以哈密煤为燃料的直接碳固体氧化物燃料电池_谷晓凤.pdf
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1、 第 卷第 期洁 净 煤 技 术.年 月 以哈密煤为燃料的直接碳固体氧化物燃料电池谷晓凤,颜晓敏,周明扬,谭 楷,范子岱,刘 江(华南理工大学 环境与能源学院,广东 广州;新疆师范大学 化学化工学院,新疆 乌鲁木齐)移动阅读收稿日期:;责任编辑:白娅娜 :基金项目:国家自然科学基金资助项目(,);广东省自然科学基金资助项目()作者简介:谷晓凤(),女,河南扶沟人,博士研究生。:通讯作者:刘 江(),女,四川成都人,教授,博士。:引用格式:谷晓凤,颜晓敏,周明扬,等 以哈密煤为燃料的直接碳固体氧化物燃料电池洁净煤技术,():,():摘 要:传统燃煤发电方式效率受限,污染严重。通过直接碳固体氧化物
2、燃料电池()技术可将煤中化学能转化为电能,效率高,生成的高浓度 有利于后续捕集、利用或封存,是一种潜在的高效洁净煤技术。使用煤基燃料的 已有一些前期研究,但煤炭成分和结构复杂,其对 性能影响研究还不够全面。为评估煤基燃料在 中使用的可行性,以新疆哈密煤为燃料,通过对比原煤、负载 催化剂的原煤、焦炭和负载 催化剂的焦炭为燃料的 性能,结合燃料成分的能谱分析,研究了影响煤基燃料 性能的关键因素。结果表明,新疆哈密煤可用作 的燃料,使用负载质量分数 催化剂的焦炭为燃料的 具有最好的输出性能,运行温度 下,峰值功率密度达 ;而使用焦炭燃料的 表现出最佳的燃料利用率,在 和 恒电流模式下放电,其单质碳利
3、用率达。新疆哈密煤是一种很有前途的 燃料,尤其是将原煤炭化、炭化后负载一定量 催化剂有较好的输出性能和高利用率。关键词:哈密煤;焦炭;直接碳固体氧化物燃料电池;反应中图分类号:文献标志码:文章编号:(),(,;,):(),(),:;谷晓凤等:以哈密煤为燃料的直接碳固体氧化物燃料电池 年第 期 引 言我国富煤、贫油、少气,煤炭年产量和消费量均占世界一半以上。我国煤炭资源分布北多南少、西多东少,新疆煤储量丰富,但煤矿分散,运输成本高,不利于集中应用。传统煤炭消费过程存在能量转化效率低,排放大量、粉尘和有毒有害气体等缺点,严重影响我国双碳目标的实现,影响生产生活环境。因此,需要一种高效、清洁、可分布
4、式利用的煤电转换技术。煤炭以碳为主,直接碳固体氧化物燃料电池(,)可通过电化学反应,将碳的化学能直接转化为电能,其理论效率(碳氧化成 的反应吉布斯自由能除以反应焓)略大于,使其燃料转化率高。此外,尾气为高浓度,使后续 捕集、利用与封存()过程可在低成本下完成。因此,将煤炭与 结合,有望成为一种高效洁净的煤炭利用技术。然而,由于煤中含有一定硫元素,前期将煤作为燃料时,一般需对煤进行前期处理。针对 的应用,等采用无机酸净化煤燃料并分析电池的稳定性;焦勇及其团队采用熔融碱浸泡方式脱硫、氢氟酸和盐酸的混酸脱灰处理后直接作为燃料进行电池性能测试,提高了 性能和煤焦利用率。周安宁团队对不同种类煤进行直接碳
