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五种常见可降解地膜的研究应用现状和展望_曹晓庆.pdf
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1、核 农 学 报 2023,37(5):10761087Journal of Nuclear Agricultural Sciences五种常见可降解地膜的研究应用现状和展望曹晓庆 李璐*张锋伟 戴飞 张方圆 李向阳 乔伟豪(甘肃农业大学机电工程学院,甘肃 兰州 730070)摘 要:地膜覆盖是广泛应用的农业技术,但目前使用的传统塑料地膜在带来巨大经济效益的同时,存在严重的生态环境污染问题,影响农业的可持续发展,发展可降解环保地膜是必然趋势。本研究系统阐述了国内外光降解地膜、生物降解地膜、光/生物双降解地膜、液态地膜和植物纤维地膜制备材料、制备技术和产品的研究进展与应用现状,以及五种可降解地膜的
2、优势和不足,并对植物纤维地膜的研究方向和发展前景进行了展望。本研究结果为进一步发展绿色环保、可完全生物降解的农用地膜,促进农业的绿色可持续发展提供了理论依据。关键词:地膜覆盖;可降解地膜;植物纤维;可持续发展DOI:10.11869/j.issn.1000-8551.2023.05.1076我国是农业大国,自20世纪70年代起,传统的农业生产方式在地膜覆盖技术引进后发生了彻底改变。农用地膜具有保温、保水、保墒和防风固沙等作用1,可将农作物产量提高20%50%2,使用效果明显,促进了农业快速发展,是继种子、化肥和农药之后,一项十分重要的农业生产资料3。但大量使用的传统农用地膜因降解困难造成了严重
3、的环境污染4-6,其中土壤污染问题7更为突出,制约了农业经济的可持续发展。因此,解决塑料地膜污染问题受到高度重视。目前,解决此问题的方式有两种:一是残膜回收,二是研发新型可降解地膜。由于地膜厚度不达标、易风化,以及残膜回收机具落后等原因,残膜回收困难8;而可降解地膜无需回收,对环境无污染且能改善土壤结构,促进农作物生长9,因此,可降解地膜成为了地膜研究的热点,受到广泛关注。目前已研究出多种可降解地膜产品,其中最常见的有光降解地膜、全生物可降解地膜、光/生物双降解地膜、液态地膜和植物纤维地膜10。可降解地膜在原材料、制备工艺和降解产物等方面与传统塑料地膜相比区别较大,主要以淀粉、产业废弃物、农作
4、物秸秆等可降解材料为制备原料,具有可降解性、绿色环保、可再生等优点11。技术的不断革新促进了地膜产业的发展12,可降解地膜产品的出现对解决塑料地膜污染问题,以及在挖掘日益枯竭的石油资源替代品方面13,具有举足轻重的作用。因此,本研究基于农用地膜的发展及其应用情况,阐述五种可降解地膜的国内外研究现状及存在问题,分析各类可降解地膜的降解原理及特点,并展望地膜的发展趋势,旨在为农业绿色可持续发展提供理论参考。1光降解地膜光降解地膜是一种在光照条件下可降解的塑料地膜14,其研制路线大致可分为光敏剂型、填料型两条,制备材料主要是大分子链上含有双键的聚合物,以聚乙烯为主,制备过程中会添加一些光敏剂以及其他
5、助剂,以促进其对太阳紫外线的吸收及能量的转换,引起光氧化反应使光降解地膜中的聚乙烯分子链断裂,从而使得地膜脆化、分裂,进而降解15。此外,通过调节光敏剂及其他助剂的使用剂量以控制降解程度和降解速率,通过添加光降解调节剂来调节光降解地膜的诱导期,以适应不同的用途或使用场合。我国从1981年开始采用挤出吹塑双向拉伸的技术路线研制聚乙烯(polyethylene,PE)可控光降解地膜,试制出不同使用周期的光降解地膜,并进行田间试验,结果表明,该产品在规格、物理性能、使用周期、应用效果等方面基本达到农艺要求,具有一定的降解性16-17。20世纪 80年代初期,张秀波等17采用填料文章编号:1000-8
6、551(2023)05-1076-12收稿日期:2022-06-06 接受日期:2022-09-06基金项目:甘肃省高等学校基金创新项目(2021A-052),国家自然科学基金项目(52065005),甘肃省教育科技创新项目(2021CXZX-395)作者简介:曹晓庆,男,主要从事可生物降解地膜的制备及研究。E-mial:*通讯作者:李璐,女,副教授,主要从事先进材料与表征的研究。E-mail:10765 期五种常见可降解地膜的研究应用现状和展望型研究路线,通过添加重质CaCO3(粒度400目)、紫外线吸收剂(UV-327、UV-531)、自然基捕捉剂(GW-540)以及界面活性剂等进行聚乙烯
