透明木材合成机理及其应用研究进展_赵宇飞.pdf
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1、China Forest Products Industry林产工业,2023,60(04):57-62透明木材合成机理及其应用研究进展赵宇飞1,2 王喜明1,2*(1.内蒙古农业大学,材料科学与艺术设计学院,内蒙古 呼和浩特 010018;2.内蒙古农业大学,内蒙古自治区沙生灌木资源纤维化和能源化开发利用重点实验室,内蒙古 呼和浩特 010018)摘 要:透明木材是一种新型工程复合材料,具有良好的光学特性和优异的机械性能。根据所填充聚合物类型的不同,可将透明木材应用于透明建筑节能材料、电子器件、阻燃、光学等领域。本文从机理、制备工艺、透明木材改性与应用等方面归纳分析了近年来透明木材的相关研究
2、成果,着重分析并总结了透明木材的光学合成机理,及其功能化改良,论述了透明木材在功能化材料等方面的应用。最后,对透明木材现存问题进行了讨论,以期对透明木材未来的研究提供理论基础。关键词:透明木材;合成机理;性能;功能改良;功能化中图分类号:TS653 文献标识码:A 文章编号:1001-5299(2023)04-0057-06 DOI:10.19531/j.issn1001-5299.202304010Research Progress on Synthesis Mechanism and Application of Transparent WoodZHAO Yu-fei1,2 WANG Xi
3、-ming1,2(1.College of Material Science and Art Design,Inner Mongolia Agricultural University,Hohhot 010018,Inner Mongolia,P.R.China;2.Inner Mongolia Key Laboratory of Sandy Shrubs Fibrosis and Energy Development and Utilization,Inner Mongolia Agricultural University,Hohhot 010018,Inner Mongolia,P.R.
4、China)Abstract:Transparent wood is a new engineering composite material with good optical properties and excellent mechanical properties.According to the different types of filled polymers,transparent wood can be applied to transparent building energy-saving materials,electronic devices,flame retard
5、ant,optical and other materials.In this paper,the research results of transparent wood in recent years were summarized and analyzed from the aspects of mechanism,preparation process,modification and application of transparent wood.The optical synthesis mechanism of transparent wood and the functiona
6、l improvement of transparent wood were analyzed and summarized.The application of transparent wood as functional materials was also introduced.Finally,the existing problems of transparent wood were discussed in order to provide theoretical basis for future research on transparent wood.Key words:Tran
