环境中纳米颗粒物的凝聚现象及其机理解释.pdf
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1、生态毒理学报Asian Journal of Ecotoxicology第 18 卷 第 3 期 2023 年 6 月Vol.18,No.3 Jun.2023 基金项目:山西省基础研究计划项目(20210302123121)第一作者:武亚宁(1999),男,硕士研究生,研究方向为微塑料吸附抗生素类有机污染物,E-mail: *通信作者(Corresponding author),E-mail:DOI:10.7524/AJE.1673-5897.20220822001武亚宁,李亚男,张国凯.环境中纳米颗粒物的凝聚现象及其机理解释J.生态毒理学报,2023,18(3):238-247Wu Y N,
2、Li Y N,Wang G K.Aggregation phenomenon and mechanism of nanoparticles in the environment J.Asian Journal of Ecotoxicology,2023,18(3):238-247(in Chinese)环境中纳米颗粒物的凝聚现象及其机理解释武亚宁1,李亚男1,*,张国凯21.太原理工大学环境科学与工程学院,晋中 0306002.中海国亚环保工程有限公司,太原 030006收稿日期:2022-08-22 录用日期:2022-12-31摘要:由于工业发展和材料技术的不断创新,纳米颗粒广泛存在于我们
3、的日常生活中。当这些颗粒进入到环境中,会产生严重的生物毒性,影响各类生物的健康。纳米颗粒在环境中的吸附、凝聚和沉降,会影响到其在各类介质中的迁移与归趋,进而影响到对环境的毒性作用。鉴于此,本文以各类金属与非金属纳米颗粒为对象,综述了其在水环境、体液及其他介质中的凝聚行为,总结了基于经典 Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)和非 DLVO 作用力的凝聚动力学研究,梳理了纳米颗粒凝聚的影响因素及主要机理。本文旨在深入总结不同纳米颗粒在不同介质中的凝聚行为,以期为纳米颗粒的凝聚机理和对生物的毒性研究提供参考。关键词:纳米颗粒;凝聚行为;体液;主要机理文章编号:
4、1673-5897(2023)3-238-10 中图分类号:X171.5 文献标识码:AAggregation Phenomenon and Mechanism of Nanoparticles in the Environ-mentWu Yaning1,Li Yanan1,*,Zhang Guokai21.College of Environmental Science and Engineering,Taiyuan University of Technology,Jinzhong 030600,China2.Chinasea Group Environmental Protection
5、Engineering Co.Ltd.,Taiyuan 030006,ChinaReceived 22 August 2022 accepted 31 December 2022Abstract:Due to the development of industry and the continuous innovation of material technology,nanoparticlesare widely used in our daily life.When these particles enter the environment,they can produce serious
6、 biotoxicity,harmful to the health of all kinds of organisms.The adsorption,aggregation and sedimentation of nanoparticles inthe environment will affect their migration and fate in various media,further affecting their toxicity to the environ-ment.In this paper,the aggregation behavior of various me
7、tallic and non-metallic nanoparticles in water environ-ment,body liquid and other media was reviewed,the studies of the aggregation kinetics based on both the classicalDerjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)and non-DLVO forces were summarized,and the influencing factorsand main mechanism of nanoparti
8、cle aggregation were concluded,in order to provide reference for the study of theaggregation mechanism of nanoparticles and toxicity to organisms.第 3 期武亚宁等:环境中纳米颗粒物的凝聚现象及其机理解释239 Keywords:nanoparticles;aggregation behavior;body fluid;main mechanism 近些年,随着工业的发展,工业燃烧、汽车尾气、矿物开采和吸烟排放等过程中会产生大量的纳米颗粒1,例如,化
