基于BP神经网络的VOCs实时源解析方法_谢伟.pdf
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1、第 40 卷第 12 期2022 年 12 月环境工程Environmental EngineeringVol40No12Dec2022收稿日期:20220418基金项目:大气污染物卫星遥感反演技术开发与应用研究(JSYFB-0501-202012-0237)第一作者:谢伟(1979),男,副高级工程师,主要研究方向为环境监测与环境管理。12341617 qqcom*通信作者:徐娇(1992),女,工程师,主要研究方向为大气污染来源解析技术。xujiaonku hotmailcomDOI:10.13205/jhjgc202212031谢伟,徐娇,林致国,等 基于 BP 神经网络的 VOCs 实
2、时源解析方法 J 环境工程,2022,40(12):231238基于 BP 神经网络的 VOCs 实时源解析方法谢伟1徐娇2*林致国1颜滴2张英磊2(1镇江新区生态环境和应急管理局,江苏 镇江 212000;2北京首创大气环境科技股份有限公司,北京 100176)摘要:为了提高挥发性有机物(VOCs)源解析的时效性,基于 BP 神经网络提出了对 VOCs 监测数据进行实时源解析的PBP 模型。利用验证数据证实了 PBP 模型可获得与 PMF 模型准确性相当的源解析结果,并且 PBP 模型具有不受输入数据量限制且计算速度快的优点。将 PBP 模型应用于长三角某工业园区监测时长为 10 个月的 V
3、OCs 组分在线数据并计算得到高时间分辨率的源解析结果,发现监测点位 VOCs 主要来源为工业源(25%)燃煤源(20%)汽油车尾气源(18%)溶剂使用源(15%)柴油车船舶尾气混合源(12%)油品挥发源(6%)植物源(5%)。此外,结合风速风向数据对各污染源主要贡献方位进行识别,为 VOCs 的精确管理和控制提供参考,且具有较大的源解析应用潜力。关键词:挥发性有机物(VOCs);在线监测;BP 神经网络;PMF;来源解析ESEACH ON EAL-TIME SOUCE APPOTIONMENT METHOD OF VOCsBASED ON BP NEUAL NETWOKXIE Wei1,XU
4、 Jiao2*,LIN Zhiguo1,YAN Di2,ZHANG Yinglei2(1Zhenjiang New Area Ecological Environment and Emergency Management Bureau,Zhenjiang 212000,China;2Beijing Capital Air Environmental Science Technology Co,Ltd,Beijing 100176,China)Abstract:In order to improve the efficiency of VOCs source apportionment work
5、,a PBP model based on BP neural networkwas proposed,which could analyze VOCs monitoring data in real time The model was validated with the test dataset,and theresults showed that it had the same accuracy as PMF model Besides,it had the advantages of no limitation from the volume ofdata and fast comp
6、uting speed The PBP model was applied to the hourly resolution online VOCs dataset of an industrial zonein the Yangtze iver Delta for 10 months,and the hourly resolution source apportionment results were obtained The mainsources of VOCs at the monitoring site were in the sequence of industrial proce