7、基光降解地膜的研制,并对该地膜的物理性能、降解性能及其对作物产量的影响进行了分析,结果表明,该地膜降解、增产效果较好,其规格、物理性能、使用周期等与日本研究的产品接近,但掩埋在土中的地膜因没有光照条件而无法降解,造成降解不均匀且有残膜留存。2000年左右,陈庆华等18采用二乙基二硫代氨基甲酸铁、硬脂酸铁等五种不同类型的光敏剂研制光敏型地膜,试验结果表明光敏剂能够促进地膜降解,且降解效果差异显著,其中硬脂酸铁对地膜的降解效果尤为明显,同时可通过改变添加剂剂量来控制降解周期,以适应不同作物以及不同的农艺要求。2012年,张跃彬等19基于光敏型地膜,根据甘蔗生长的特点发明了一种以线性低密度聚乙烯(l
8、inear low density polyethylene,LLDPE)颗粒、光敏剂、热降解促进剂和光降解调节剂为原料的光热降解地膜(厚度0.0040.1 mm,诱导降解时间控制在90150 d),能够满足甘蔗的生长要求。近期,元欣等20以线性低密度聚乙烯树脂和玉米淀粉为主要原料,通过添加硬脂酸锰、芥酸酰胺、脂肪醇聚氧乙烯醚等助剂,研制了一种耐久光降解添加型地膜,其降解、除虫害效果较好,生产成本较低。国外关于光降解地膜的研究较早,20 世纪 70年代,已开展在塑料地膜中添加各种光敏剂以及单线态氧的研究,苏联、日本等国研制的光降解地膜在国外已获得许多专利并有产品出售21。20世纪80年代中期,
9、美国DOW化学公司、杜邦公司和联合碳化物公司等研究机构以乙烯/一氧化碳共聚物、乙烯/乙烯基酮共聚物等为原料,制备出了能完全降解的光降解塑料21。后期对光降解地膜制备所用光敏剂做了进一步研究,如加拿大GUILLETE公司在聚乙烯中添加甲基乙烯酮和光活性甲基苯乙烯接枝共聚物的光降解母料,美国AMPACT公司生产的含过渡金属铁离子的光降解母料等使得光降解地膜降解效果良好22。但近年来在光降解地膜方面的研究较少。综上所述,光降解地膜在一定条件下能够完全降解,短期内可降低传统塑料地膜使用量,缓解塑料地膜造成的白色污染问题。但在光降解地膜研制以及实际应用过程中还存在一定问题:因降解条件的限制,被埋在土壤中
10、或者被遮阴的部分地膜不能降解或降解缓慢,仅解决耕作表层中的残膜;降解后微塑料的长期积累存在对大气、水质和土壤等造成二次污染的风险;制备原料不足、制造成本高、降解时间不可控等因素制约了光降解地膜的实际推广应用。光降解地膜的研究主要集中在20世纪末到21世纪初期,近年来,国内外在光降解地膜方面的研究较少。2生物降解地膜生物降解是在自然条件下微生物将地膜分解成细小物质的过程,生物降解材料分为合成型降解材料和天然高分子降解材料。合成型生物降解地膜有化学合成型和微生物合成型两种,是使用人工合成高分子进行制备的可降解产品,目前已研发出多种产品。天然高分子型可降解材料资源丰富且可再生,在生物可降解地膜的研究
11、中以对淀粉、纤维素的研究最为广泛。几种常见可降解材料的制备方法及特点如表13所示。2.1合成型生物降解地膜可降解材料虽丰富多样,但并非都适用于生物降解地膜的制备。在化学合成型可降解材料方面,何和智等36基于原位反应增容原理制备了一种可生物降解的聚乳酸/聚己内酯(polylactic acid/polycaprolactone,PLA/PCL)共混材料,通过研究不同配比制备出了增韧性良好的可降解材料,可作为地膜制备的原材料。管彤晖等37研究了以聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯 poly(butyleneadipate-co-terephthalate),PBAT为主要原料的全生物降解地膜在实地埋土降解
12、试验过程中的降解行为,对其降解过程中的各项指标进行了分析,结果表明该材料在埋土试验中降解性良好。在使用微生物合成可降解材料方面,尹凌鹏等38利用可降解高分子材料PLA和PBS,在其中添加紫外线吸收剂UV928及受阻胺光稳定剂HS944制备PLA/PBS生物降解复合材料,通过研究材料复合比例及双螺杆混炼工艺参数对材料性能的影响,对所制备材料进行了光敏波长、光稳定性、拉伸性能等指标的测定,并通过模拟老化测试分析其在户外照明条件下的使用寿命,探究降解周期,结果表明,紫外线吸收剂及受阻胺光稳定剂能显著提升PLA/PBS生物降解复合材料耐候性及光稳定性,为可降解农用地膜的研制提供了可靠依据。国外对生物降
