Fe修饰酸改性稀土精矿催化剂的NH_%283%29-SCR性能研究.pdf
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1、Vol.42,No.2Journal of Inner Mongolia University of Science and Technology第42 卷第2 期June,20232023年6 月内蒙古科技大学学报Fe 修饰酸改性稀土精矿催化剂的 NH,-SCR 性能研究张兰天,赵然,安想,潘东明,李红霞(1.内蒙古科技大学材料与冶金学院,内蒙古包头014010;2.包头职业技术学院,内蒙古包头014035)摘要:通过硫酸酸浸对稀土精矿进行改性处理使矿物表面的酸性位点增多和酸性增强,在此基础上,通过水热法引入不同量的Fe负载修饰矿物表面,XRD,SEM,BET,H2-TPR,XPS等一系列表
2、征探究稀土矿物催化剂性能与结构的关系.结果表明,负载0.0 15 molFe的样品,在40 0 时NO,转化率高达8 6%.随着Fe物种的引入,催化剂样品的比表面积明显增大且孔洞增多.XPS 结果显示,催化剂活性组分 Ce3+明显增多,同时 Fe 以 Fe2+主导,有利于产生FeCe协同作用.关键词:稀土精矿;过渡金属;Fe;NH,-SCR中图分类号:TQ426;TD98文献标识码:A文章编号:2 0 9 5-2 2 9 5(2 0 2 3)0 2-0 149-0 6D0I:10.16559/ki.2095-2295.2023.02.010NH3-SCR performance of the
3、Rare Earth concentratecatalysts activated by Fe modified acidZHANG Lantian,ZHAO Ran,AN Xiang,PAN Dongming,LI Hongxia(1.Materials and Metallurgy School,Inner Mongolia University of Science and Technology,Baotou 014010,China;2.Baotou Voca-tional&Technical College,Baotou 014035,China)Abstract:The surfa
4、ce of the Rare Earth concentrates was modified by sulphuric acid leaching to increase the acidic sites and enhancethe acidity of the mineral surface.On this basis,dfferent amounts of Fe loading were introduced to modify the mineral surface by hy-drothermal method,and XRD,SEM,BET,H,-TPR,XPS and other
5、 series of characterizations were used to investigate the perform-ance and structure of the modified rare earth mineral catalysts.When loading 0.015 mol Fe,the NO,conversion rate is as high as 86%at 400 C.With the introduction of Fe species,the specific surface area and pores of catalyst samples inc
6、rease significantly.The XPSresults show that the active component Ce3+increases significantly,and Fe is dominated by Fe2+,which is benificial to Fe-Ce syner-gism.Key words:Rare Earth concentrate;transition metal;Fe;NH,-SCR随着工业化发展,全球气温持续升高引发温室效应,工业化产生的NO,SO 2 等污染物的排放,已经影响到生态环境与生活质量的和谐发展1 其中,NO,污染会引起光
7、化学烟雾和酸雨,因此要着手NO,的消除与治理以氨气为脱硝剂的选择性催化还原技术(NH,-SCR)是目前应用最广泛的烟气脱硝技术2 为解决我国NO的排放问题,必须研发一款低成本、高效率和宽活性温度窗口的低温脱*基金项目:内蒙古自治区自然科学基金资助项目(2 0 2 1LHMS02003,2019MS05050);2 0 2 2 年度自治区直属高校基本科研业务费资助项目,作者简介:张兰天(19 9 7-),女,内蒙古科技大学硕士研究生,研究方向为稀土功能催化材料。通信作者:e-mail:8 49 7 6 8 2 9 6 q q.c o m收稿日期:2 0 2 2-11-2 21502023年6 月
