基于深冷—膜分离的天然气蒸发气联合提氦流程模拟与效果对比.pdf
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1、第 43 卷第 8 期2023 年 8 月 170 天然气工业Natural Gas Industry引文:张丽萍,巨永林.基于深冷膜分离的天然气蒸发气联合提氦流程模拟与效果对比J.天然气工业,2023,43(8):170-182.ZHANG Liping,JU Yonglin.Simulation and effect comparison of LNG-BOG combined helium extraction processes based on cryogenicmembrane separationJ.Natural Gas Industry,2023,43(8):170-182.
2、基于深冷膜分离的天然气蒸发气联合提氦流程模拟与效果对比张丽萍巨永林上海交通大学制冷与低温工程研究所摘要:为保障氦气作为军工、医疗、科研等领域发展的重要应用要素,应充分利用含氦资源,从提氦技术及流程的改进、创新等方面实现低能耗、高效率的自主提氦。为此,以液化天然气蒸发气(LNG-BOG)为原料气,基于某一正在运行的 BOG 提氦液化工艺流程,提出了 BOG 深冷膜分离PSA 法与深冷两级膜分离法 2 种改进流程,采用 Aspen Hysys 建立了流程模型,分析了深冷塔塔板数等流程参数对关键设备的影响情况,最后综合分析了以上 3 种流程氦气产品浓度、回收率及能耗情况。研究结果表明:当深冷塔总塔板
3、数从 3 增加到 4 或 5 时,再沸器功率增加、冷凝器功率降低较为显著,而当总塔板数大于 5 时,塔板数变化对对冷凝器和再沸器功率、塔顶出口气体流量及氦浓度这 4 个指标的影响不大;随着进料塔板位置下移,再沸器和冷凝器功率均下降,当进料位置接近冷凝器或再沸器时,功率受进料位置变化影响更大;当级切或膜渗透侧浓度一定时,膜面积越大,对应膜渗透侧氦浓度或级切越大,且膜面积越小,渗透侧氦浓度受级切的影响越显著。结论认为,改进的深冷膜分离PSA 法提氦流程和深冷两级膜分离法提氦流程的氦气产品浓度分别可达 99.996 4%和 99.999 6%,回收率分别为 99.57%和 98.07%,能耗分别为
4、6.682 0 kWh/m3 和 6.786 3 kWh/m3,均较原 BOG 提氦液化流程有一定优势;深冷膜分离PSA 法提氦流程综合提氦效果优于深冷两级膜分离法提氦流程。关键词:液化天然气;蒸发气;氦气;深冷;膜分离;变压吸附;Aspen Hysys;MATLAB;能耗DOI:10.3787/j.issn.1000-0976.2023.08.016Simulation and effect comparison of LNG-BOG combined helium extraction processes based on cryogenicmembrane separationZHANG
5、 Liping,JU Yonglin(Institute of Refrigeration and Cryogenics,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai 200240,China)Natural Gas Industry,vol.43,No.8,p.170-182,8/25/2023.(ISSN 1000-0976;In Chinese)Abstract:In order to ensure the role of helium gas as an important application element in the fields of war
6、 industry,medical treatment and scientific research,it is necessary to make full use of helium bearing resources and realize independent helium extraction with low energy consumption and high efficiency based on the improvement and innovation of helium extraction technologies and processes.Taking th
7、e boil-off gas of liquefied natural gas(LNG-BOG)as the feed gas,this paper proposes two improved processes based on one running BOG helium extraction and liquefaction process,namely BOG cryogenicmembrane separationPSA process and cryogenictwo-stage membrane separation process.Then,a process model is
8、 established by using Aspen Hysys,and the influences of the process parameters(e.g.the number of the trays of cryogenic column)on the key equipment are analyzed.Finally,the concentration,recovery rate and energy consumption of the helium gas product in the above three processes are comprehensively a