13、解材料的研究已经比较成熟。E-cochem、Cargill 和 Boechringer 等公司生产的聚乳酸(PLA)以及联合碳化物公司的聚己内酯(PCL)、卜内门公司的聚羟基丁、戊酸酯 poly(3-hydroxybutyrate-co-hydroxyvaletrte),PHBV 等是利用发酵和化学方法制备的可生物降解材料,可用作降解地膜的生产基材19。这类产品虽生物降解性能良好,但价格昂贵,推广困难,不宜作为农用地膜的制备材料。前人对各种生物1077核农学报37 卷 降解材料的降解性能及应用做了较多研究,例如Sintim等39通过评估四种可生物降解塑料覆盖物对两个地点(田纳西州诺克斯维尔和华
14、盛顿州弗农山)土壤健康的影响,发现部分材料对六种土壤性质、四种土壤健康指标和一种土壤功能的影响显著,但能否成为传统地膜的替代品还需进一步深入研究。Barragn等40对五种可能可生物降解的地膜(玉米热塑性淀粉-共聚酯、谷物粉-共聚酯、聚乳酸-共聚酯、聚羟基丁酸酯和马铃薯热塑性淀粉-共聚酯)进行了测试,以评估其在土壤中的降解情况,结果表明,可生物降解的塑料覆盖物可能是聚乙烯的可行替代品,但需要在长期研究下进行评估,以更好地确定其对土壤健康的影响。表1化学合成型可降解材料的制备方法及其特点Table 1Preparation methods and characteristics of chemi
15、cally synthesized degradable materials产品Products聚甲基乙撑碳酸酯Poly propylene carbonate(PPC)聚乙烯醇Polyvinyl alcohol(PVA)聚己内酯Polycaprolactone(PCL)聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯Poly(butyleneadipate-co-terephthalate)(PBAT)制备方法Preparation method由二氧化碳(CO2)和环氧丙烷(PO)在催化剂作用下共聚而成。是一种人工合成的水溶性高分子化合物,工业上通常由聚醋酸乙烯酯经皂化制得。由-己内酯开环聚合得到。以对苯二甲酸
16、、己二酸、丁二醇为原料,采用直接酯化或酯交换法制备。分子结构Molecular structure特点Features分子链柔软,力学性能、耐热性较差,不可单独使用,需对其进行改性处理,在生产中常与其它材料混合使用。综合性能优良,耐热性能和力学性能优于聚烯烃,与工程塑料相当,阻隔性能优异,耐磨、减伸等一些性能指标远高于大部分的天然高分子浆料,在环境中很难降解,是一种非环保材料。PCL是半结晶性的柔性分子链,极易热塑成型,具有良好的弹性。是一种可完全生物降解的线型脂肪族聚酯,是不可再生的石油基聚合物。其力学性能与聚乙烯(PE)相当。是一种脂肪族-芳香族无规共聚酯,具有良好的可生物降解性能、力学和
17、热学性能,耐高温、延展性好,断裂伸长率高。参考文献References23-24252627表2微生物合成型可降解材料的制备方法及其特点Table 2Preparation methods and characteristics of microbial synthetic degradable materials产品Products聚丁二酸丁二醇酯Poly(butylene succinate)(PBS)聚乳酸Polylactic acid(PLA)聚羟基脂肪酸酯Polyhydroxyalkanoates(PHAs)制备方法Preparation method是由丁二酸和丁二醇两种单体聚合而
18、成的脂肪族聚酯,其中丁二酸和丁二醇均可以纤维素、淀粉、葡萄糖、果糖与乳糖等可再生资源为原料,经生物发酵途径生产。是生物质原料(甘蔗、甜菜、秸秆纤维素、木薯等)经微生物发酵得到的小分子乳酸聚合而成的线型高分子,属聚-羟基酯类。是一类细胞体内的生物降解聚合物,许多细菌在营养不平衡的条件下合成的细胞内能量和碳源贮藏性物质。分子结构Molecular structure特点Features具有生物降解性、熔融加工性以及耐热性和耐化学性等多种优异性能。另外,通过添加己二酸可增强共聚酯的结晶性和堆肥降解性,得到丁二酸丁二醇酯-己二酸丁二醇酯共聚物 Poly(butylene succinate-co-bu
19、tylene adipate),PBSA。强度高、生物相容性及降解性好,在食品包装、工业、医用等行业广泛使用。在制备PLA基生物降解地膜时,需对其进行改性或者共混。既具有生物降解性、生物相容性、憎水性、良好的阻透性等特性,又具有石油基树脂的热塑加工性,也可以和其他材料复合。参考文献References2829-303110785 期五种常见可降解地膜的研究应用现状和展望Moreno等41采用聚乙烯膜和生物降解膜在西班牙中部地区对番茄进行覆盖,分析了不同覆盖膜对番茄产量和果实品质的影响。Rillig等42利用前人对原生生物类群吞噬作用研究的数据,研究分析微塑性颗粒对土壤原生生物群落和功能的长期影