7、ss source(25%)coal combustion source(20%)gasoline vehicle exhaust source(18%)solvent use source(15%)mixed diesel vehicle and vessel exhaust source(12%)fuel volatilization source(6%)biogenic source(5%)Combined with the wind speed and direction data,the mainemission directions of each source were iden
8、tified,which provided a scientific basis for precise manage and control of VOCssources Therefore,it had a strong application potential in source apportionmentKeywords:volatile organic compounds(VOCs);online observation;BP neural network;PMF;source apportionment0引言随着城市化进程的加快,挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)等臭氧
9、(O3)前体物的排放密度居高不下,O3污染问题日渐突出1。随着大气污染防治行动计划持续推进,我国细颗粒物(PM2.5)污染程度得到显著改善,然而许多城市以 O3为典型代表的光化学污染逐渐突显2。大量研究表明,VOCs 是 O3和二次有机气溶胶的重要前体物,并且有研究表明中环境工程第 40 卷国大部分城市的 O3污染均属于 VOCs 控制区3-5。因此,开展 VOCs 来源解析研究,对于制定精准高效的大气污染防治策略、实现 O3和 PM2.5协同控制具有重要意义。目前常用的 VOCs 源解析方法为 PMF 模型法6-8。随着高时间分辨率的 VOCs 在线监测仪器的普及应用,其监测数据在 VOCs
10、 污染特征、来源以及O3成因的研究领域得到较为广泛应用9-11。近年来,关于 O3污染过程的 VOCs 在线来源解析研究屡见不鲜。高素莲等12 利用 PMF 模型对济南市夏季O3污染时段 VOCs 的来源进行定量计算,认为夏季O3重污染时段应重点控制机动车排放源和工业源;王艺璇等13 利用 PMF 模型对天津市郊区夏季小时分辨率的 VOCs 在线数据进行时间精细化来源解析,并对比分析了 O3污染时段与非污染时段 VOCs 来源解析结果的差异;李如梅等14 利用 PMF 模型和修正后的 VOCs 初始浓度数据对太原市夏季 VOCs 来源贡献进行准确定量。上述基于 PMF 模型的 VOCs 源解析
11、方法均需要积累一定样本量的 VOCs 监测数据再进行解析。由于积累数据以及模型计算都需要花费大量时间,因此所获得的结果滞后于数据的监测,实质上是对 VOCs 历史数据的源解析。但目前缺乏对VOCs 实时监测数据进行源解析的技术,难以满足环境管理在 O3重污染应急工作中对时效性的要求。因此,目前亟须研发 VOCs 实时来源解析技术。神经网络算法是一种模仿生物神经网络结构和功能的数学模型或计算模型。近年来,神经网络在大气污染防治领域得到广泛应用,可被用于污染物浓度及空气质量的预测预报15-19,使用神经网络建立的预测模型具有高计算效率和准确性的特点。神经网络算法在大气颗粒物来源解析领域也有所应用,
12、Song等20 首先提出用 BP 神经网络求解化学质量平衡问题,之后又提出用神经网络模型对扬尘颗粒物电镜扫描的数据进行来源分析21。李祚泳等22 利用 BP 神经网络求解了源成分谱和环境颗粒物组分监测数据的化学质量平衡问题,定量了成都市颗粒物的主要源贡献。胡焱弟等23 提出利用径向基函数建立颗粒物组分监测数据和源贡献值之间的映射关系模型,并通过构建模拟数据对模型效果进行测试。然而,上述研究多数是解决细颗粒物源解析问题,近些年来基于神经网络的源解析算法没有得到进一步发展,且缺乏对于 VOCs 在线监测数据的应用。基于此,本文提出了一种适用于 VOCs 实时来源解析的新模型 PBP(PMF bas