5、固体氧化物燃料电池性能对比研究,发现不同煤及其热解产物的特性对 电池输出性能有一定影响。等以焦炭为燃料进行 电池研究,以 为电解质、为对称电极材料,制备了有效面积 的 电解质的管式固体氧化物燃料电池,测试发现 焦炭和负载 的焦炭在 时最大功率密度分别为 和 。肖杰课题组研究了褐煤为燃料的,以 为电解质、为对称电极材料制备扣式电池,时,以褐煤原煤和焦化处理所得焦炭为燃料的电池最大功率密度分别为 和 ;褐煤焦在 恒流条件下放电 ,燃料利用率达。目前使用煤燃料的 研究中,大多用酸、碱等方法对煤进行脱硫处理,破坏煤结构,无法了解煤直接作为燃料时的 电化学性能,煤处理方式对环境也有负面影响。所采用的电池
6、大多为面积很小的扣式电池,与实际应用有很大差异。为探索 使用煤发电技术的发展潜力,促进工业化进程,笔者采用低硫、低灰分、高热量新疆哈密煤为燃料,研究直接使用原煤、经过简单焦化处理的煤以及催化剂对 性能的影响。试 验.燃料制备原煤选用新疆哈密三道岭矿区块煤。通过电动粉碎机将煤粉碎成小颗粒后经过 筛网,获得原煤样品。将粉碎后原煤放入管式炉(合肥科晶材料技术有限公司)中,在氩气气氛下,以 速度从室温升温至 ,恒温 ,煤中挥发分挥发,得到焦化后煤(焦炭)。称取焦化前原煤和焦化后焦炭质量,发现原煤转化为焦炭的转化率为。将所得焦炭粉体经过 筛网,得到焦炭样品。制备的原煤和焦炭样品统称为煤基燃料。采用湿团聚
7、法分别在 种煤基燃料表面负载质量分数 的,具体步骤包括:配制质量分数 的 无水乙醇溶液,按照质量比 分别称取 聚乙烯醇缩丁醛(,阿拉丁科技有限公司,)和 无水乙醇(天津大茂化学试剂厂,)于试剂瓶中,密封,放置在 烘箱(上海齐欣科学仪器有限公司)中 ,使其充分溶解。按照 和煤基燃料质量比 分别称取(天津科密欧化学试剂有限公司,)和相应煤基燃料,加 无水乙醇(天津大茂化学试剂厂,),在行星式球磨机(南京大冉科技有限公司)上以 转速球磨 。加入 质量分数 的 无水乙醇溶液继续球磨 。将混合物置于红外灯下干燥,并不停搅拌,使酒精完全挥发。将得到的负载质量分数 的原煤和焦炭再过 筛网。制备了原煤、焦炭、
8、负载 催化剂的原煤和焦炭 种燃料。.管式 制备.电解质管制备称取 钇稳定化氧化锆(,日本 公司,)粉末和 ,再分别称量 邻苯二甲酸二辛酯()、聚乙二醇()、三乙醇胺()溶液,前期配制好的 乙醇溶液(配置方法同 乙醇溶液一致)和 无水乙醇,将上述原料全部加至球磨罐中,以 速度球磨,获得均匀稳定的电解质浆料。采用浸渍提拉工艺制备电解质管生坯。将研磨好的电解质浆料倒入细口烧杯中,取覆盖有一层石蜡薄膜的试管,垂直浸润到电解质浆料中,浸润 年第 期洁 净 煤 技 术第 卷后垂直取出,电解质薄膜附着在模具上,待浆料干燥,再进行第 层浆料浸渍。重复浸渍提拉操作 次,静置、干燥后脱模,获得一定厚度的电解质管生
9、坯,放入马弗炉(合肥科晶材料技术有限公司)中,在 空气气氛中烧结 ,得到致密的电解质管。.电极制备按照 与钆稳定化氧化铈(,中国科学院宁波材料技术与工程研究所)质量比 分别称取 银浆(,上海合成树脂研究所,含质量分数 )、粉体及 的乙醇溶液倒入研钵中,研磨 进行初步混合,再使用三辊球磨机(深圳中毅科技有限公司)研磨 ,得到混合均匀的 电极浆料。用细毛刷将 电极浆料涂刷在电解质管整个内壁(作为阳极)和外壁离开口端一定距离部分(作为阴极),置于 烘箱干燥 。重复此操作,涂刷 层,获得一定厚度的电极。将涂刷后的管置于马弗炉中,在 空气中烧结 ,获得电解质支撑的单电池。电池有效面积(阴极面积)为 。.
