高含盐放射性废水膜处理技术研究进展及可行性分析.pdf
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1、第42 卷第5期2023年10 月综述摘要:放射性废水高效处理是制约核能行业发展的重要问题,其中高含盐放射性废水处理是直接影响放射性废水最终处理处置效果安全性和经济性的一个关键环节。目前,在高含盐放射性废水处理方面,国内外在技术先进性和经济性方面差距仍然非常明显。膜处理技术由于自身的技术特点,在非放射性高含盐废水处理和国外放射性高盐废水处理方向有一定应用。因此,本文系统地就膜技术的特点、在非放射性行业以及目前在国内外高含盐放射性废液的应用进行调研、分析和论证。对膜处理技术在放射性高含盐废水的应用的可行性进行了初步的判断,并对后续研究提供了一定的初步建议,以期为后续的高含盐放射性废液处理提供一定
2、的理论指导。关键词:高含盐废液;放射性废液;膜处理;研究进展中图分类号:X703Research Progress and Feasibility Analysis of Membrane TreatmentTechnology for High-salinity Radioactive WastewaterFAN Chun-xin,LUO Feng,GAO Rui-xi,WANG Han-zhi,RAN Ming-dong,YANG Jing-jie(The First Research Institute,Nuclear Power Institute of China,Chengdu 6
3、10000,China)Abstract:Efficient treatment of radioactive wastewater is an important issue restricting the development of the nuclear energyindustry.Among them,the treatment of high-salinity radioactive wastewater is a key link that directly affects the safety andeconomy of the final treatment and dis
4、posal effect of radioactive wastewater.At present,in the treatment of the high salinity radi-oactive wastewater,there is still an obvious gap in the advancement and economy of technology at home and abroad.Due to thetechnical characteristics,membrane treatment technology has certain applications in
5、the treatment of non-radioactive high-salinitywastewater and the treatment of radioactive high-salinity wastewater abroad.Therefore,this paper systematically investigates,analyzes and demonstrates the characteristics of membrane technology,its application in non-radioactive industries and its curren
6、tapplication in high-salinity radioactive waste liquids at home and abroad.The feasibility of membrane treatment technology in theapplication of radioactive high-salinity wastewater was preliminarily judged,and certain preliminary suggestions were provided forthe follow-up research,in order to provi
7、de certain theoretical guidance for subsequent high-salinity radioactive waste watertreatment.Keywords:High-salinity waste water;radioactive waste water;membrane treatment;research progress四川环境SICHUANENVIRONMENTD0I:10.14034/ki.schj.2023.05.048高含盐放射性废水膜处理技术研究进展及可行性分析范椿欣,骆枫,高睿禧,王涵之,冉洺东,杨静洁(中国核动力研究设计院第
