催化剂制备过程及使用寿命对喷气燃料生产工艺碳排放的影响.pdf
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1、以不同类型喷气燃料为研究对象,搭建典型炼油厂或工艺包装置的石油基喷气燃料(以直馏煤油加氢制喷气燃料为代表)、F-T合成油加氢异构化制喷气燃料、油脂加氢制生物喷气燃料(简称HRJ喷气燃料)的生命周期评价模型,并开展能耗及碳排放清单分析,测算中国典型喷气燃料产品的生命周期碳排放强度。在此基础上研究喷气燃料生产过程中所涉及的催化剂制备过程、使用寿命对喷气燃料生产过程碳排放的影响。结果表明,在生产环节,石油基喷气燃料的能耗及碳排放强度均最低,HRJ喷气燃料则由于其生产过程特殊以及其液体馏分收率较低而能耗及碳排放强度最高。催化剂的制备过程及使用寿命是影响喷气燃料生产工艺碳排放强度较为关键的因素。催化剂制
2、备过程碳排放强度由大到小的顺序为烷烃异构催化剂 补充加氢精制催化剂 加氢处理催化剂;以催化剂最长使用寿命预测,由催化剂带来的碳排放强度为0.0 6 6.2 9 kg/t(以生产单位质量喷气燃料产品计),占不同喷气燃料产品生产过程碳排放强度的比例为0.0 9%1.0 5%。与使用寿命为3年的催化剂相比,使用寿命为4年的催化剂的碳排放强度约减少33.3%50.2%。降低催化剂制备过程的碳排放强度和延长催化剂使用寿命可以降低喷气燃料生产过程的碳排放强度。关键词:喷气燃料加氢工艺催化剂碳排放强度2022年10 月,国际民航组织(ICAO)在第41届ICAO大会上审议通过了“国际航空长期全球理想目标”。
3、该目标要求国际航空业在2 0 50 年实现净零碳排放。来自19 3个成员国的代表审议并通过了这一文件,被民航业称为“全球航空业的里程碑 1。2 0 2 3年1月飞友科技与绿航时代联合发布的中国民航碳排放报告2 0 2 2 显示,航空业碳排放量约占全球碳排放量的3%,并以年均4%5%的速率快速增长 2 。航空业面临运输规模持续扩大、喷气燃料产生的碳排放量不断攀升的局面,已成为全球范围低碳转型的重点 3-7。基于当前航空技术发展现状,液体燃料仍然是近期及中远期航空业特别是长距离重负荷场景下的主要能源形式。可持续航空燃料具有与常规航空燃料几乎相同的理化特性,是不受航程及基础设施限制的即用型燃料,将是
4、航空业实现“双碳”目标最可行的技术路径之一 8 石油化工装置具有工艺流程复杂、产品种类众多、技术路径依赖性强等特点,作为喷气燃料的生产端和供应端,从全生命周期角度出发,开发低碳喷气燃料关键技术与产品,促进航空运输业实现碳减排目标,以支撑全球低碳航空能源体系的构建与实施,对实现中期、长期气候目标具有重要长锐,陶志平意义。在喷气燃料全生命周期中,炼制加工是关键技术环节,需尽快摸清我国当前市场流通的石油基喷气燃料的碳排放水平,以及评估拥有自主技术的生物喷气燃料生产工艺的减碳潜力。催化剂是喷气燃料生产过程中至关重要的技术因素,催化剂性能及其制备技术直接影响喷气燃料的炼制效率以及碳排放水平,因此,研究催