7、sparent wood;Synthesis mechanism;Performance;Functional improvement;Functional 建筑能源消耗是当今社会主要的能源消耗类型,其中用于室内照明的电力占全球电力消耗的19%。改善能源消耗、减少碳排放,是人类发展历史中改善自身生活质量的一项关键技术。透明木材兼具玻璃的高透光性(70%)和木材的低密度、低导热率、无毒、生物可降解等性能1,2,经改性后,还可赋予其柔性、储能性、阻燃性,在建筑材料、电子器件、阻燃、储能材料等方面具有巨大的应用前景。20世纪末,Fink3首次提出透明木材,旨在推动木材内部结构研究,助力木材功能性解剖
8、学。2016年,美国马里兰大学Zhu等4通过向去木质素模板中填充环氧树脂,得到断裂强度和模量分别为45.38 MPa和2.37 GPa的透明木材。同年,瑞典皇家理工学院Li等5将预聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)溶液渗透进脱木素的木材模板中,制备得到可透明木材。与玻璃相比,透明木材的导热率更好、绝缘度更高,且光线方向可控,也更容易降解6。近年来,关于透明木材的研究逐渐功能化,多领域化,但是在快速、工业化制备透明木材,以及环境友好性、无污染性透明木材方面的研究还不够全面。如何快速制基金项目:石墨烯木材三维导电材料的生成及其导热储能应用基础研究(2022MS03001);石墨烯木材导热储能新材料关键制
9、备技术及其转化应用(2022YFHH0134)作者简介:赵宇飞,男,研究方向为木材功能性改良E-mail:*通讯作者:王喜明,男,教授,研究方向为木材干燥、木材功能性改良和生物质材料能源化利用,E-mail:收稿日期:2022-08-18林 产 工 业58第60卷得大尺寸且兼具木材纹理、质软、低导热率、环境友好的透明木材已成为研究者非常关注的问题。本文从透明木材合成机理、制备方案、功能化改良,及其在建筑材料、阻燃材料、柔性材料等领域的应用,对近年来透明木材的研究现状进行了全面的归纳和分析,并对透明木材功能化利用待解决的问题和未来的发展前景进行了展望,以期对未来透明木材的研究提供理论参考。1 透
10、明木材合成机理天然木材在可见光范围内不透明,原因是木材中含有吸光成分,如木质素、单宁、叶绿素7等,且由于木材内部含有多孔结构,光穿过木材时,折射率为1.56的细胞壁和折射率为1的空气不匹配,光在木材内部发生强烈散射。因此,为了制备透明木材,首要条件就是除去上述吸光成分,再填充折射率匹配的聚合物,减少折射差。研究发现,光穿过物体时,会发生透射和散射,散射角度服从斯涅尔定律8。对于一个两相材料(以透明木材为例,木材为一相,聚合物为另一相),光散射度取决于两种相材料折射率之差,差值越大,散射度越大,反之越小。同时,木基复合材料厚度增加或材料界面增多,光散射率也随之增加9。如图1(左)所示,以木材细胞
11、壁为例,细胞壁与空气折射率不匹配,光线穿过时,大部分光发生散射或被吸收,那么木材就是不透明的10。如图1(右)所示,当填充聚合物折射率约等于细胞壁折射率,光穿过该木基复合材料时,部分发生散射,而大部分光发生透射,那么该木基复合材料就是透明的11。木材细胞壁的主要化学成分是纤维素、半纤维素和木质素,去除折射率为1.61的木质素后,剩下纤维素和半纤维素的折射率均为1.5312。此时,填充折射率约为1.53的聚合物,即可降低木材内部散射率,提高光透射率,得到透明木材。图2为两步法制备透明木材的步骤。第一步为脱木质素13。通过去除木质素或改性发色团等方法,木材变为白色,同时去除了木材微孔道中的杂质,方
12、便聚合物进入木材内部。第二步为聚合物填充14。填充的聚合物需透明,且折射率与纤维素相近,这样才能改善细胞壁与空气折射率不匹配的问题。此时,光穿过木材时,光线大部分发生透射,极少部分发生散射,视觉上,即形成透明木材。2 透明木材制备工艺透明木材的制备工艺多采用两步法,制备工艺时间较长,且所用化学试剂对环境有害,无法快速、大尺寸、工业化生产透明木材。本文从树种选择、脱木素工艺、聚合物填充等方面比较了制备工艺的差异。表1 归纳总结了近年来制备透明木材工艺,以及透明木材的光学性能和物理力学性能。通过对比可知:1)目前所报道的透明木材都具有良好的光学特性和物理力学特性。2)同等条件下,由于木材各向异性,
