纳米泡沫银用于流动池电催化还原CO2.pdf
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1、纳米泡沫银具有疏松多孔的内部结构这种结构利于 气体的传递非常适合应用于流动池电催化体系 首先通过化学还原法制备了乙酸银前驱体然后进行电化学还原制得 催化剂 进一步研究了不同 流量、不同催化层厚度和不同 电解质对 催化 还原性能的影响结果表明 在 流量大于 /、催化层厚度为 、电解质为 /时具有更好的催化活性和 选择性在电流密度 /范围内 的法拉第效率()始终大于 在 的稳定性测试中稳定在 以上 的多孔结构能促进更多反应活性位点的暴露利于 的传质扩散这是 在流动池中 电催化还原性能好的主要原因关键词:纳米泡沫银电催化还原流动池多孔结构法拉第效率中图分类号:.文献标识码:文章编号:():./.(.
2、):()./.()/.:收稿日期:网络首发日期:基金项目:国家自然科学基金项目()作者简介:何川()男土家族重庆人硕士生主要研究方向为贵金属纳米材料电催化还原 通讯作者:朱英明:.引用本文:何川朱英明薛雨等.纳米泡沫银用于流动池电催化还原.化学试剂():自工业革命以来化石能源的过度使用导致了大量 排放随之而来的温室效应严重威胁了人类的生存环境 捕集利用与封存技术是实现 减排的主要方法而 的转化利用在实现 减排的同时还能将其转化为具有高附加值的化学品加以利用使环境问题与能源问题都得到很好的解决 近年来科研人员对转化利用的途径主要聚焦于光催化、电催化、生物催化、矿化利用和热化学转化等方法 在这些
3、转化方法中电化学还原反应()由电能驱动而消耗的电能可以由太阳能、风能、地热能和水力发电等清洁能源提供 该反应所需条件温和可以通过调控电极电位、反应温度和压力等控制反应进行的方向及程度 此外由于反应所需要的电解质可循环仅需消耗水反应体系模块化易于放大也为商业化生产提供了可能 型电解池是最常用的 电催化还原反应器之一能够很好地比较不同催化剂的性能差异 但是 型电解池中存在 溶解度低和传质受限等问题很难达到工业生产的电流密度因此选择流动电解池化学试剂 第 卷第 期(以下简称流动池)进行研究是 工业化应用的必然趋势 流动池一般采用气体扩散电极()作为工作电极反应过程中气体从 背面进入到达催化剂表面参与
4、反应不与电解质溶解直接接触因此能有效解决 溶解度低和传质受限的问题纳米泡沫银具有疏松多孔的内部结构有利于 和 产物在内部扩散同时能在单位工作面积内有效增加反应活性位点数量结合 在流动池中可能具有很好的 电催化性能 但是与 型电解池相比目前纳米泡沫银在流动池中的 性能及影响因素的研究较少值得进一步探索本文通过化学还原法制备了/前驱体然后进行电化学还原得到了 催化剂通过 射线衍射仪()和扫描电子显微镜()等分析方法对 催化剂进行了结构表征 采用 结合流动池对 进行电化学测试用气相色谱仪对还原产物进行了种类和浓度分析研究了不同 流量、不同催化层厚度和不同 电解质对 催化性能的影响 实验部分 主要仪器
5、与试剂 型电化学工作站(上海辰华仪器有限公司)型气相色谱仪(日本岛津公司)型离子铣刀装置、型扫描电子显微镜(日本日立公司)型 射线衍射仪(丹东浩元仪器有限公司)乙酸银()、聚乙烯吡咯烷酮()(上 海 麦 克 林 生 化 科 技 有 限 公 司)乙 醇()、氢氧化钾()、氯化钾()(成 都 市 科 隆 化 学 品 有 限 公 司)碳 酸 氢 钾()、碳纳米管()(上海阿拉丁生化科技股份有限公司)实验方法 /的制备将 乙酸银()加入到 无水乙醇中搅拌均匀将 聚乙烯吡咯烷酮()加入到装有 无水乙醇的三口烧瓶中开启磁力搅拌 /在 下油浴、冷凝回流待 完全溶解后逐滴加入上述含 的乙醇溶液滴加完毕后 下反
