水质背景对过流式紫外_氯工艺降解有机污染物的影响_韩涛.pdf
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1、第 43 卷第 3 期2023年 3 月Vol.43 No.3Mar.,2023 工业水处理Industrial Water TreatmentDOI:10.19965/ki.iwt.2022-0435105水质背景对过流式紫外/氯工艺降解有机污染物的影响韩涛1,2,李彦刚3,许骐3,李津1,李文涛2,强志民2(1.青岛大学环境科学与工程学院,山东青岛 266071;2.中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室,北京 100085;3.北京城市排水集团有限责任公司,北京 100022)摘要 考察了过流式紫外/氯反应器中高浓度阿特拉津(ATZ)、磺胺甲恶唑(SMX)和美托洛尔(MET)
2、在不同水质背景下的降解特征。结果表明:3种目标污染物在过流式紫外/氯反应器中的降解均符合准一级反应动力学模型(R20.97),且各污染物按反应速率常数大小排序为 SMXMETATZ。反应溶液较低的透光性以及过流模式有限的混合程度导致稳态假设模型在预测上述污染物降解时适用性较差。与在去离子水背景下相比,ATZ在自来水中的降解被略微抑制,而 SMX 与 MET的降解得到促进。通过分析不同背景基质的影响可知,后者降解速率提升的原因在于水中共存的 Cl-和 HCO3-分别提高了反应体系中 ClO 与 CO3-的浓度,而 ATZ因以 UV光解为主受到的影响可忽略。单位电能消耗(EEO)表明,适当提高氧化
3、剂浓度有望进一步降低实际水体中污染物降解所需能耗。综合考虑反应消毒副产物的生成情况和毒性评估结果,后续研究需要重点关注 ATZ本身的降解效率以及 MET降解过程中三氯甲烷的生成。关键词 紫外/氯工艺;过流式;水质背景;能耗;毒性评估中图分类号 X703.1 文献标识码 A 文章编号 1005-829X(2023)03-0105-09Impact of water matrices on degradation of organic contaminants by flow-through UV/chlorine processHAN Tao1,2,LI Yan gang3,XU Qi3,LI
4、Jin1,LI Wentao2,QIANG Zhimin2(1.School of Environmental Science and Engineering,Qingdao University,Qingdao 266071,China;2.Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China;3.Beijing Drainage Group Co.,Ltd.,Be
5、ijing 100022,China)Abstract:The degradation features of high-concentration atrazine(ATZ),sulfamethoxazole(SMX)and metoprolol(MET)in a flow-through UV/chlorine reactor under different water matrices was investigated.The results showed that the degradation processes could be well fitted by the pseudo-
6、first-order kinetics(R20.97)with the order of rate constants following SMXMETATZ.The low UV transmittance of the reaction solutions and the limited extent of mixing in the flow-through reactor resulted in poor applicability of the steady-state approximation model in predicting the degradation rates
7、of the contaminants.Compared with in deionized water,the degradation rate of ATZ in tap water was slightly decreased,while those of SMX and MET were increased significantly.It could be obtained from the analysis of individual water matrix that,the reason for the latter is that the generation of ClO
8、and CO3-was promoted respectively with Cl-and HCO3-,while the UV photolysis-dominated degradation pathway of ATZ made it less affected.The electrical energy per order(EEO)results implied that the energy consumption in real water was expected to be further reduced by increasing the oxidant concentrat
9、ion appropriately.Considering the generation of disinfection by-products and toxicity assessment,future research needed to focus on the degradation efficiency of ATZ itself and the generation of trichloromethane during the degradation of MET.Key words:UV/chlorine;flow-through;water matrix;energy con