8、一研究所,成都6 10 0 0 0)文献标识码:A文章编号:10 0 1-36 44(2 0 2 3)0 5-0 334-0 6Vol.42,No.5October 2023引言为了响应“碳达峰”和“碳中和”的号召,发展核能成为必不可少的选择。比如在2 0 2 2 年4月2 1日,中国新核准六台核电机组,核能将具有收稿日期:2 0 2 2-0 8-11基金项目:中国核动力研究设计院原创基金(一)(YC1)基于新型微反应器对放射性含油污水的高效分离机理研究(KJCX-2023-YCI-018)。作者简介:范椿欣(19 9 6),云南曲靖人,毕业于四川大学化学工艺专业,硕士,工程师,研究方向放射性
9、三废治理。更为广阔的发展空间。而由于福岛核废水排放事件影响,核环保业已成为制约核能发展的关键问题。在放射性“三废”中,放射性废水(也称核废水)的体积及所含放射性总量占比都非常大。因此,放5期射性废水处理是核废治理行业中一个呕需解决的关键问题。其中高含盐放射性废水处理影响最终处置,这更是重中之重。高含盐放射性废水主要产生于热浓缩法的蒸残液、生产同位素过程和核设施退役等过程,主要组成为Na*、Ca+和Mg+等盐分,放射性水平主要为中低放废液(410 lBq/L)。大量的高盐放射性废液为了液转固的目的直接采取水泥固化的方式会导致产生的废物量过大。而高盐放射性废液为了进一步浓缩富集采用蒸发浓缩的方式会
10、很容易堵塞管道,采用离子交换的方式又会导致树脂消耗过大。综上,目前高盐放射性废液的处理技术先进性和成熟度不够,高盐废水的成分复杂、含盐量高等皆是造成高盐放射性废水难以处理的问题。在高含盐放射性废水的处理过程中,膜处理技术相较于热浓缩技术 2 、化学混凝技术 3 以及物理吸附技术 4 具有更大的成本优势。膜处理技术具有能耗低、单级膜处理设备简单、操作方便、分离效率高、耦合性强、减容效果好等优点,在水处Tab.1 Characteristics and status of different membrane separation technologies技术方法微滤(MF)超滤(UF)分子聚合物
11、的容量较小,容易被这些物质污染堵塞孔道,使得超滤膜的通量下降 7。纳滤类似一种在纳米尺寸上的机械筛网。对易结垢的2 价阳离子镁离子、钙离子、铜离子、锌离子等有很好的截留效纳滤(NF)果。白庆中等 8-10 在用纳滤膜处理含有Sr、137 Cs、6 0 Co 的放射性废水时发现,通过改变废水的pH值和调节聚丙烯酸钠的加人量可以将%Sr、137 Cs、6 Co 的去除率提高到9 5%以上。反渗透也是一种以压差为推动力的膜过滤过程,反渗透的优点是盐分的脱出率高,出水的水质稳定,缺点是压力太大反渗透(RO)(通常在1 10 MPa),能耗高l膜蒸馏是蒸馏技术与选择透过性膜相结合的一种高效的分离水中盐分
12、的技术。膜蒸馏技术具有分离的效率非常可观,操膜蒸馏(MD)作工况易于实现,能耗较低、抗污染能力强的特点,但膜成本高、蒸馏通量较小并且运行不稳定,工业化还不成熟 12 1在电势差的推动作用下离子被选择性的穿过离子交换膜。电渗析法具有选择性高、得到的产水水质良好、膜污染少、膜电渗析(ED)使用寿命长等的特点,但缺点是不能除去水中的大分离、微生物等不带电的杂质,且高价盐离子容易结垢,堵塞离子交换膜3。范椿欣等:高含盐放射性废水膜处理技术研究进展及可行性分析1.1膜分离方法技术特点不同膜分离技术方法特点及现状详见表1。表1不同膜分离技术方法特点及现状特点微滤膜的分离精度在0.110 m之间。在压差作为
13、源动力的情况下,孔道会拦截大于自身直径的颗粒。主要用于截留水中的各类悬浮物、细菌等杂质。其优点是通量大,但过滤精度差不能满足污水处理的要求。超滤膜的过滤精度在0.0 10.1m之间。由于超滤膜上具有密集的介孔孔道,因此超滤膜的出水量高,但对油污和高335理领域应用广泛,在国外已被逐渐广泛应用于放射性废水的处理。高含盐放射性废液对环境有重大影响 5-6 ,而膜处理在针对高含盐废液的处理相较于其他方法有显著优势。因此,关于高含盐放射性废水膜处理技术研究调研具有非常重要的现实意义。1常规高含盐废水膜处理处理方法膜浓缩法主要是在膜两侧压力差、浓度差、电势差等的驱动力下使得盐水分离的方法,按照膜上孔道的
14、大小、膜的分离精度的不同将膜分为微滤膜(M F)、超滤膜(UF)、纳滤膜(NF)、反渗透膜(RO)、电渗析(ED)和膜蒸馏(MD)。由于膜的过滤精度较高,容易被堵塞或污染,因此为了延长膜的使用寿命,通常将膜与其他工艺排列组合使用。常见的组合有:絮凝微滤组合工艺、吸附纳滤组合工艺、超滤一反渗透组合工艺等。1.2月膜分离处理高盐废水工艺当废水中的含盐量超过10 0 0 mg/L时,通常称为高含盐废水。目前降低碳排放,达到碳中和成为了当今世界的主题。而膜分离技术处理高含盐废水的优势,使得膜技术的研究称为了当今的热点 4-15。经过研究人员不断的努力总结出:当废水的全盐量在50 0 0 0 mg/L以