13、ed BP network)模型,利用 BP 神经网络和已知源解析结果的 VOCs 监测数据,建立了 VOCs 组分浓度与源贡献之间的网络模型 PBP。该模型可对实时获得的 VOCs 监测数据进行实时源解析计算,且不限制输入数据量的大小,本研究选择以长三角某工业园区 202006202104共计 10 个月的 VOCs 监测数据为例,对该模型进行应用和评估,以期为其直接应用于工业园区的 VOCs污染防治工作,及时识别 O3污染成因,控制关键源类,有效应对 O3污染过程提供技术支撑。1材料与方法1.1VOCs 数据来源本研究在长三角某工业园区对 VOCs 浓度进行监测,监测点位周边工业企业分布情
14、况如图 1 所示。监 测 时 间 为 2020 06 102021 04 28,使 用Chromatotec(GC-866)全自动在 线 气 象 色 谱 仪 对VOCs 物种浓度进行连续监测,该设备的工作原理见文献 24。期间共监测 80 种 VOCs 物种,共获得有效数据样品 3857 个。1.2PBP 实时源解析模型的构建本研究利用 BP 神经网络建立了 VOCs 监测数据和源解析结果之间的神经网络模型 PBP 模型。首先利用部分 VOCs 监测数据纳入 PMF 模型计算得到合理的源解析结果,将其视为基准源解析结果,并作为训练数据纳入 BP 神经网络进行训练,进而建立PBP 模型。模型建立
15、后利用测试数据和真实监测数据对新模型的计算结果有效性和适用性进行评估。新算法的构建包含 2 步:1)构建模型训练数据。利用 PMF 模型对部分环境 VOCs 监测数据 X 进行解析,获得基准源解析结果 Y。2)模型训练和建立。对VOCs 监测数据 X 和基准结果 Y 进行抽样构建训练数据,输入 PBP 神经网络进行训练,得到监测数据和源解析结果之间的 PBP 神经网络模型。1.2.1PMF 模型本研究采用美国 EPA PMF5.0 模型计算部分VOCs 监测数据的源解析结果。首先在监测数据中抽取连续时段 800 h 的 VOCs 监测数据纳入 PMF 模型进行计算,识别监测点位主要的 VOCs
16、 排放源并定量各污染源的贡献。PMF 模型基于最小二乘法对受体数据进行分解25,26,得到源成分谱矩阵 F 和源贡献矩阵 G,计算232第 12 期谢伟,等:基于 BP 神经网络的 VOCs 实时源解析方法图 1监测点位周边工业企业分布情况Figure 1Map of the industrial enterprise around the monitoring site见式(1):Xij=pk=1(Gik Fkj)+Eij(1)式中:Xij为第 i 个样本中第 j 种化学组分的浓度,g/m3;Gik为第 i 个样本中第 k 类源的贡献浓度,g/m3;Fkj为第 k 类源中第 j 种化学组分占
17、比;Eij为第 i 个样本中第 j 种化学组分的残差,g/m3。PMF 模型的目标是寻求最小化目标函数 Q 的解,从而确定污染源成分谱 F 和污染源贡献谱 G。Q 为PMF 定义的目标函数:Q=ni=1mj=1Eij/Uij(2)式中:Uij为第 i 个样品中第 j 种化学组分的不确定度。1.2.2BP 神经网络现代神经网络是一种非线性统计性数据建模工具,常用来对输入和输出间复杂的关系进行建模,或用来探索数据的模式。BP 神经网络27 是目前最为广泛的神经网络模型之一,是一种既简单又高效的算法。本研究使用 tensorflow 框架搭建 BP 神经网络来开展研究,如图 2 所示。神经网络拓扑结
18、构由输入层、隐藏层和输出层 3 层构成。本研究输入部分从80 种 VOCs 组分中选择 45 种纳入 PMF 模型进行计算,VOCs 物种的选择综合考虑以下标准13:1)选择具有较强来源指示性物种;2)选取具有较高体积分数的物种;3)选取大气光化学反应活性相对较弱的物种;根据实际排放源的调研以及多次模型运算对比调整,最终选取 7 个因子作为输出部分因子数进行模型运算。因此输入节点数为 45,输出节点数为 7。隐藏层的神经元数目很难确定,而这又很大程度上影响网络性能。本研究中通过试错法,最终选定隐藏层的神经元数目为 30。每个节点代表一种特定的输出函数,称为激活函数。隐藏层使用非线性激活函数Si