10、sumption;toxicity assessment基金项目 国家自然科学基金项目(51908536);北京市自然科学基金项目(8212037)开放科学(资源服务)标识码(OSID):试验研究工业水处理 2023-03,43(3)106近年来新型有机污染物在水体中的频繁检出给水生生态保护和水质安全保障带来了新的挑战。这类有机污染物来源广泛,例如,以农药污染为主的农业灌溉废水可通过地表径流等方式进入到环境水体中,而抗生素类的来源主要是医院和家庭污水中未得到有效处理的药物污染物1。此外,农药和抗生素的工业生产过程会产生成分复杂且浓度较高的废水2-3,若处理不达标可能会显著增加周边受纳水体中有机
11、污染物的含量。包括 UV/H2O2工艺在内的基于紫外的高级氧化技术(Ultraviolet-based advanced oxidation process,UV-AOP)是降解水中有机污染物的高效方法之一4,但OH 的低选择性氧化特点可能会限制 UV/H2O2工艺在实际水体中的应用,尤其是当水中存在较多的可竞争消耗OH 的背景基质时。作为新兴 UV-AOP之一,紫外/氯工艺除了能产生OH 以外,还能生成选择性更高的 Cl、HOCl-以及 ClO 等反应性氯物质(Reactive chlorine species,RCSs)5,且未经 UV 活化的游离氯无需猝灭,可继续用于对水体的消毒。然而,
12、紫外/氯工艺容易受到pH、污染物浓度、氧化剂浓度及水中背景基质等的影响6,其中,Cl-、HCO3-/CO32-等组分在消耗原生自由基的同时,还会引起自由基链式反应,从而生成Cl2-、CO3-等次生自由基。不同种类自由基与污染物之间的反应活性差异较大 k=1061010 L/(mols)7-8,且RCSs 和次生自由基具有更高的选择性9-10,导致紫外/氯工艺在实际水体中的污染物降解效率通常不如其在实验室纯水体系中11-12。另外,大部分已有相关研究是在序批式反应器中进行的,而现场应用的则是过流式反应器,后者中污染物与反应性物质难以达到完全混合状态,可能会对实际紫外/氯工艺降解污染物的动力学及机
13、理产生影响。近期研究结果表明,基于完全混合的稳态假设模型(Steady-state approximation,SSA)在过流式 UV/H2O2反应器中依旧能准确地预测污染物的降解13,但对于自由基反应更为复杂的紫外/氯工艺而言,SSA 模型在过流式反应器中的适用性尚待评估。基于以上背景,本研究选择阿特拉津(Atrazine,ATZ)、磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMX)及美托洛尔(Metoprolol,MET)为目标污染物,探究了过流式紫外/氯反应器中,不同水质背景下高浓度污染物的降解动力学和能耗,并与前期低浓度污染物降解研究结果进行对比。同时,评估了建立的 SSA 模型在
14、过流式紫外/氯反应器中的适用性,分析了降解过程中消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs)的生成情况及毒性变化,以期为实际反应器条件下紫外/氯工艺的研究和应用提供参考。1 试剂与方法1.1化学试剂ATZ、SMX,质量分数均98%,购自梯希爱(上海)化成工业发展有限公司;MET,质量分数98%,购自美国 Sigma-Aldrich 公司;次氯酸钠溶液,质量分数为 6%14%,购自阿拉丁(上海)生化科技有限公司;亚硫酸钠、氯化钠、碳酸氢钠,均为分析纯,购自国药集团化学试剂有限公司;腐殖酸,质量分数90%,购自北京伊诺凯科技有限公司;1,4-二甲氧基苯(DMOB),化学
15、纯,购自北京伊诺凯科技有限公司;卤代消毒副产物的标准品,包括二氯丙酮(1,1-DCP)、三氯丙酮(1,1,1-TCP)、三氯甲烷(TCM)、三氯硝基甲烷(TCNM)、二氯乙腈(DCAN)、二溴乙腈(DBAN)、一 溴 二 氯 甲 烷(BDCM)、二 溴 一 氯 甲 烷(DBCM)、三溴甲烷(TBM)、一氯一溴乙腈(BCAN),质量分数均99%,购自美国 Sigma-Aldrich公司。1.2降解实验降解反应装置见图 1。目标污染物的降解实验在内径为 50 mm、有效体积(V)为 970 mL 的过流式紫外/氯反应器中进行。所用 UV灯为 21 W 的低压汞灯(GCL436T5L,美国莱劭思),
16、长度为 436 mm,输出功率为 6.5 W,并密封于长为 20.5 mm 的石英套管内。为避免 UV 辐射过强图 1降解反应装置Fig.1 Degradation reaction device107工业水处理 2023-03,43(3)韩涛,等:水质背景对过流式紫外/氯工艺降解有机污染物的影响而导致污染物降解过快,采用铝箔包裹石英套管的上半部分。在此情况下,分别以 100 mmol/L 的 H2O2和 2 mol/L 的 ATZ 为化学感光剂,测得灯的光子流量(q0)为 8.79106 Einstein/s,反应器的光程长(b)为 1.40 cm14。需要注意的是,对于高透光溶液(吸光度
17、AMETATZ。由于反应溶液不满足高透光条件且过流式反应器中水流混合程度不高,SSA 模型对于过流式紫外/氯降解高浓度污染物适用性较差。(2)与去离子水条件相比,自来水中 ATZ 的降解被略微抑制,而 SMX 和 MET 的降解速率被提升。进一步分析不同背景基质下污染物的降解动力学可知,自来水中的 Cl-和 HCO3-分别相应地提高了紫外/氯反应体系中 ClO 与 CO3-的浓度从而促进了 SMX和 MET 的降解,而 ATZ 因其以 UV 光解为主故而受到的影响可忽略。DOM 通过屏蔽 UV 和消耗自由基的方式对污染物的降解产生一定程度的抑制。(3)SMX 降解所需的 EEO是 3种污染物中
18、相对最低的,其数值介于0.060.12 kWh/(m3order),且自来水条件或Cl-、HCO3-的加入有利于其进一步降低;ATZ降解的EEO相对最高,达到1.591.89 kWh/(m3order),且水中背景基质(尤其是 DOM)的存在会增加其数值。由于 EEO-Cl2占总体 EEO的比例都很小,适当提高氧化剂浓度有望降低上述降解过程的能耗。(4)ATZ 和 SMX 的 紫 外/氯 降 解 过 程 中 TCM、BDCM 和 DCAN 的生成量很少,而 MET 降解会产生较高浓度的 TCM,且 TCM 生成量随处理时间的延长而增加。综合相关物质的毒性评估结果,ATZ 本身的降解效率以及 M
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