9、石燃料燃烧产生的烟灰纳米颗粒2,矿物开采中各类金属及其氧化物纳米颗粒等。研究表明,随着纳米颗粒的大量排放,许多颗粒进入空气中,导致雾霾天气日益增加3。雾霾主要是由硫化物、氮氧化物和各种可吸入颗粒物组成的混合物4。其中,可吸入颗粒物是粒径10 m 的颗粒物,微米乃至纳米颗粒占相当大的部分。同时随着纳米技术的成熟发展,各类纳米材料,尤其是各类金属纳米颗粒(如银纳米颗粒、二氧化钛纳米颗粒和金纳米颗粒等)广泛应用于人们的日常生活5,其中的许多残留颗粒会进入环境中6,对人体和环境构成威胁7-8。研究发现,一些颗粒会通过皮肤、呼吸道和消化道等途径进入人体9,Miller 和 Poland10指出纳米颗粒会
10、诱发炎症,改变肺功能,给人类带来诸多疾病。这些纳米颗粒也会对水生生态系统中各类生物产生毒性11,相关研究发现多种有害的重金属,如砷、铬、铅和锌等,会附着在各种气溶胶颗粒上并与之共存12。Sonu 等13研究发现微纳米玻璃可能存在于海洋和陆地生命中,对食物网产生影响。纳米颗粒的生物毒性,不仅与它们自身的性质相关,在一定程度上还会受其在环境中的迁移和凝聚行为的影响。多数研究表明,纳米级尺寸的颗粒比微米级颗粒的毒性更大14,Sani 等15指出金纳米颗粒(AuNPs)的表面特性是影响其主要毒性的因素之一。由于纳米颗粒具有较大的比表面积,因此这些颗粒往往会吸附环境中的大分子有机物及其他物质,影响其进入
11、环境的行为。此外,布朗运动会引起颗粒间产生异向碰撞,同时在水力或机械搅拌等外力作用下也会引起颗粒间产生同向碰撞16,加之范德华力等作用力的存在,进一步影响着颗粒之间的凝聚行为。在此基础上,由于重力等作用,颗粒发生沉降,最终形成沉积物。纳米颗粒的吸附、凝聚并沉降使水中的纳米颗粒含量下降,可减轻其对水生生物的毒性17。可见,充分了解纳米颗粒在各种环境介质中的迁移和凝聚行为及其相关作用机理很有意义。因此,本文综述了纳米颗粒在不同介质中的凝聚行为及动力学研究进展,总结了纳米颗粒凝聚的影响因素和主要机理,以期为纳米颗粒在环境中的研究以及对生物的毒性研究提供参考。1 纳米颗粒在不同介质中的凝聚行为(Agg
12、rega-tion behavior of nanoparticles in different media)相同条件的影响因素可能对不同种类的纳米颗粒产生不同的凝聚效果,同时相同的纳米颗粒在不同环境条件下也可能会产生截然不同的凝聚规律。因此,本节从纳米颗粒在水环境、体液及其他介质中的凝聚行为 3 个方面进行综述,见表 1。表 1 纳米颗粒在不同介质中的凝聚性能Table 1 Agglomeration properties of nanoparticles in different media纳米颗粒种类Types of nanoparticles介质Medium影响因素Influencin
13、g factors主要机理Main mechanism参考文献ReferencesFNPs、FHNPs、GTNPs水Water离子种类、浓度Ion type,concentration静电斥力Electrostatic repulsion18-19CMC-NZVINPs水Water粒径、浓度Particle size,concentration空间位阻Steric hindrance20CuNPs水Water温度Temperature范德华力Van der waals force21ZnONPs水Water离子强度、天然有机质Ionic strength,NOM静电斥力、空间位阻Electro
14、static repulsion,steric hindrance22-23TiO2NPs水WaterpH范德华力Van der waals force24CeO2NPs、TiO2NPs水WaterpH、腐殖酸pH,HA空间位阻、静电斥力Steric hindrance,electrostatic repulsion25240 生态毒理学报第 18 卷续表1纳米颗粒种类Types of nanoparticles介质Medium影响因素Influencing factors主要机理Main mechanism参考文献ReferencesAgNPs水Water光照、有机涂层Light,organ
15、ic coating空间位阻Steric hindrance26-27MnO2水Water离子价态Ion valence静电斥力Electrostatic repulsion28SNPs水Water大分子、紫外Macromolecule,UV空间位阻Steric hindrance29SiO2NPs水Water离子种类、天然有机质Ion types,natural organic matter架桥Bridging mechanism30GONPs水WaterpH、盐离子种类及强度、天然有机物pH,salt ion type and intensity,natural organic matte
16、r静电斥力、空间位阻Electrostatic repulsion,steric hindrance31TiO2NPs、SNPs汗液Perspiration浓度、汗液组分、pHConcentration,sweat composition,pH范德华力、静电斥力Van der waals force,electrostatic repulsion32TiO2NPs唾液、胃液、肠液、血浆Saliva,gastric,intestinal fluids,plasma模拟液组分、颗粒来源Simulation liquid components,particle source蛋白质电晕Protein
17、corona33AgNPs唾液、胃液、肠液Saliva,gastric,intestinal fluids模拟液组分、pHSimulation liquid components,pH范德华力、静电斥力Van der waals force,electrostatic repulsion34PSNPs血浆Plasma浓度、有机涂层Concentration,organic coating范德华力Van der waals force35AuNPs有机溶剂Organic solvents溶剂种类Different solvents范德华力Van der waals force36TiO2NPs有