13、制备得到的透明木材性质略有不同。T-透明木材(管腔垂直于平面方向)光学性能优于L-透明木材(管腔平行于平面方向),L-透明木材力学性能优于T-透明木材。3)透明木材厚度的增加,光学性能逐渐降低。原因是厚度增加,不利于木质素的去除,且聚合物填充更困难,光线在木材内部散射度过高,降低了透光率。未来需通过改性技术,制备得到优异光学特性的高厚度透明木材。4)大尺寸透明木材研究较少,目前110 mm透明木材已经是较大尺寸透明木材,原因是大尺寸透明木材在制备过程图1 光线在非透明木材(左)和透明木材(右)传播路线图Fig.1 Light propagation roadmap in non-transpa
14、rent wood(left)and transparent wood(right)图2 透明木材制备方案图14Fig.2 Preparation scheme of transparent wood14赵宇飞,等:透明木材合成机理及其应用研究进展59第4期中易损坏,制备难度较高,未来应加强大尺寸透明木材的研究。2.1 树种树种的选择会影响透明木材光学特性,首选密度低、孔隙率高的树种,如巴沙木制备得到的透明木材,透光率最高可以达到91%;而山毛榉、橡胶等木材制备的透明木材其透光率略低。主要由以下原因导致:1)去除木质素的过程中,低密度木材的木质素或发色团更易去除,也更易去除微孔道中的杂质。2)
15、低密度高孔隙率树种在聚合物填充过程中,聚合物方便进入。聚合物进入孔道中越多,界面缝隙越小,折射率之差越小,透光率越高。目前,制备透明木材较为常见的树种有巴沙木、椴木、杨木、杉木等。2.2 脱木素工艺木质素是木材中主要的吸光成分,天然木材经去木质素或改性发色基团后,得到漂白木材,是制备透明木材的第一步。脱木质素工艺主要有氢氧化钠/亚硫酸钠工艺、亚氯酸钠工艺等。上述两种工艺在制备过程中需要大量的化学试剂,且制备时间过长,不利于实际生产。树种处理方式填充物木材方向 透光率/%雾度/%木材大小/mm3弹性模量/GPa 抗拉强度/MPa作者椴木氢氧化钠/亚硫酸钠:沸腾12 h+过氧化氢:沸腾环氧树脂T9
16、098501031.2223.38Zhu et al8L80902.3745.38巴沙木 亚氯酸钠:80 6 h 甲基丙烯酸甲酯T85716051.23.5990Li et al7巴沙木过氧化氢+紫外光环氧树脂T9060805051.4-31.4Xia et al15L46.2巴沙木次氯酸钠聚乙烯醇T911520400.8-143Mi et al16橡胶过氧化氢:100 4 h聚乙烯吡咯烷酮T73.4-30150.57.03-Yue et al17聚乙烯醇76.611.08甲基丙烯酸甲酯64.612.31巴沙木亚氯酸钠:85 2 h+过氧化氢:沸腾丙烯酸+氯化胆碱L728030102-1.14
17、Yang et al18椴木过氧化氢:沸腾24 h环氧树脂T409711070201.53-Li et al19青杨亚氯酸钠:80 12 h+过氧化氢:沸腾甲基丙烯酸甲酯T90.4-20200.50.79-Gan et al20山毛榉氢氧化钠/亚硫酸钠:沸腾48 h甲基丙烯酸甲酯L8690603052.7960.1Yu et al21表1 透明木材制备和性能概述Tab.1 Preparation and properties of transparent wood2.2.1 硅酸钠工艺使用硅酸钠、氢氧化钠、硫酸镁、二乙基三胺五乙酸、过氧化氢配置去木质素缓冲溶液。Igor等22将尺寸100 mm
18、 50 mm 1.2 mm的椴木样品放入上述溶液中,再逐渐将H2O2(35%vol)添加到溶液中,直至木材样品变白,洗涤备用。此方法相较于氢氧化钠/亚硫酸钠工艺、亚氯酸钠工艺制备时间缩短,但使用过多化学试剂,不利于工业化生产透明木材。2.2.2 过氧化氢/紫外光工艺使用化学试剂去除木质素,制备透明木材的工艺不环保,且去除木质素后,基质模板的机械性能降低。Xia等23提出了一种原位、快速、可扩展的木质素改性策略,利用H2O2和紫外光选择性消除木材中的发色基团,同时保留芳香族骨架完整,保留了80%木质素。与传统去木质素工艺相比,保留木质素的基质模板,其抗拉强度提高了20倍,抗压强度提高了12倍,并
