复合型多金属氧酸盐的合成与应用_赵孟雅.pdf
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1、第 卷第 期化学试剂 功能材料复合型多金属氧酸盐的合成与应用赵孟雅,田璐,肖禹圣,王震寰,刘淑莹,赵幻希,修洋(长春中医药大学 吉林省人参科学研究院,吉林 长春)摘要:多金属氧酸盐(,)是由高价态的过渡金属离子通过氧连接而成的一类多金属氧簇化合物,因其丰富的元素组成、可调控的多样结构及氧化还原活性,在催化、材料和医药等领域拥有广泛的应用。在极性溶剂中通常有良好的溶解度,这导致其不易从反应体系分离。制备复合型,一方面可以提高 的比表面积和稳定性,进而提高催化活性;另一方面可以降低 在极性溶剂中的溶解度,有利于回收及重复利用。主要综述了近年来复合型 的合成、性质及应用的研究现状。关键词:多金属氧酸
2、盐;复合型材料;有机大环化合物;无机材料;催化剂;合成与应用中图分类号:文献标识码:文章编号:():,(,):(),:,:;收稿日期:;网络首发日期:基金项目:吉林省科技发展计划项目(,);国家自然科学基金项目()。作者简介:赵孟雅(),女,吉林长春人,硕士生,主要研究方向为分子生药学新技术和新方法。通讯作者:赵幻希,:;修洋,:。引用本文:赵孟雅,田璐,肖禹圣,等复合型多金属氧酸盐的合成与应用化学试剂,():。多金属氧酸盐(,)是一类由不同种类的含氧酸根阴离子簇组成的化合物,其骨架结构中含有、等过渡金属元素,是性能优异的酸碱和氧化还原双功能催化剂。这类催化剂具有良好的光电敏感性、热稳定性和可
3、调变的结构,已被广泛用于催化有机、无机、电化学和光化学反应。作为一种环境友好型催化剂具有以上的诸多优势,但是 具有比表面积小(通常低于 ),易溶于极性溶剂以及回收再利用困难等缺点,在一定程度上限制了其催化活性和应用范围。将 负载于适宜的载体中合成复合型 可以提高 的催化活性和选择性,有助于解决这些问题。近年来,具有大比表面积、多孔结构及稳定化学性质的固体材料成为了负载高活性 的理想载体。常用的载体包括金属有机框架、大环化合物等有机材料和二氧化硅、金属氧化物等无机材料。复合型 的合成方法主要有浸渍法、溶胶凝胶法、扩散法及水热法等。主体材料的结构化学试剂 第 卷第 期与稳定性决定了可选择的合成方法
4、,也影响了复合型 的催化活性。本文总结了利用不同类型的主体材料合成复合型 的主要方法以及所合成材料的应用领域。有机大环化合物大环化合物是 年 首次对冠醚化合物进行报道后兴起的一类环状化合物,成环原子数一般大于或等于。大环化合物具有易于形成主客体包合物的空腔,可作为主体与 通过非共价相互作用如氢键和库仑力等形成 大环化合物,其较单一的主、客体材料具有更好的稳定性。常用的大环主体有环糊精(,)、冠醚、杯芳烃和葫芦脲(,)等。.是由 个 吡喃葡萄糖单元组成的内壁疏水、外壁亲水的环状空腔,适宜作为主体材料负载性质活泼的客体。由 个葡萄糖单元组成的 空腔直径较小,通常利用含有 个及 以 上 葡 萄 糖
5、单 元 的 和 合 成。年,等利 用 和 与 型多金属氧酸盐配位,分别合成了()和(),这是首次在 的空腔中直接引入,为 复合材料的合成奠定了基础。等考察了碱金属阳离子对 结构的影响。在含有不同碱金属离子(、)的醋酸盐缓冲液中,利用 与 共结晶制备了 种,发现了碱金属离子的大小直接影响 的孔隙度和形状。等将 和 通过蒸汽扩散法合成催化剂 ,并将其用于 氧化环辛烯环的反应中,结果表明,的催化效率约为 的 倍。此外,还具有良好的催化活性以及稳定性,已经被用于染料和抗生素的光降解、材料合成以及能源储存等领域。.是一类由 个亚甲基和 个苷脲单元形成的大环笼状化合物。等根据 外壁较强的正电性提出了“外壁
6、作用”,其中 与无机阴离子的外壁作用包括:()端口羰基的负电荷与带正电荷的基团或金属离子之间的偶极作用;()外壁次甲基和亚甲基与无机阴离子之间的氢键作用。笼入口的尺寸小于 分子的尺寸,无法容纳,因此 的合成正是通过 的外壁作用实现的。具有良好的水溶性和热稳定性,因此通常采用水热法合成 。年,等首次报道了 的合成,在 的碱性溶液中,由 和氢氧根原位生成多氧阴离子,合成了杂化配合物()。等以 型多钨酸盐簇、和 型多氧硅钨酸团簇为反应物,与 水热合成了 种 杂化物。同样地,等通 过 水 热 分 散 法 将 钒 酸 盐 簇、和 合成了 种罕见的三明治型 材料,其中()()()在可见光下对甲基橙溶液的降
7、解显示出光催化活性。等以 为载体,为活性组分合成了复合材料()()(),并将其用作罗丹明 降解的可见光催化剂,其光催化性能与单一的 和 相比明显增强。此外,还具有可逆的光致变色特性和对丙酮的选择性吸附能力。作为多相酸催化剂,可提高没食子酸和正丙醇酯化为没食子酸丙酯的反应活性和稳定性,还可作为有效的酶抑制剂调节 糜蛋白酶的活性。.冠醚杂环有机化合物冠醚包含多个醚基团,对碱金属和碱土金属离子具有超强的配位能力,因此冠醚的研究多与碱金属元素相关。年,等将 冠 与 结合,合成了第一个 冠醚化合物()。等以 冠 和 为原料,在乙腈溶液中通过溶剂挥发法合成复合材料()(),并证实了 冠醚晶体结构的稳定性取
8、决于 和冠醚之间的氢键相互作用。鲁晓明等利用不同孔径的冠醚与钼钨取代的第 卷第 期赵孟雅等:复合型多金属氧酸盐的合成与应用 在常温常压下合成了一系列 冠醚化合物,并证明大环化合物作为主体分子在选择 作为客体分子时显示出特有的分子识别性,阴离子也随化学环境的变化呈现出聚合度和结构上的差异。等分别利用 管扩散法和溶剂挥发法合成了()()和()()两种晶体,并通过 分析了它们不同的结构特征。朱春立等以、冠 和苯胺为反应物在丙酮溶液中采用 管扩散法合成了(.)(冠)()晶体。变温介电常数测试结果显示该化合物是一种新颖的介电异常型材料,在新型介电器件方面具 有 潜 在 的 应 用 价 值。等以 和 冠
9、为反应物,在乙腈溶液中通过一锅法合成了()()(),其作为电催化剂在 次循环运行后仍保持催化活性。表 总结了常见的 有机大环化合物的合成方法与主要产物。表 有机大环化合物的合成方法与产物 有机大环化合物合成方法产物参考文献气相扩散法()液液扩散法()浸渍法 蒸汽扩散法 一锅法()水热合成法()()()()()()水热合成法()()(.)()()()()()()水热合成法()()()冠溶剂挥发法()冠溶剂挥发法()()水热合成法()()溶剂热法()()()水热合成法()冠 管扩散法溶剂挥发法(甲基苯铵盐)(冠)(碘苯铵盐酸盐)(冠)冠 管扩散法(.)(冠)冠一锅法(冠)(冠)()无机材料用于制备
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