5、化剂制备及其寿命对喷气燃料炼制环节能耗及碳排放的影响对合理有效评估喷气燃料全生命周期碳排放以及促进喷气燃料低碳化发展具有重要参考价值。目前国内外已有学者对喷气燃料碳排放进行测算研究,张罗庚等 9 结合某炼化企业喷气燃料生产流程,对喷气燃料产品全生命周期碳足迹进行核算,并对碳足迹结果进行分析,结合优化模型测算制定生产操作调整方案,为炼化企业带来可观的减排效益;Han等 10 1对菜籽油加氢制生物喷气燃料产品全生命周期碳排放进行了模型构建及收稿日期:2 0 2 3-0 2-0 3;修改稿收到日期:2 0 2 3-0 6-0 6。作者简介:李娜,博士,高级工程师,主要从事低碳燃料产品开发及全生命周期
6、评价研究工作。通讯联系人:聂红,E-mail:。基金项目:中华人民共和国工业和信息化部科研专项课题(MJ-2020-D-09)。106清单分析,发现此技术路线的生物喷气燃料产品全生命周期与石油基喷气燃料相比可降低8 9%碳排放,同时发现副产品分配方法和分配边界是影响碳排放结果的重要因素;Liu Ziyu等 11 利用LCA理论方法,对微藻和麻风树为原料的生物喷气燃料全生命周期碳排放进行了建模分析;欧训民等 12 基于2 0 0 7 年的基础数据对中国9 种主要终端能源的化石能耗和温室气体排放强度进行了研究。王陶等 13-141对汽油和柴油生产过程碳足迹进行了测算分析,对燃料产品碳排放测算评估有
7、一定借鉴作用。目前尚未有学者对我国已工业应用或具备工业应用潜力的不同喷气燃料产品碳排放强度进行对比测算,特别是一些具备碳减排潜力及规模应用前景的喷气燃料生产工艺,且尚未对喷气燃料生产工艺因催化剂带来的碳排放进行研究。本课题基于我国炼油厂实际生产技术水平以及工艺包设计情况,对我国不同喷气燃料产品生产工艺碳排放进行建模,开展能耗及碳排放清单分析,并根据炼油厂工艺路线及装置进、出料情况,确定合理的副产品分配规则,测算石油基喷气燃料、F-T合成油加氢异构化制喷气燃料(简称F-T喷气燃料)以及油脂加氢制生物喷气燃料(简称HRJ喷气燃料)生产过程的碳排放典型值。其中,由于石油基喷气燃料产品中直馏煤油加氢制
8、喷气燃料的调合比例占7 0%以上,故以直馏煤油加氢装置作为石油基喷气燃料生产工艺的研究对象。在此基础上,重点考虑上述喷气燃料生产工艺涉及到的3种催化剂(包括加氢处理催化剂、加氢异构化催化剂和补充加氢精制催化剂),研究催化剂制备过程及使用寿命对喷气燃料生产工艺碳排放的影响。1测算方法炼油厂生产过程的碳排放来源包括两大类,即直接排放和间接排放。直接排放主要包括燃烧排放、工艺排放以及逸散排放,燃烧排放是炼油厂生产过程中的化石燃料燃烧产生的排放,工艺排放是炼油厂工艺过程中产生的碳排放,逸散排放是各设备或装置在工作过程中未经加工而溢出的碳排放;间接排放主要包括外购电、外购蒸汽使用时所产生的碳排放 15-
9、17 。炼油厂碳排放核算方法标准遵循IPCC原则及ISO14064-1标准要求,采用碳排放因子法进行计算,其计算式 18 为:G=ADXEF石油炼制与化工式中:G为碳排放总量(以CO,计),kg;A D 为活动量,kg或t;EF为单位活动量产生的碳排放量(以CO,计),即碳排放因子,kg/kg或kg/t。炼油厂生产阶段碳排放与炼油厂加工流程及油品质量有关,同时炼油厂装置规模也是影响碳排放水平的重要因素之一。根据中国石油化工企业温室气体排放核算方法与报告指南(试行)、省级温室气体排放清单、综合能耗计算通则(GB/T2589一2 0 2 0)以及国家发改委最新公布的电网碳排放因子等数据,得到各能源