10、电池组装和测试用银浆将单电池与石英管封接,置于 烘箱干燥;采用银浆将银导线分别连接在阴阳两极,引出电流。以 为燃料检测电池质量,以 流速通入电池阳极侧,测试温度为 ;使用高温管式炉提供电池工作所需温度环境;采用电化学工作站(荷兰)测试电池的输出性能和阻抗谱,测试中电压线性扫描范围为 ;阻抗谱频率扫描范围为 。直接使用煤基燃料的电池测试装置如图 所示。将 原煤、负载 的原煤、焦炭、负载 的焦炭为燃料分别装入单电池阳极室,并用高温棉固定碳燃料,在石英管另一端连接导气管,以保证密封性并导出废气;测试 种不同燃料在 时的电化学性能和 的恒电流放电。.表征采用热重分析仪(,荷兰,公司)分析原煤和焦炭燃料
11、中有效碳在空气气氛下的燃烧情况。采用扫描电镜(,日本 公司)和能谱(,英国 公司)表征燃料和电池截面的微观结构及燃料元素组成。通过 射线扫描仪(德国 公司)分析燃料的晶体结构。采用拉曼光谱仪(日本 公司)分析燃料中碳结构的有序性。图 管式直接碳固体氧化物燃料电池()的测试装置示意 ()结果与讨论.燃料成分和结构分析.热重分析空气气氛下原煤和焦炭的热重分析()如图 所示,可知二者在低温和高温区均相对平稳,在低温区可能由于吸附空气中气体分子造成原煤和焦炭的质量略增加,而在中温区有明显失重过程,这主要是由于挥发分的挥发和碳的剧烈氧化(燃烧)造成。原煤显著失重起始温度约 ,比焦炭()低,这是由于与焦炭
12、相比,原煤中有更多挥发分(、等),这些挥发分大部分在焦炭制备过程中已挥发,但仍存在于原煤中。随温度升高,挥发分挥发造成原煤失重,挥发成分中可燃气体燃点较低,燃烧后局部温度升高,提前引起碳燃烧,因此,原煤失重起始温度比焦炭低。原煤质量分数()比焦炭()高。若焦炭在空气热重分析的总失重全部由煤炭中单质碳氧化造成,则焦炭中单质碳质量分数为,灰分为。原煤焦化制备焦炭过程中失重为,结合 结果可推算出原煤中挥发分约,单质碳约,灰分约。图 空气气氛下新疆哈密原煤和焦炭热重分析 谷晓凤等:以哈密煤为燃料的直接碳固体氧化物燃料电池 年第 期.形貌和元素分析新疆哈密原煤和焦炭燃料的 图如图 所示,可知与原煤相比,
13、焦炭颗粒变小,出现孔结构,这是焦化过程中挥发成分挥发造成的。图 新疆哈密原煤和焦炭燃料的 图 通过能谱测试分析了基于新疆哈密煤制备的各燃料成分原子占比,同一种燃料多次测试结果存在差异,但总体能反映不同燃料成分差异,其中 组典型的结果见表。可知原煤中主要成分为碳和氧,碳原子占比大于,氧原子占比约,还有微量、,其 中 对 反应具有催化活性的、原子占比分别为、,总量不超过。经原煤热解获得的焦炭,碳原子占比无显著变化,但氧含量有所减少,说明原煤热解(或焦化)过程中,挥发分中含氧成分较多,如 和等。焦炭中氧可能来源于金属氧化物或金属化合物。整体来看,种燃料主要由 和 元素组成,其中碳含量 左右。从焦炭成
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