18、机溶剂Organic solvents表面改性Surface modification范德华力Van der waals force37Fe2O3NPs氨基酸溶液Amino acid solution粒径、氨基酸种类、pHParticle size,amino acid type,pH范德华力Van der waals force38CuNPs、AlNPs、MnNPs、SiO2NPs天然有机质存在的合成淡水FW with NOM颗粒种类、天然有机质Particle types,NOM范德华力、空间位阻Van der waals force,steric hindrance39SiO2NPs、T
19、iO2NPs、Al2O3NPs、Fe2O3NPs水、模拟水泥Water,simulated cement超声处理、减水剂Ultrasonic treatment,water reducing agent范德华力Van der waals force40注:FNPs 表示铁酸盐纳米颗粒,FHNPs 表示水铁矿纳米颗粒,GTNPs 表示针铁矿纳米颗粒,CMC-NZVI 表示羧甲基纤维素修饰的零价铁颗粒,CuNPs 表示铜纳米颗粒,ZnONPs 表示氧化锌纳米颗粒,TiO2NPs 表示二氧化钛纳米颗粒,CeO2NPs 表示氧化铈纳米颗粒,AgNPs 表示银纳米颗粒,MnO2表示二氧化锰,SNPs 表
20、示烟灰纳米颗粒,SiO2NPs 二氧化硅纳米颗粒,GONPs 表示氧化石墨烯纳米颗粒,PSNPs 表示聚苯乙烯纳米颗粒,AuNPs 表示金纳米颗粒,Fe2O3NPs 表示氧化铁纳米颗粒,AlNPs 表示铝纳米颗粒,MnNPs 表示锰纳米颗粒,Al2O3NPs 表示氧化铝纳米颗粒,HA 表示腐殖酸,NOM 表示天然有机质,FW 表示合成淡水。Note:FNPs are ferrite nanoparticles,FHNPs are hydrosiderite nanoparticles,GTNPs are goethite nanoparticles,CMC-NZVI are carboxyme
21、thylcellulosemodified zero-valent iron particles,CuNPs are copper nanoparticles,ZnONPs are zinc oxide nanoparticles,TiO2NPs are titanium dioxide nanoparticles,CeO2NPs are cerium oxide nanoparticles,AgNPs are silver nanoparticles,MnO2are manganese dioxide,SNPs are soot nanoparticles,SiO2NPs are silic
22、ananoparticles,GONPs are graphene oxide nanoparticles,PSNPs are polystyrene nanoparticles,AuNPs are gold nanoparticles,Fe2O3NPs are iron oxidenanoparticles,AlNPs are aluminum nanoparticles,MnNPs are manganese nanoparticles,Al2O3NPs are alumina nanoparticles,HA is humic acid,NOM isnatural organic mat
23、ter,and FW is synthetic fresh water.第 3 期武亚宁等:环境中纳米颗粒物的凝聚现象及其机理解释241 1.1 在水环境中的凝聚行为由于纳米材料的大量使用,金属纳米材料、纳米塑料等纳米颗粒在生产和使用过程中,通过多种途径进入水环境中,其中一些会溶解并污染水体,而另一些则会发生颗粒间凝聚,最后进入沉积物中41-44。由表 1 可知,金属纳米颗粒在不同的环境条件及影响因素下表现出不同的凝聚行为。铁酸盐纳米颗粒(FNPs)、水铁矿纳米颗粒(FHNPs)和针铁矿纳米颗粒(GTNPs)在较高浓度的 NaCl 和 CaCl2溶液中,颗粒之间的静电斥力较低,颗粒碰撞和凝聚的
24、能量屏障会降低,凝聚效果较显著18-19。羧甲基纤维素修饰的零价铁颗粒(CMC-NZVI)初始粒径决定了接触效率,并随着浓度的增加,凝聚速率逐渐加快20。铜纳米颗粒(CuNPs)在环境温度升高时,布朗运动加剧,分子间作用力使得纳米颗粒间的水分子会被逐渐挤压掉,颗粒凝聚会加速21。氧化锌纳米颗粒(ZnONPs)在 NaCl 溶液中由于双电层排斥力作用随着 NaCl 浓度的增加而降低,导致其稳定性随 NaCl的离子强度降低而越稳定,同时 ZnONPs 的电位也会随着离子强度的增大而减小22。在 NaCl 和CaCl2溶液中,当 ZnONPs 表面存在天然有机质(NOM)涂层时,空间斥力阻碍了其在盐
25、溶液中的凝聚,能保持较好的稳定性23。二氧化铈纳米颗粒(CeO2NPs)与二氧化钛纳米颗粒(TiO2NPs)在水体中的稳定性会随着 pH 值的升高而增强,且腐殖酸的存在会使颗粒间产生巨大的空间位阻斥力与静电斥力,减弱颗粒间凝聚行为,增强这 2 种纳米颗粒在水体中的稳定性24-25。在银纳米颗粒(AgNPs)表面涂有聚山梨酯(polysorbate,Tween)和聚乙烯吡咯烷酮(polyvinyl pyrrolidone,PVP)等稳定剂涂层,由于空间位阻的作用,使颗粒间的稳定性得到增强,进而使它们在高离子强度下保持分散26。在此基础上,悬浮在天然水中的 AgNPs 在有无人工光照条件下,由于吸
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