10、的碳排放因子如表1所示。表1各能源的碳排放因子项目碳排放因子/(kgt-1)电力0.581)0.3MPa蒸汽231.761.0MPa蒸汽248.933.5MPa蒸汽309.01新鲜水0.433循环水0.371软化水1.194除盐水8.078凝结水8.078炼油厂干气2 648燃料油3235标准煤27631)单位为kg/(kW.h)。另外,由于所研究对象涉及加氢过程,需要计算氢气的碳排放因子。基于某炼化企业实际生产过程的物料平衡数据,以及能耗投入,如电力、蒸汽、水、燃料气等 19,计算得到制氢能力约为150 0 0 m/h的天然气制氢装置的碳排放强度为6.7 3t/t。喷气燃料生产过程较为复杂,
11、每个过程大多存在共生产品,本课题将喷气燃料作为相应装置的主产品,采用质量分配原则按照相应装置收率对碳排放进行分配。2不同喷气燃料产品生产工艺碳排放强度测算2.1石油基喷气燃料以国内某0.6 Mt/a直馏煤油加氢装置作为石油基喷气燃料生产工艺的研究对象。根据直馏煤油加氢装置的公用工程消耗量数据计算该工艺过(1)程能耗,结果如表2 所示。由表2 可以看出,直馏2023年第54卷第9 期煤油加氢装置主要以电力、燃料气、蒸汽作为主要动力来源,水作为工艺主要物耗,以上是该装置主要的能耗及碳排放来源。按照直馏煤油加氢制喷气燃料装置液体馏分收率10 0%计算,得到该装置生产单位质量喷气燃料产品的综合能耗为5
12、.17 1kgOE/t(1kgOE41.8 M J),其中,电力和燃料气是主要的能耗来源,占9 3.4%。表2 直馏煤油加氢制喷气燃料生产过程能耗计算结果折算单位原料消耗量/单位原料能耗/项目(t:t-1)新鲜水0.004循环水1.880电7.9601)1.0MPa蒸汽0.002燃料气0.003合计1)单位为(kW h)/t。除了公用工程能耗,直馏煤油加氢装置每处理1t原料需要消耗0.0 0 3t的氢气。根据排放因子法对直馏煤油加氢制喷气燃料生产过程碳排放进行计算,结果如表3所示。由表3可知,该装置的原料碳排放强度为0.0 34t/t。按照直馏煤油加氢制喷气燃料装置液体馏分收率10 0%计算,
13、得到该装置的喷气燃料产品碳排放强度为0.0 34t/t,其中,59.9%碳排放来源于氢气消耗,在公用工程碳排放中主要的来源为电力和燃料气,约占9 0%。表3直馏煤油加氢制喷气燃料生产过程碳排放计算结果折算单位原料消耗量/原料碳排放强度/项目(t t-1)新鲜水0.004循环水1.880电7.9601)1.0MPa蒸汽0.002燃料气0.003氢气0.003合计1)单位为(kWh)/t。2.2F-T喷气燃料以国内某1Mt/aF-T合成油加氢异构化制喷气燃料工艺包装置为研究对象,对F-T喷气燃料产品能耗及碳排放进行测算。根据该装置的公用工程消耗量数据计算该工艺过程能耗,结果如表4所示。李娜,等.催
14、化剂制备过程及使用寿命对喷气燃料生产工艺碳排放的影响0.002(kgOE:t-1)循环水0.001软化水0.190除盐水2.070电0.1501.0MPa蒸汽3.5MPa蒸汽2.760燃料气5.171合计1)单位为(kW.h)/h。2)单位为(kWh)/t。3)单位为kg/h。除了公用工程能耗,F-T喷气燃料生产装置同样需要消耗一定量氢气,每加工1t原料需要耗氢0.0326t。F-T 喷气燃料生产过程碳排放计算结果如表5所示,该工艺的原料碳排放强度为0.32 2t/t。按照F-T喷气燃料生产装置液体馏分收率96.9%计算,得到该工艺装置喷气燃料产品碳排放强度为0.332 t/t。其中,7 1.