8、第42 卷第2 期内蒙古科技大学学报硝催化剂。酸化改性可提高催化剂的酸性位点和NO的催化效率.YAO等3 报道了H,SO4和H,PO4的引人可改善催化剂表面酸度,在CeO,上引入SO2可以促进催化剂酸度且提高SCR活性.HUANG等4发现,在低温条件下,活性焦炭负载硫酸(SO2-/AC)催化剂在存在SO,和H,O的情况下,表现出更好的催化性能和稳定性:过渡金属元素具有优异的氧化还原能力、且价格低廉.WANG等5 发现Fe掺杂CeO,(Feo.4Ceo.6O2-)可以通过Fe3+和Ce4+之间的电子感应效应增加Lewis酸性位点数,增强氧化还原性能,有利于SCR活性.ZHANG等6 采用一锅法合
9、成了掺杂Fe的CeO2催化剂,发现其有优异的抗水抗硫性,且酸性位点增多,提高了低温催化活性.此研究将水热法制备的掺杂铁的稀土精矿催化剂用于NH,选择性催化还原NO.试验表明,Fe掺杂能有效提高催化剂的低温NH,-SCR活性,因此,采用一系列的测量方法来研究Fe掺杂的促进机制.1实验部分1.1实验原料催化剂原材料为稀土精矿(包头白云鄂博矿区)和二氯化铁FeCl4H,O(国药集团化学试剂有限公司)稀土原矿的XRD图谱如图1所示,由图可知稀土原矿中主要包括;氟碳铈矿(CeCO,F),磷酸铈(CePO4),磷灰石Cas(PO 4)F,萤石(CaF,)等.GaF,CeCO,FGa5(PO,),F.CeP
10、o.原矿2030405060708020/()图1稀土原矿XRD图谱1.2催化剂的制备取经过球磨焙烧的精矿(记作样品1),进行1,2,4mol/L梯度酸浸处理(记作样品2,3,4),选脱硝效率最高的样品10 g(样品3),以FeCl,4H,0为铁源负载,分别加入0.0 0 5 mol(0.99g),0.0 10 m o l(1.99 g),0.015 mol(2.98 g),0.020 mol(3.98 g)的FeCl4H,0到5 0 mL水溶液中(记作样品5,6,7,8)磁力搅拌15 min,以便于FeCl水溶液充分和稀土精矿接触,然后将所有样品分别置于高温高压水热釜中12 0 保温12 h
11、,取出后经过水洗至中性然后在烘箱中9 0 烘干将烘干后的样品统一在500焙烧2 h,并对精矿负载Fe型催化剂进行脱硝催化活性实验样品的具体实验工况如下表1所示.表1催化剂制备的工况样品硫酸浓度负载Fe的量焙烧温度编号/(mol L-1)/mol/1500一215003250044500一520.005500620.01500720.015500820.025001.3催化剂性能测试图2 为NH3-SCR脱硝催化活性反应装置示意图,由立管炉、石英管、计算机数据采集系统及烟气分析仪组成以5 0 0 10-NO,50010-NH,体积分数为6%0,与N,配平组成实验反应混合气体,气体流量设定为10
12、0 mL/min,实验装置如下图2所示.待NH3-SCR反应后气体浓度含量趋于稳定,记录烟气分析仪中的数值记为V2.计算脱硝效率时,用如下公式进行计算:Vi-Vn=100%.V式中:n为氮氧化物的转化率,%;V为该实验工况下NO,的人口浓度,10-;Vz为该工况下烟气分析仪的NO,出口浓度,10 6.151张兰天,等:Fe修饰酸改性稀土精矿催化剂的NH,-SCR性能研究反应器NNHNO烟气分析仪混气箱计算机处理絮统图2NH,-SCR脱硝催化活性反应装置示意图1.4催化剂的表征采用XRD(A x i o s,Sma r t l a b,荷兰)分析样品的物相组成.工作电压40 kV,电流30 mA
13、;扫描范围2080,扫描速度2/min.采用SEM(Si g m a 一500,蔡司,德国)来观察催化剂的表面形态采用的场发射式扫描电子显微镜进行,利用电子信号成像.采用BET(3S2 0 0 0 PS1,贝士德,北京)测定催化剂的比表面积、孔容和孔径分布饱和蒸汽压1.0209Pa,吸附质是N2,吸附温度在其液化点(-19 6).采用H-TPR(PCA 12 0 0,彼奥德,北京)分析催化剂的氧化还原性能:采用XPS(ESCA LA B2 5 0 ZI,赛默飞世尔,美国)可以鉴别催化剂表面的元素组成、化学价态以及相对含量分析室的真空度是8 10-10 Pa,激发源是单色AIK射线,工作电压12
14、.5 kV,灯丝电流16 mA,并进行10次循环的信号累加.2实验结果与讨论2.1催化剂的晶相分析图3是催化剂XRD谱图,样品1为精矿5 0 0 焙烧,由图可知样品1中主要相为CaFz,Ce PO 4,Ce,O12焙烧之后CeCO,F矿的峰强度明显下降,转化为Ce,O12的峰,说明氟碳铈矿分解形成Ce的氧化物.酸处理后的样品3相比样品1,其中CePO4峰的结晶度变低,提高了Ce元素的分散;负载Fe后的样品7 相比样品3其中CaSO4,Ce PO 4的峰进一步增强,是因为矿物经水热高压后暴露出更多的活性物种样品7 并没有检测到FeCl衍射峰,因为FeCl,转变为Fe,0,7;样品7 中出现Fe,
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