080120160200240280?/min5.00 mol/L MEA4.00 mol/L MEA5.00 mol/L MDEA4.00 mol/L MDE
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