15、3%的碳排放来自于公用工程消耗,2 8.7%的碳排放来自于氢气;而在公用工程消耗中,燃料气和3.5MPa蒸汽是碳(t t-1)排放的两大主要来源,其次为电和低压蒸汽。0表5F-T喷气燃料生产过程碳排放计算结果0.001折算单位原料消项目0.005新鲜水0.008循环水0.020软化水0.034除盐水电1.0MPa蒸汽3.5MPa蒸汽燃料气氢气碳排放强度1)单位为(kW.h)/t。107由表4可知,该装置的综合能耗为7 7.532 kgOE/t。与直馏煤油加氢装置相似,该装置能耗的主要来源也为电力、蒸汽、燃料气,约占9 8.6%;与直馏煤油加氢装置不同的是,F-T喷气燃料消耗较高的是中压3.5M
16、Pa蒸汽,其为仅次于燃料气的第二大能耗来源。表4F-T喷气燃料生产过程能耗计算结果单位时间消耗折算单位原料消单位原料能耗/项目量/(t h-1)新鲜水0.1601032.8000.0800.0805019.2501)11.11018.3403.6763)耗量/(tt-1)0.00210.8800.0010.00152.8801)0.1200.1900.0400.014耗量/(t t-1)10.8800.0010.00152.8802)0.1200.1900.040(kgOE t-1)01.0900.00213.7508.90017.00036.79077.532原料碳排放强度/(t t-1)0
17、.0040.0310.0300.0590.1060.0920.3221082.3HRJ喷气燃料以国内某1Mt/a餐饮废油加氢制生物喷气燃料(HEFA-SPK)装置为例,对HRJ喷气燃料生产过程能耗及碳排放进行测算。根据HRJ喷气燃料生产装置的公用工程消耗数据计算该工艺过程能耗,结果如表6 所示。由表6 可知,该装置的综合能耗为10 7.12 2 kg0E/t,其中,电力和燃料气是主要的能耗来源,占比约8 0%。除了公用工程能耗,HRJ装置生产过程单位原料需要消耗0.0 32 6 t/t的氢气。表6 HRJ喷气燃料生产过程能耗计算结果单位时间消耗护折算单位原料消单位原料能耗/项目量/(t.h-1
18、)循环水296.200除盐水1.100凝结水-1.400电1 945.3001)1.0MPa蒸汽3.000燃料气510.0003)合计1)单位为(kWh)/h。2)单位为(kWh)/t。3)单位为kg/h。HRJ喷气燃料生产过程碳排放计算结果如表7所示。由表7 可知,该工艺的原料碳排放强度为0.492t/t。按照HRJ喷气燃料生产装置液体馏分收率8 2.2%计算,该工艺装置得到喷气燃料产品的碳排放强度为0.59 8 t/t,其中,44.6%来源于氢气消耗产生的碳排放;而在公用工程中,电力、燃料气是贡献碳排放的主要来源,其次为蒸汽,三者约占碳排放总量的9 7%。表7 HRJ喷气燃料生产过程碳排放
19、计算结果折算单位原料消耗量/原料碳排放强度/项目(t t-1)循环水24.880除盐水0.092凝结水0.112电163.4051)1.0MPa蒸汽0.252燃料气0.043氢气0.033碳排放强度1)单位为(kWh)/t。2)单位为t/t。石油炼制与化工2.4小结综上可见,仅考虑单装置生产工艺,石油基喷气燃料生产过程的碳排放强度远低于HRJ喷气燃料和F-T喷气燃料生产过程的碳排放强度。HRJ喷气燃料生产工艺的碳排放最高,是石油基喷气燃料的17.6 倍,是F-T喷气燃料工艺的1.8 倍。然而,与生产HRJ喷气燃料的原料餐饮废油相比,石油基喷气燃料的原料石油具有高碳属性,同时,F-T喷气燃料的原