15、下时,推荐采用图1所示的膜工艺 16 18 1。首先调节含盐废水的pH值,因为pH值对膜的截留效果和选择透过性有很大影响。然后通过加入吸附剂、絮凝剂等对水中含有的有机物、大分子等进行沉降,减少其对膜的污染增加膜的使用寿命,然后通过膜处理得到符合标准的回用或排放水,对浓缩液进行蒸发结晶或冷冻结晶,使得大部分的盐析出。336据徐艺铭等 19-2 0 报道,进水水质以Na*、Ca+和SO2+为主,采用超滤和纳滤相组合的工艺方法全盐量从9 50 0 mgL降至50 0 mg/L左右,脱盐率达到9 0%以上。相似的还有工业高盐废水采用膜分盐及膜浓缩高效组合(RO预浓缩+NF分盐+SWRO浓缩)集成工艺进
16、行分质结晶。结晶出的NaC1和Na,SO4的质量分数分别达到9 7.5%和9 8.6%,杂盐产率小,实现了高盐废水零排放与资源化利用 2 1 2 4。1.3小结根据含盐废水的特点,不同的高含盐废水适用的脱盐工艺各不相同。膜浓缩对于高盐废液的处理具有较高的普适度,而且膜浓缩工艺可以根据水质的不同可以灵活选取不同的膜工艺进行组合。因此,膜处理技术在非核行业的高含盐废水处理领域中是非常成熟且灵活方便的。2含盐放射性废液膜处理现状为了防治含有放射性元素的污水对生态环境产含铀废水超滤过滤器高压泵二段反渗透装置浓缩水淡水三段反渗透装置浓缩水淡水1后续处理Fig.2 Process flow chart o
17、f uranium containing radioactive wastewater treatment四川环境蒸发/冷冻浓缩盐溶液含盐废水调节池Fig.1Membrane treatment technology一级一段反渗透装置1浓缩水图2 含铀放射性废水处理工艺流程图42卷安全处置/综合利用预处理膜处理产水回用/排放图1膜处理工艺生破环和污染,含放射性元素的废水通常为将放射性元素浓缩后隔离。相较于其他方法,膜法是一种效率高、能耗低、设备简单的浓缩放射性元素的方法。2.1现有含盐放射性废液膜处理现状赵军 2 5 等利用絮凝池沉淀和膜技术相结合的方法处理含有铀、镭、环等放射性金属的废水,采
18、用铁离子的盐作为絮凝剂,以中空纤维微滤膜为选择性透过膜,通过调节pH值和沉降时间可使出水的、环的脱出率达到9 9.9%以上,铀的脱出率达到9 9%以上,并且通过洗涤能够使被污染物堵塞的膜再生,恢复通量。郭宏舜等 2 2 吸附+絮凝沉淀+微滤膜过滤的技术处理含锶废水,研究表明,增加絮凝沉降时间能够延长微滤膜使用寿命;通过活性炭吸附、聚合氯化铝絮凝沉淀组合进行前处理能够增加微滤膜的出水量,并有效降低出水中锶的含量。图2 2 6 展示出不同膜工艺针对含盐原料中截淡水高压泵二级反渗透装置浓缩水淡水排放/回收利用达标排放5期留核素情况。从表2 可以看出,多数学者的研究对象主要是纯水和含盐量小于10 g/
19、L的原料。针对高盐的放射性废液根据赵延龙等 2 7 报道综合废水全盐量50 g/L.含铀2 mg/L,主要盐分为NHt、Nat、Cl-、SO 2-、NO;、F,设计处理能力7 m/h膜技术目标核素微滤CsAmPu、A m、UCs超滤Co、Ni、Fe 等UCs、SrCs、Sr、CoSr和 Cs 等模拟废水和实际废水Na+Ca?+Mg?*Cl-SO-HCO;Co、Cs模拟废水和实际废水Am、Ce、Cs、Eu 等模拟废水纳滤UUSrSr、C s、C o模拟废水和实际废水反渗透CsSr和 Cs 等模拟废水和实际废水Na+Ca2+Mg?+ClSO2-HCO;Cr,Co,Sr 等实际废水膜蒸馏Cs、Sr、
20、YCr、Co、Cs.等Co、Cs 等U2.2小结通过本节讨论可以看出,膜处理技术应用于高盐放射性废水处理虽有案例,但并不广泛。若想将膜处理技术广泛应用于高盐放射性废水处理部分,还需研究者可以根据不同的含盐废水的水质特点选择不同且合适的膜工艺组合,并且可以根据含盐废水的特点对脱盐工艺进行更加细致化的改进。范椿欣等:高含盐放射性废水膜处理技术研究进展及可行性分析表2 膜处理放射性废水含盐情况汇总Tab.2High-salinity radioactive wastewater treatment by membrane technology含盐量研究对象含盐体系模拟废水纯水溶液实际废水表面活性剂模
21、拟废水Na*Ca?+Mg?Cl-SO2-HCO;模拟废水草酸、柠檬酸、EDTA模拟废水纯水溶液模拟废水纯水溶液模拟废水NaNO,模拟废水硝酸盐NaNO,NaNO;模拟饮用水纯水溶液模拟饮用水Na+Ca?+Mg?*Cl-SO2-HCO;模拟废水膜材料抗辐射性能及实际废水处理模拟废水模拟废水和实际废水模拟废水模拟废水337采用二段三级反渗透装置,流程如图3所示,废水进水经预处理和二段三级反渗透后,分离出的淡水达到排放要求,浓缩水采用铵盐沉淀硅胶吸附工艺进行除铀处理。参考文献(g/L)(L/h)5.78/25 300.21.35/28/2103300.5膜通量:7 3.2 7 4.7 L/(m.h)
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