温度和催化剂添加量对催化合成SiC粉体的影响_李增祎.pdf
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1、-14-第45卷第6期 非金属矿 Vol.45 No.62022年11月 Non-Metallic Mines November,2022SiC 具有高介电常数、耐腐蚀性好、宽带隙、高强度、高热导率、抗热震性好、热膨胀系数小、化学稳定性好等优异性能,被广泛应用于场发射器、超级电容器、场效应晶体管、光催化剂、压力传感器、微波吸收、超疏水涂层等1-4。SiC 晶粒主要以颗粒状、块状和晶须状形貌存在,其中晶须状 SiC 因独特的一维结构、高纵横比、大比表面积、良好的柔韧性和高断裂韧性等性能得到重点研究。目前,SiC 晶须的合成工艺主要有碳热还原法、化学气相沉积法、微波加热法、热蒸发法等5-7。在上述
2、制备方法中,碳热还原法具有成本低、产量大、纯度高等优点,是合成 SiC 晶须的有效方法之一。然而,常规碳热还原法如艾奇逊法存在反应温度高、时间长、粒径大等问题,且难以有效控制 SiC 形貌5。为了进一步调控 SiC 形貌并提高 SiC 生成量,可引入催化剂,特别是对原料进行负载催化剂处理8-9。本课题组前期工作中基于催化技术,通过调控氮化温度和催化剂加入量,有效控制了硅粉的转化率和生成物的形貌,以及硅结构的重构,制备了具有双层核壳结构的SiSiCSi3N4复合材料3;在多相多尺度的 MgO-C耐火材料中,课题组将负载催化剂的 Si 粉引入到耐火材料中,实现了原位形成 Si3N4的晶型、形貌和生
3、成量的可控,改善了材料的机械强度和抗氧化性10。基于此,本试验以Si粉和酚醛树脂为原料,采用浸渍法将催化剂负载在原料表面,通过催化碳化反应合成 SiC 粉体,研究热处理温度和硝酸铁添加量对生成SiC形貌和生成量的影响,并揭示SiC的形成机理。1 试验部分1.1 原料 硅粉(Si),粒度小于等于 0.074 mm,纯度收稿日期:2022-10-29基金项目:湖南省应用特色学科材料科学与工程学科项目(湘教通 2018469 号);湖南工学院省级应用特色学科开放课题项目(KFA22002,KFB20008);湖南工学院大学生创新创业训练计划项目(CX2022180)。*通信作者,E-mail:che
4、nyang_。温度和催化剂添加量对催化合成SiC粉体的影响李增祎 陈 洋*李思婷 刘 丽(湖南工学院 新型建筑材料研究院,湖南 衡阳 421002)摘 要 采用 Si 粉、酚醛树脂和硝酸铁为原料,通过简单的催化碳化工艺在氩气下合成 SiC 粉体。研究了热处理温度和硝酸铁添加量对合成 SiC 形貌和生成量的影响,并揭示了 SiC 的形成机理。结果表明,热处理温度为 1 450,硝酸铁添加量为 5%时,可以制备结晶度和生成量较高的 SiC 粉体;不添加硝酸铁的试样中,SiC 晶须以直线形和表面粗糙的絮状形貌存在;添加硝酸铁促进了 SiC 晶须的生成,晶须以絮状形貌为主,其直径尺寸减小,且表面变得光
5、滑;热处理温度低于 1 410(Si 熔点温度),不添加催化剂和添加催化剂的样品中晶须分别遵循气-固和气-液-固生长机制,而热处理温度高于 1 410 时,晶须遵循气-液-固生长机制。关键词 SiC 晶须;催化热解;酚醛树脂;显微结构中图分类号:TQ174.75文献标志码:A文章编号:1000-8098(2022)06-0014-04Effects of Temperature and Catalyst Content on Synthesis of SiC Powder via Catalytic MethodLi Zengyi Chen Yang*Li Siting Liu Li(Rese
6、arch Institute of New Building Materials,Hunan Institute of Technology,Hengyang,Hunan 421002)Abstract Si powder,phenolic resin and ferric nitrate were used as raw materials to synthesize SiC powder under Ar gas through a simple cata-lytic carbonization process.The effects of heat treatment temperatu
7、re and ferric nitrate content on the morphology and yield of synthesized SiC were investigated,and the formation mechanism of SiC was revealed.The results showed that when the heat treatment temperature was 1 450 and the addition of ferric nitrate was 5%,SiC powders with higher crystallinity and con