9、nalyzed.And the following research results are obtained.First,when the total number of the trays of cryogenic column is increased from 3 to 4 or 5,the power of the reboiler increases while the power of the condenser decreases greatly.When the total number of the trays is over 5,its change has less i
10、nfluence on the powers of condenser and reboiler,the gas flow rate at the outlet of the column top and the helium concentration.Second,as the feed tray moves downwards,the powers of condenser and reboiler decrease.When the inlet point gets close to the condenser or the reboiler,its positional change
11、 has greater effect on the powers.Third,when the stage cut or the helium concentration on the permeable side the membrane is constant,the larger the membrane area is,the greater the helium concentration on the permeable side of the corresponding membrane or the stage cut is.With the decrease of the
12、membrane area,the influence of the stage cut on the helium concentration on the permeable side increases.In conclusion,the cryogenicmembrane separationPSA helium extraction process and the cryogenictwo-stage membrane separation process have certain advantages over the original BOG helium extraction
13、and liquefaction process.And their helium product concentrations are up to 99.996 4%and 99.999 6%,recovery rates are 99.57%and 98.07%,and energy consumptions are 6.682 0 kWh/m3 and 6.786 3 kWh/m3,respectively.Furthermore,the cryogenic-membrane separation-PSA process has better helium extraction effe
14、ct than the cryogenictwo-stage membrane separation process.Keywords:Liquefied natural gas(LNG);Boil-off gas(BOG);Helium gas;Cryogenic;Membrane separation;Pressure swing adsorption;Aspen Hysys;MATLAB;Energy consumption作者简介:张丽萍,1997 年生,硕士;主要从事液化天然气 BOG 提氦及氦气纯化技术研究方面的工作。地址:(200240)上海市东川路 800 号。ORCID:00
15、09-0008-8974-8627。E-mail:zhanglp-通信作者:巨永林,1970 年生,教授,博士研究生导师;主要从事新型低温制冷技术及液化天然气技术研究和教学工作。E-mail:第 8 期 171 张丽萍等:基于深冷膜分离的天然气蒸发气联合提氦流程模拟与效果对比0引言氦气作为军工、医疗、科研等领域发展的重要应用要素,近些年的需求量也日益增加。我国含氦天然气资源稀缺,仅占世界氦气资源的 0.15%0.20%,仅有少部分天然气田中的氦气含量超过 0.3%1,外加天然气提氦技术存在技术路线长、工艺设备多、开发成本高等方面问题,目前我国氦气仍主要依赖于进口。当前,国际氦气市场几乎被美国、
16、阿尔及利亚、卡塔尔等氦气资源丰富的国家占据,为实现我国自主提氦需要,应充分利用含氦资源,从提氦技术及流程的改进、创新等方面实现低能耗、高效率提氦。液化天然气蒸发气(Boil-off Gas of Liquefied Natural Gas,缩写为 LNG-BOG)的体积含氦量可超过 1%,不仅满足提氦原料气要求,而且相较于低含氦天然气而言,LNG-BOG 用作提氦原料气在原料利用率、经济效益等方面均具有优势。此外,BOG 提氦可以拉动 LNG 产业发展、扩展 LNG 产业价值,同时又能解决国内氦资源匮乏等问题。目前提氦技术主要包括深冷法、膜分离法、变压吸附法(Pressure Swing Ad
17、sorption,缩写为 PSA)等传统单一提氦技术,以及膜分离低温法、膜分离PSA法和深冷膜分离PSA 法等新型联合提氦技术。其中,深冷法提氦过程适用于低压,而 PSA 和膜分离适用于较高压力。为满足提氦需求,联合提氦技术也越来越受企业及研究者的青睐,在此之前,刑国海等2-4对天然气提氦技术及其发展情况进行较为详细地介绍,张丽萍等5则对近些年天然气和 LNG-BOG 提氦技术以及相应的流程进行了综述,并从提氦浓度、技术优缺点方面,对天然气和 LNG-BOG 提氦技术及流程进行比较分析。目前提氦流程的优化主要从新型流程结构设计、流程参数设计及优化两个方面进行。在提出新型提氦流程结构设计方面,陈