19、缩短制备时间,降低了成本,且环境友好,为未来工业化生产透明木材提供了可能。2.3 聚合物填充工艺填充与纤维素折射率相近的聚合物,是制备透明木材的关键。聚合物折射率与纤维素折射率差值越小,散射越少,木材越透明。光学透明和机械性能良好的PMMA和环氧树脂是较为常见的聚合物,但是PMMA制备过程中,会释放大量刺激性气体,对人体有害。近年来,学者们开发出无毒无害的聚合物填充去木质素材。Hai等24将纤维素纳米纤维(CNF)和壳聚糖林 产 工 业60第60卷(CTS)作为聚合物,制备出无毒、无害全生物基透明木材,壳聚糖-透明木材具有80%的透光率,30%40%的雾度;而纤维素纳米纤维-透明木材的透光率略
20、低,雾度为50%60%。Xia等25将环氧树脂和聚乙二醇(PEG)的混合物浸渍到脱木素材中,制备出透光率高达80.89%的透明木材。同时,PEG潜热大、无毒、可再生,是优良的建筑节能材料。聚合物类型影响透明木材的各项性能,未来可寻找与纤维素折射率相近、交联性良好,无毒无害型聚合物填充脱木素基质模板,制备出性能优异的透明木材。3 透明木材功能化改性工艺改性透明木材,提升光学和力学性能。通过多层复合改性、致密化处理和填充偶联剂可以提高交联度,增加透光率。此外,可将功能化粒子掺杂进聚合物,得到多功能性透明木材。3.1 复合层压改性工艺3.1.1 层积改性工艺近年来,透明木材的研究多集中在单层透明木材
21、上,多层透明木材的研究较少,且透明木材的透光率随着木材厚度的增加逐渐降低。研究人员发现,将多个单层透明木材复合后,能够得到高厚度多层透明木材(图3)。Wu等26利用不同树种和不同层压方式制得多层透明木材(MLTW),保留了天然木材的颜色和纹理,透光率可提高至12.49%左右,力学性能可提高24.21%35.79%。Wang等27利用两种树种制备了3层和5层透明木材,发现可以通过树种以及铺装方式,有效控制多层透明木材的透光率和力学性能。多层复合改性显著增强了透明木材的力学性能,且相较于同厚度的单板透明木材,多层复合透明木材也具有良好的光学特性,有利于透明木材在实际生活中的利用。3.1.2 致密化
22、改性工艺致密化改性是木材改性研究中重要的一部分,经致密化处理,木材径向厚度变小,可得到更紧凑、更致密的木模板。Wang等28使用自上而下的方法致密化木材细胞壁,得到了高度透明的压缩木材,该透明压缩木材的透光率提高了34.1%,雾度降低了28.5%。此外,该压缩透明木材具有更好的力学性能,其最大拉伸强度为113.75 MPa,杨氏模量为2.276 GPa,同时还具有优异的热稳定性。致密化处理透明木材降低了聚合物和细胞壁界面的空隙,减少了光散射率,通过该方法处理后,可以显著增强木材光学特性和力学特性,是透明木材改性的重要方法之一。3.2 化学改性工艺3.2.1 功能化粒子改性工艺在聚合物溶液或脱木
23、质素基质模板中掺杂功能化粒子,使木材具有功能特性。Qiu等29利用改性锑掺杂的氧化锡(ATO)渗透预聚合的PMMA,增加了界面交联度。当ATO添加量为0.3%时,透明木材断裂强度为96.4 MPa,模量为4.27 GPa。利用木材微孔道结构填充功能化粒子,赋予木材功能性,极大扩展了透明木材的用途。3.2.2 界面优化改性工艺在透明木材界面形成过程中,木材基板与填充聚合物之间存在间隙,产生间隙的主要原因是:1)木材基板与聚合物二者不兼容,容易产生界面分离;2)聚合物在固化过程中会收缩,造成聚合物与木材细胞壁界面接触不足,形成间隙。为解决上述问题,可以优化界面,提升透明木材的光学性能和机械性能。Z
24、hou等30利用硅烷偶联剂KH550 优化木模板与聚合物的界面相容性,使具有实木纹理和颜色的透明木材也具有良好的光学特性。该透明木材具有87.5%的透光率和35.39%的雾度,抗拉强度提升35.78%。4 透明木材的应用4.1 建筑用透明木材透明木材具有优异的透光率和机械性能、出色的图3 多层复合透明木材制备原理示意图26 Fig.3 The schematic diagram of preparation principle of multilayered transparent wood26 赵宇飞,等:透明木材合成机理及其应用研究进展61第4期导热率和防眩光特性可以高效的利用阳光。同时,
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