8、tent were prepared;In the samples without adding ferric nitrate,the SiC whiskers existed in the shape of linear morphology and flocculent morphology with rough surface.The addition of ferric nitrate promoted the formation of SiC whiskers,their morphologies were mainly flocculent,the diameter decreas
9、ed and the surface became smooth.When the temperature was lower than 1 410 (the melting point temperature of Si),the whiskers in the samples without catalyst and with catalyst followed the gas-solid and gas-liq-uid-solid growth mechanisms,respectively;When the temperature was higher than 1 410,the w
10、hiskers followed the gas-liquid-solid growth mecha-nism.Key words SiC whiskers;catalytic carbonization;phenolic resin;microstructure-15-大于等于 99.9%;热固性酚醛树脂,固体质量分数大于等于 73%;硝酸铁(Fe(NO)39H2O),纯度大于等于99.9%,为催化剂前驱体。1.2 SiC 样品制备 酚醛树脂添加量(外掺)为硅粉质量的 17.5%,硝酸铁添加量(外掺)分别为硅粉质量的 0、5%、15%和 25%。将不同量硝酸铁溶于无水乙醇中,依次加入硅粉、酚
11、醛树脂,用磁力搅拌器搅拌均匀后放置在 110 烘箱中干燥 24 h。将上述获得的原料置于刚玉竖式气氛炉中,在流动的氩气(Ar纯度大于等于 99.999%)下以 5/min 速率加热至 1 350 并保温 2 h,随后以 2/min 分别加热至 1 400 和 1 450 保温 4 h。1.3 样品表征 采用 X Pert Pro 型 X 射线衍射(XRD)仪分析产物的物相组成;采用 Highscore Plus软件对产物中晶相进行半定量分析11-12;采用 Nova 400 Nano 场发射扫描电子显微镜(SEM)分析产物的 形貌。2 结果与讨论2.1 物相组成 经 1 400 加热后样品的
12、XRD 图谱和产物中 SiC 和 Si 的相对含量(质量分数),见图 1。图1 1 400 加热后样品的XRD图谱(a)及SiC和Si的相对含量(b)从图 1a 可看出,不添加硝酸铁的样品中检测到Si和SiC物相,且Si为主物相。当硝酸铁添加量为5%时,Si 衍射峰强度明显降低,SiC 衍射峰强度显著增大,SiC 为主物相,并检测到 FeSi2相。硝酸铁添加量增加至 15%时,观察到微弱的 Si 衍射峰,SiC 仍为主物相,其衍射峰强度降低,并检测到新相 FeSi。硝酸铁添加量继续增加至 25%时,Si 衍射峰强度显著增强,为主强峰,SiC 衍射峰强度略微降低。从图 1b 可看出,随着硝酸铁添
13、加量的增加,SiC 生成量先增大后降低,晶相 Si 生成量表现出相反的趋势。当硝酸铁添加量为 5%时,SiC 生成量最大,为 91%。1 450 加热后样品的 XRD 图谱和产物中 SiC和 Si 的相对含量,见图 2。图2 1 450 加热后样品的XRD图谱(a)及SiC和Si的相对含量(b)从 图 2a 可 看 出,与 经 1 400 加 热 后 样 品的 XRD 图谱相比,随着硝酸铁添加量的增加,1 450 下 样 品 中 SiC 和 Si 的 衍 射 峰 强 度 分别 表 现 出 相 似 的 变 化 规 律。此 外,从 图 1b 和 图 2b 产物中晶相含量可以看出,当硝酸铁添加量为0
14、15%时,温度的升高会促进 Si 参与反应,提高 SiC生成量。但当硝酸铁添加量为 25%时,SiC 含量显著降低,特别是热处理温度为 1 450 时,反而抑制SiC 的生成。这是因为添加过多的催化剂会导致 SiC在高温下发生团聚并长大,而温度升高会进一步加剧晶粒长大,丧失催化活性,甚至抑制 SiC 形成3。当热处理温度为 1 450,硝酸铁添加量为 5%时,可以制备结晶度和生成量较高的 SiC。采用 Highscore Plus 软件计算 SiC(111)晶面的半高宽和晶面间距,以研究热处理温度对含 5%硝酸铁试样中生成 SiC 的影响,结果见表 1。由表 1 可知,当硝酸铁添加量为 5%时
15、,随着热处理温度的升高,SiC(111)晶面对应 2 衍射角向小角度轻微偏移,晶面间距d(111)增大,这满足布拉格方程的规律。同时,10 20 30 40 50 60 70 80 902/()SiC FeSi FeSi Si20 5 10 15 20 25硝酸铁添加量/%806040200相对含量/%SiCSiab05%15%25%10 20 30 40 50 60 70 80 902/()SiC FeSi FeSi Si2a0 5 10 15 20 25硝酸铁添加量/%806040200相对含量/%SiCSi100b05%15%25%温度和催化剂添加量对催化合成SiC粉体的影响李增祎,陈
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