18、华等6-7以天然气为原料气,对聚砜复合膜分离与深冷工艺进行模拟计算,发现一级膜可将氦气从 0.2%提浓至1.5%,回收率达 70%。实验结果表明,该过程可将氦气提浓至 5.0 5.5 倍,回收率达 63%75%,说明该复合膜具有选择性好等优点,但透量小,对应膜面积大,多级膜器串联流程复杂。Hamedi 等8对低温精馏技术和膜分离技术相结合的 3 种提氦流程进行研究,发明深冷法结合膜分离技术提氦在粗氦氮排空、精氦氮排空及精氦加压至增强油/气体回收率装置 3 种情况下,均有降低系统能耗的优势,即深冷塔与膜分离装置结合,可减少深冷塔的处理量,从而达到减少能耗的目的。由于单级膜分离装置很难满足工业要求
19、,实际运用中通常选择带有回流操作的多级膜分离装置,Hamedi 等9还提出一种无需级间压缩的二氧化硅膜组件系统,该系统利用以过热蒸汽为膜组件入口扫气,在不引入压缩机情况下降低系统能耗。Shafaei 等10在原 Exxon Mobil 与 Linde 提氦流程基础上,分别提出提氦效率及氦气产品纯度更高的流程,并且通过效率方法分析出关键设备的损失情况,为设备选型奠定基础。为满足深冷法提氦过程所需大量的能量,工业中一般引入制冷循环系统。从制冷剂方面,提氦过程常用的制冷循环系统主要有氮气循环制冷系统和丙烷循环制冷系统,Xiong 等11在此基础上提出冷却效果更好的氦气循环制冷系统,张良聪12在研究中
20、采用的 C3/MRC 混合剂循环制冷系统也更好地适应流程需要。除此之外,龙增兵等13合理利用系统内流股后膨胀制冷所获得冷量,有效降低额外能耗。Jahromi 等14研究表明变压吸附过程采用不同的吸附步骤对提氦综合效果具有直接影响,其中 3 床 5步式的提氦流程综合效果最佳,故在实际利用 PSA 方法时应当合理选择吸附步骤。丁天15提出两级膜分离与变压吸附组合提氦工艺,通过优化两级膜单元的配置,合理设计 PSA 单元解析气的循环,最终氦气产品气可达到 96.9%以上,整体氦气回收率达 87%。该研究也表明,在处理原料气量不大的情况下,相较于深冷法相关提氦流程,使用变压吸附与膜分离装置结合工艺流程
21、所需能耗更低,整个过程更加经济。在流程参数设计及优化方面,罗尧丹等16-17利用Aspen Hysys 对低含氦天然气提氦装置工艺流程进行模拟,采用单因素法分析关键参数对设备能耗的影响,通过响应面优化法拟合优化参数与能耗、二次粗氦摩尔比之间的回归关系式,采用多因素交互作用分析关键因素之间交互关系,最终以能耗最低为目标,对简化后的多项式模型进行优化,从而使装置总体能耗降低。马国光等18利用 Aspen Hysys 对提出的天然气提氦与制 LNG 工艺结合生产流程进行模拟。研究以经济方面出发,分析出影响流程能耗的关键参数,发现适当提高一级提浓塔进料温度、氮气制冷剂低压压力,适当降低一级提浓塔进料压
22、力、氮气制冷剂高压压力、制冷剂流量,对流程的能耗有降低的作用。杜双19在不同天然气液化的低温提氦工艺流程中进行比较,分析得到最优的联合流程为氮气膨胀液化制冷2023 年第 43 卷 172 天 然 气 工 业流程。在保证粗氦浓度的情况下,通过模拟分析得到一级塔进料温度、一级塔进料压力、一级塔回流比、制冷剂高压压力、制冷剂低压压力、制冷剂流量这 6个参数对能耗影响较大。相较于原系统,BP 神经网络算法优化后的系统能耗降低约 18.08%,响应面分析法优化后的系统能耗降低约 21.4%。荣杨佳等20提出了自产剂制冷膨胀制冷冷箱集成换热的直接换热(DHX)闪蒸提氦联产工艺,通过 HYSYS 软件对联
23、产工艺、DHX 轻烃回收和闪蒸提氦单一工艺进行了工艺过程模拟,最终确定 DHX 塔顶回流温度等参数的最优值,且该流程优化后粗氦浓度为 38.30%,氦气回收率达 93.39%。笔者以 LNG-BOG 为原料气,据银川某一提氦工厂的BOG提氦液化流程,提出并建立改进的深冷膜分离PSA 模型和深冷两级膜分离提氦模型。通过 Aspen Hysys 模拟,主要分析了深冷塔塔板数与进料位置、进料温度及塔顶回流比对深冷塔再沸器、冷凝器能耗的影响,以及与塔顶出口气体流量、氦浓度之间的关系;进而采用 MATLAB 建立中空纤维膜数学模型,分析了膜面积、膜渗透侧氦浓度与级切之间的关系;针对深冷两级膜分离法提氦流
24、程,模拟分析一级膜、二级膜单元对应膜面积、入口压力对膜渗透侧气体流量与含氦量的影响;针对 BOG 深冷膜分离PSA 法提氦流程,模拟分析膜单元对应膜面积、入口压力对膜渗透侧气体流量及含氦量、PSA 解析气流量及含氦量的影响;最后,以流程氦气产品浓度、回收率及能耗为指标,将以上两种系统与 BOG 提氦液化系统进行综合比较。因此,本文旨在通过结合深冷、膜分离及变压吸附法提氦技术,为提氦项目提供一种更加高效、低能耗的液化天然气蒸发气提氦流程。1BOG 提氦流程及模拟方法银川某一提氦工厂的 BOG 提氦液化流程主要分为 BOG 压缩存储系统、粗氦提取系统、氦脱氢压缩存储系统、氦纯化系统和氦液化系统,为
25、方便后续研究,不考虑氦液化系统部分,即由前 4 个系统组成 BOG 提氦气流程,如图 1 所示。BOG 原料气温度、压力和流量分别为155、84.2 kPa 和 650 m3/h,主要由甲烷(CH4)、氮气(N2)、氦气(He)、乙烷(C2H4)和氢气(H2)组成,流程主要流股(图 1 中数字)对应参数如表 1 所示,其中各组分浓度为摩尔浓度(下同)。图1BOG 提氦气流程图第 8 期 173 张丽萍等:基于深冷膜分离的天然气蒸发气联合提氦流程模拟与效果对比针对 BOG 提氦气流程,结合膜分离和变压吸附(PSA)提氦技术,提出深冷膜分离PSA 法和深冷两级膜分离法提氦流程,分别如图 2-a、b
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