6、应 然后关掉加热让其自然降温继续搅拌、回流 反应结束用无水乙醇洗涤、离心(/)次最后在 下真空干燥 制得/的 制备取 /和 碳纳米管加入到 无水乙醇中 再加入 ()作为粘结剂超声 使催化剂分散均匀制得前驱体墨液 然后取 上述浆液涂覆到碳纸(带微孔层 )上在 下烘干 烘干后的碳纸电极置于 /电解质中施加 ()电位持续 制得 催化剂的 改变前驱体浆液配制时/的加入量分别设置为、制得不同催化层厚度的催化剂为、电催化 性能测试本实验采用流动池使用三电极体系 流动池的结构如图 所示气体和液体均采用低进高出的方式工作电极()为碳纸和 组成的 阴极室放有饱和/参比电极()阳极室的对电极()为 的铂片阴极室与
7、阳极室用 阳离子交换膜隔开图 流动池构造图.在电化学测试前向电解质中以 /流速通入高纯 持续 以去除 然后通过蠕动泵使阴阳两极的电解质开始循环高纯 以 /流速通入流动池阴极气体流道待系统运行稳定后进行线性伏安曲线()测试接着将高纯 换成高纯 再次进行 测试 在进行恒电流电化学还原 反应时需持续向气体流道以 /的恒定流速通入出口气体通入气相色谱 本文所有电极电位均相对于可逆氢电极换算公式为:()(/)测得 /的 溶液 为 本实验的 还原产物使用在线气相色谱第 卷第 期何川等:纳米泡沫银用于流动池电催化还原 仪进行定量分析 该色谱仪使用 作为载气首先通过一根 分子筛柱和一根 柱对气体产物进行分离
8、然后用热导检测器()检测 的浓度 和 经甲烷转化炉()甲烷化后用氢火焰离子化检测器()检测浓度 检测器的温度保持在 设置柱温箱的升温程序为 下保持 然后以 /的速率从 上升到 继续保持 通过不同含量的标准气体混合物确定、和 的校准曲线本文通过单层氧化法测定纳米泡沫银的电化学活性面积()该测试在具有 鼓泡的 /电解质溶液中进行 首先选择合适的范围进行循环伏安曲线()扫描扫描速度为/通过 曲线得到形成单层氧化银或氢氧化银的氧化电位 然后先将工作电极在 电位下保持 以还原电极上现有的氧化物再施加上述氧化电位持续 仅在催化剂表面形成单层氧化物最后通过测量单层氧化物形成所转移的电荷量来计算催化剂的 结果
9、与讨论 催化剂的物性结构表征从、/和 催化剂的 图(图)可以看出经过化学还原/相比于 多了两个 的衍射峰表明少量 还原为 目的是使 表面生成 从而降低其在电解质溶液中的溶解度同时增加电极的导电性 电化学还原过程使/转变为 催化剂所有 的衍射峰全部消失 的衍射峰出现表明 由单质银组成 主要有 个衍射峰为 、分别对应着 图 、/和 催化剂的 图./面心立方的()、()、()、()、()晶面图 为、/和 催化剂的 表征结果比较图 和图 可以看出/表面生成了很多较细的亮点结合 图分析可认为这些亮点是 还原后得到的 颗粒 电化学还原后得到的(图)保持了前驱体的整体形貌从图 可以看出 内部形成了纳米泡沫结
10、构./、.催化剂图 、/和 催化剂的 图./的形貌表征图 为阴极所用 的结构示意图由基底层、微孔层和催化层组成其中基底层由碳纤维构成主要用于支撑结构、传输电子微孔层由碳粉和聚四氟乙烯()混合得到主要用于气体及产物气体扩散催化层由 催化剂构成主要用于催化 还原反应 当整个 系统开始运行后首先 气体会通过阴极的气体流道到达 背面然后穿过具有大孔的基底层经过微孔层的均匀扩散后到达催化层参与 生成的气体产物会反向通过微孔层和基底层 通向气相色谱在线检测 在发生 时需要调节合适的气体流量和液体流量使 气体与电解质溶液在催化层形成的气液固三相界面保持稳定 如果液体流量过大而气体流量过小就会导致液体渗入气体
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