19、gmoid,输出层应用非线性激活函数 softmax。每 2个节点间的连接都代表 1 个对于通过该连接信号的加权值,称为权重,每一层的权重值都可以通过训练来调整。模型训练采用 Adam(自适应时刻估计方法,adaptive moment estimation)函数,设定最大迭代次数为 300 次,通过反复迭代运算,最后确定权值系数及阈值,学习训练过程结束。将 PMF 模型的 VOCs 监测数据 X 以及获得的基准源解析结果 G 作为对象,使用随机抽样方法从其中分别抽取 70%和 10%的数据分别作为训练数据(Xtrain和 Gtrain)和验证数据(Xvalid和 Gvalid)对模型进行训练
20、,得到 PBP 模型。1.3模型拟合评价参数使用 X 和 G 作为测试数据对 PBP 模型的解析结果有效性进行测试。参考文献 28,采用 2 个指标来评价源解析结果,包括平均绝对误差(AAE)和皮尔森相关系数(r)。AAE 指标来估算逐小时的模型估算贡献值和基准结果的差异,其计算见式(3):AAEk=1mmi=1gik GikGik 100(3)式中:m 为样本数;gik为第 k 个源对第 i 个样本模型估算的贡献值;AAE 越小表明与基准结果的差异越小,拟合效果越好。332环境工程第 40 卷图 2BP 神经网络结构示意Figure 2Schematic diagram of the BP
21、neural network structure皮尔森相关系数 r 指标用来评估逐小时的模型估算贡献值和基准源解析结果的线性相关程度,r 值越接近于 1,则代表源解析结果的线性相关性越强。其计算见式(4):rk=mi=1(gik珔gk)(Gik Gk)mi=1(gik珔gk)槡2mi=1(Gik Gk)槡2(4)式中:珔gik为第 k 个源模型估算的平均值;Gk为第 k 个源基准源解析结果平均值。2结果与讨论2.1VOCs 质量浓度及组分特征观测期间共检出 80 种 VOCs,包括 28 种烷烃、11种烯烃、16 种芳香烃、24 种卤代烃和 1 种炔烃。监测点位大气总挥发性有机物(TVOCs)
22、平均体积浓度为(32.1 16.35)109。烷烃浓度水平最高,达到(17.469.59)109,占 TVOCs 的 54%。烯烃、芳香烃、卤代烃和炔烃占比分别为 14%、18%、7%和 6%。烷烃中丙烷、乙烷、正丁烷和正戊烷浓度较高,分别为4.96109、2.64109、1.86109和 1.33109,主要与机动车尾气排放和燃料蒸发有关29-31;烯烃中乙烯和丙烯浓度较高,分别为 2.61109和 1.27109,主要与机动车尾气排放和煤炭燃烧排放有关32。芳香烃中甲苯、对二甲苯和间二甲苯、苯、乙苯浓度较高,分别为 1.63109、1.20109、0.79109和 0.59109,主要与机
23、动车尾气、工业排放、溶剂使用和煤炭燃烧有关33-35;卤代烃中浓度最高的是氯仿和氯乙烯,分别为 0.65109和 0.61109,二者对卤代烃的贡献率达到 53%,有研究表明板材家具制造会排放较高浓度的氯仿36,而氯乙烯是石油化工的重要原料,因此也会有较多排放37。甲苯与苯的比值(T/B)常作为一种简单的 VOCs来源评价指标,并且已经广泛应用38-40。研究发现,涂料/溶剂使用过程中 T/B=11.5,工业区环境空气中 T/B 为 66.9,隧道试验中 T/B=1.52,煤炭燃烧排放主导时 T/B=0.71,生物质燃烧排放主导时T/B=0.5841,42。本研究中 T/B=2.06,说明监测
24、点位 VOCs 可能受到机动车尾气源和工业源的影响。由于 T/B 特征比值法仅涉及 2 个物种,可能存在一定不确定性,因此后文利用 PMF 模型法进一步准确识别 VOCs 的主要来源并定量其贡献率。2.2PBP 模型建构及训练2.2.1基于 PMF 模型构建 PBP 模型的训练数据集本研究涉及的 VOCs 体积分数计算值和实测值的 r 达到 0.93,说明结果合理。PMF 模型识别出的 VOCs 因子谱如图 3 所示。因子 1 的特征在于该因子对于三甲苯、氯化苯和葵烷的贡献比例较高,此外因子谱中苯、三甲苯、丙烷、乙烯和丙烯含量较高,三甲苯和氯化苯可能与化工生产排放有关43,因此该因子被识别为工
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