20、响。随着技术的不断改进,可生物降解材料的研究及其在农业上的应用不断扩大。2.2天然高分子生物降解地膜天然高分子生物降解地膜制备的原材料主要包括动植物的蛋白质、纤维素、木质素、淀粉、甲壳素/壳聚糖等多糖以及天然橡胶等34。其中淀粉和纤维素在农用地膜研究上的应用最为广泛,淀粉作为可降解材料的研究受到广大研究者的热切关注,根据淀粉的特点,在以淀粉为原料进行地膜制备时需对淀粉进行酯化、醚化或使其与其他高分子结合等化学或物理改性处理35。早在21世纪初期,滕立军等43以淀粉聚乙烯生物降解膜和通用塑料膜 PE、流延聚丙烯薄膜(cast polypropylene,CPP)为试验材料,对其物理性能、力学性能
21、进行了研究,结果表明,试验所用降解材料在2030 d内的降解率大于20%;吸水率、渗透性高于通用薄膜聚丙烯(polypropylene,PP)、CPP;力学性能指标能满足使用要求。李金海等44采用流延法,以富含碳源和羟基而易于降解的淀粉与聚乙烯醇等为原料制备出马铃薯淀粉基可降解地膜材料,测试结果表明其保温、保墒及降解性能良好,土埋法测得其在60 d的降解率接近60%。总的来说,国内生物降解地膜发展较快,技术逐渐成熟,为新型降解地膜的研制提供了理论和技术保障。国外在生物降解地膜上的研究技术比较成熟,在以淀粉为原料制备可降解产品方面的研究较为丰富,淀粉基可降解材料被广泛使用的关键问题是解决淀粉的溶
22、水性,为提升淀粉基可降解材料的 阻水性和强度,国外学者进行了淀粉与其他塑料的混合试验45-46。此外,通过淀粉与疏水单体共聚的方法消除羟基,可维持淀粉基可降解材料的稳定性。但稳定性上升的同时,也会带来可降解性下降的问题47。美国 NOVON PRODUCTS DIV 公司以热塑性淀粉为原料生产的NOVON全降解塑料48,日本玉米淀粉公司生产的淀粉基聚合物49,德国巴特尔研究所由改性淀粉和质量分数10%其他天然资源系添加剂共混制成的生物降解塑料50在降解性、力学性能、膜的质量等方面都有一定的提升。虽然淀粉地膜成本低,但机械性能较差。近年来,随着技术的不断提升,全淀粉降解材料的开发已 经 成 为
23、更 多 企 业 的 发 展 目 标,其 中 以 意 大 利NOVAMONT 公司51为代表,已实现全淀粉降解材料产业化生产。综上所述,生物降解地膜原材料因丰富多样、发展前景可观、研发空间大等优势而受到研究者的广泛关注,近年来,生物降解地膜在农业领域的应用逐渐扩大,应用效果良好,能够缓解地膜污染问题,有望带来巨大的环境效益、社会效益和经济效益,但同时也存在力学性能差、耐水性差、使用周期短、产能低、生产成本普遍偏高等不足,限制了其代替传统地膜在农业种植表3天然高分子型可降解材料的制备方法及其特点Table 3Preparation methods and characteristics of na
24、tural polymer type degradable material产品Products纤维素Cellulose淀粉Amylum制备方法Preparation method广泛存在于植物、动物和菌类的体内。主要存在于农作物的果实,高等植物的根、茎、叶中。分子结构Molecular structure特点Features纤维素是第一大天然高分子材料,取向度、结晶度高,不溶于一般溶剂,很难塑化且不易成膜,在地膜制备时要对其进行改性、修饰或者共混处理。是一种半结晶物质,淀粉的亲水性导致其所制备的材料耐候性受限,淀粉与聚乙烯不相溶,制备的材料性能不高,使用淀粉作为原料制备地膜时需对淀粉进行化学
25、或物理改性处理,对淀粉进行酯化、醚化,或者使其与其他高分子结合。参考文献References32-3334-351079核农学报37 卷 上的大面积推广应用。在生物可降解地膜的研发过程中,主要是通过对材料改性以及共混来制备不同可降解材料。理论上地膜降解后会在土壤中留下一定的微塑料,已有研究表明,微塑料对土壤中的微生物等具有一定影响52,但影响领域和程度目前鲜有报道,可能将成为新的环境污染源。作为目前研究比较成熟的可降解产品,生物降解地膜在农业上被大面积推广,解决地膜产能和生产成本问题是生物降解地膜代替传统地膜的关键所在。3光/生物双降解地膜光/生物降解地膜又称双降解地膜,主要结合了光降解地膜与
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