20、料合成气来源于煤炭,同样具有较高的碳排放因子,因此若考虑原料上游所携带的碳排放因子,需要从喷气燃料产品全生命周期统筹考虑。耗量/(t t-1)(kgOE:t-1)24.8812.4900.0920.213-0.111 80.900163.4052)42.5020.25219.9770.04342.840107.122(t t-1)0.0100.001-0.0010.0952)0.0620.1060.2190.4922023年第54卷3催化剂制备及寿命对喷气燃料生产工艺碳排放的影响3.1不同催化剂制备过程碳排放测算在涉及的加工路线中,加氢催化剂是喷气燃料生产工艺的核心技术之一,催化剂制备过程中的
21、碳排放对不同喷气燃料产品全生命周期碳排放具有不同程度的贡献。对于F-T喷气燃料或HRJ喷气燃料,其加氢催化剂体系相似,一般包括加氢处理(脱氧)催化剂、烷烃异构化催化剂和加氢补充精制催化剂。加氢处理催化剂的制备过程一般包括载体制备、加氢金属负载和焙烧等步骤。载体一般采用氧化铝,将氧化铝与黏结剂混合,挤条后干燥,然后在空气中焙烧制得载体。载体以含金属元素的盐溶液浸渍、干燥、焙烧后,得到成品催化剂。烷烃异构化催化剂为含分子筛的双功能催化剂,首先需要合成分子筛,然后进行焙烧、交换、过滤、干燥、焙烧等步骤,得到成品分子筛;将分子筛与氧化铝挤条、干燥、焙烧后得到催化剂载体,负载贵金属后得到异构化催化剂。加
22、氢补充精制催化剂的制备过程与加氢处理催化剂类似,不同点在于其加氢活性组分为贵金属。通过考察加氢处理催化剂、烷烃异构化催化剂和加氢补充精制催化剂载体材料生产、载体生产、活性金属负载、催化剂活化全过程电、蒸汽等消耗,计算COz排放,核算吨剂能耗。每种催化剂的能耗数据分别如表8 表10 所示。其中,蒸汽耗煤量以0.150t/t计,电的耗煤量以0.32 0 kg/(k Wh)计,煤的COz排放量以2.7 6 3t/t计。表8 为加氢处理催化剂制备过程的物耗和能第9 期耗,催化剂制备包括两个步骤:载体制备和催化剂制备。催化剂总的蒸汽消耗量为1.7 0 t/t(以制备1t催化剂计,以下同),电耗为7 2
23、58(kWh)/t,对应的总标准煤消耗量为2.58 t/t,CO2排放量为7.13 t/t。表8 加氢处理催化剂制备过程的物耗和能耗0.3MPa蒸汽量/电量/项目(t t-1)载体制备0催化剂制备1.70合计1.70表9 为烷烃异构化催化剂制备过程的物耗和能耗,催化剂制备包括3个步骤:材料制备、载体制备和催化剂制备。催化剂总的蒸汽消耗量为10.60t/t,电耗为18 9 9 6(kWh)/t,对应的总标准煤消耗量为7.6 7 t/t,CO排放量为2 1.19 t/t。异构化催化剂需要由分子筛材料合成开始,材料的能耗和排放占总量的48%。表9 烷烃异构化催化剂制备过程的物耗和能耗0.3MPa蒸汽
24、量/电量/项目(t t-1)材料制备5.10载体制备4.00催化剂制备1.50合计10.60表10 为加氢补充精制催化剂制备过程的物耗和能耗,催化剂制备包括两个步骤:载体制备和催化剂制备。催化剂总的蒸汽消耗量为6.0 0 t/t,电耗为142 15(kWh)/t,对应的总标准煤消耗量为5.45t/t,CO2排放量为15.0 6 t/t。表10 加氢补充精制催化剂制备过程的物耗和能耗0.3MPa蒸汽量/项目(t t-1)载体4.50催化剂制备1.50催化剂6.003.2不同催化剂寿命评估催化剂的使用寿命决定了单位时间周期内生产催化剂的碳排放量,进而间接影响喷气燃料生产工艺所产生的碳排放。为此,针
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