复合热障涂层掺杂改性用陶瓷纤维研究进展.pdf
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1、第46卷 第4期2023年8月Vol.46 No.4Aug.2023辽 宁 科 技 大 学 学 报Journal of University of Science and Technology Liaoning复合热障涂层掺杂改性用陶瓷纤维研究进展李艳,刘嘉航,吕哲(辽宁科技大学 材料与冶金学院,辽宁 鞍山114051)摘要:随着涡轮发动机技术的不断发展,采用陶瓷材料的热障涂层存在严重问题。陶瓷材料力学性能较差,会降低热障涂层的断裂韧性,削弱涂层在高温环境下的热循环寿命,甚至降低涡轮发动机在高温环境下的服役可靠性。因此,优化陶瓷材料在高温环境下的使用性能至关重要。本文阐述陶瓷纤维对热障涂层的增
2、韧机理,综述氧化铝纤维、碳化硅纤维、YSZ纤维的性能特征、制备方法,以及纤维掺杂对涂层结构和性能的影响,并对未来纤维掺杂在热障涂层中的应用和发展前景进行展望。关键词:热障涂层;纤维掺杂改性;纤维制备;增韧机理;力学性能中图分类号:TG174.4文献标识码:A文章编号:1674-1048(2023)04-0254-09DOI:10.13988/j.ustl.2023.04.003随着航空发动机技术的不断进步,燃气涡轮发动机开始向更高推重比、更高燃料使用效率以及更优异使用性能的方向发展,实现此目标需不断提高涡轮发动机的前进口温度1。以涡轮发动机叶片为例,为了保证叶片在高温环境中长时间稳定工作,采用
3、能承受1 000 以上高温的镍基高温合金作为发动机叶片材料。先进涡轮发动机的进口温度高达2 200 K,只在叶片内部开设导气通道,不能将其表面温度降低到极限使用温度以下。为满足镍基高温合金的使用要求,美国国家航空航天局于十九世纪五十年代提出热障涂层概念2。热障涂层是一种复杂的多层涂层,在航空航天工业中用于隔热并降低发动机热端部件的表面温度。传统的热障涂层通常包括四部分:(1)耐高温的镍基或钴基合金基底;(2)具有优异高温抗氧化性能的金属黏结层;(3)高温环境下形成的热生长氧化物层;(4)使用大气等离子喷涂(Air plas-ma spray,APS)或电子束-物理气相沉积(Electronbe
4、am physical vapor deposition,EB-PVD)制备的陶瓷顶层3-4。陶瓷层的性能直接影响热障涂层的热冲击性能、力学性能及使用寿命5。目前应用最广泛的陶瓷材料为氧化钇部分稳定氧化锆(Y2O3par-tially stabilized ZrO2,YSZ),YSZ具有较低的热导率、与高温合金相匹配的热膨胀系数以及优异的断裂韧性,使涂层在工作环境中能保持良好的性能。但随着发动机推重比的提高,当涡轮发动机前进口温度达到1 200 以上时,涂层中的t-ZrO2会分解为t-ZrO2与c-ZrO2,t-ZrO2在此温度下发生马氏体相变,相变产生的3%5%的体积膨胀会使涂层内部积累大量
5、应力并削弱涂层使用寿命6-8。另外,高温环境下YSZ会发生烧结,削弱陶瓷层内部应变容限及断裂韧性,加速陶瓷层内部裂纹的形成与扩展,最终导致涂层发生大面积脱落9。为了使热障涂层能够满足更高温度的使用需求,研究人员开始开发和研究更先进、更耐高温、更高效的新型陶瓷材料以取代YSZ10。目前有许多新型热障涂层材料,如拥有萤石及烧绿石结构的稀土锆酸盐、稀土六铝酸盐、稀土磷酸盐等11-14。然而,这些材料的热膨胀系数及断裂韧性较低,在高温环境下阻止裂纹扩展的能力较差。如何提高新型陶瓷材料的断裂韧性成为目前的热点研收稿日期:2023-04-17。基金项目:国家自然科学基金资助项目(51702145)。作者简
6、介:李艳(1998),女,安徽亳州人。研究方向:热障涂层。通讯作者:吕哲(1987),男,辽宁鞍山人,副教授。研究方向:热障涂层。第4期究方向。随着纤维生产工艺的发展,陶瓷纤维因其优异的拉伸强度、较高的使用温度、优异的化学稳定性被引入到热障涂层领域,用于增强陶瓷材料的断裂韧性。本文综述近年来纤维掺杂在热障涂层陶瓷材料中的应用,并讨论未来纤维增强陶瓷材料的发展方向。1纤维优化机理热障涂层失效的主要原因之一是裂纹扩展。由于目前新型热障涂层材料自身较低的断裂韧性,使得位于陶瓷层内部的裂纹容易在高温环境下发生扩展及连接,最终导致热障涂层的使用寿命降低15。基于此,研究人员提出纤维掺杂改性方法,通过在陶
7、瓷粉末中掺杂具有优异力学性能以及一定长径比的纤维状增韧相,提高陶瓷材料的断裂韧性,减缓裂纹的形成与扩展16。在等离子喷涂过程中,纤维处于等离子射流中,但与陶瓷粉末不同,纤维并不会完全熔融,一方面是由于纤维在等离子射流中具有较快的飞行速度,另一方面是纤维自身具有极低的导热性能,这两种因素使纤维在喷涂过程中吸收的热量较少,在等离子射流中保留良好的完整性。陶瓷粉末在沉积过程中,纤维的两端会嵌入到熔融态的陶瓷液滴中。随着温度的降低,熔融粉末开始凝固,最终纤维两端被粉末固定。纤维与陶瓷摊片之间的结合界面是影响纤维增韧效果的主要因素。陈卓等16分析纤维状强韧相对热障涂层的增韧机理,如图1所示。裂纹在扩展过
8、程中,纤维的脱黏、拔出以及断裂会在纤维与摊片之间形成新的界面,新界面的形成能够大幅度消耗热循环过程中裂纹尖端残留的应变能及断裂能,有效限制陶瓷层内部裂纹的扩展。目前纤维的优化方式主要有两种:第一种是将大量的短纤维编织为网状或其它形状的长纤维,利用长纤维的高强度优化陶瓷层的断裂韧性,励德亮等17在制备氧化锆陶瓷层的过程中使用碳纤维进行重复缠绕,制备出具有“钢筋混凝土”结构碳纤维增强的氧化锆热障涂层;第二种是使用粉末混合设备将短纤维与陶瓷粉末均匀混合后,热喷涂陶瓷层,通过陶瓷摊片与纤维的结合优化涂层力学性能。图1纤维增韧机理Fig.1Fiber toughening mechanism2纤维材料2
9、.1氧化铝纤维氧化铝纤维(Alumina fiber)也被称为多晶氧化铝纤维,是一种主晶形为相、相及相Al2O3的多晶质无机纤维,主要成分是Al2O3,并含有少量的SiO2、MgO、ZrO2等氧化物。苗萌18对目前广泛应用的氧化铝纤维的性能参数进行分析,发现用于陶瓷增韧的Al2O3纤维直径为1020 m,密度为2.74.2 g/cm3,强度为1.42.5 GPa,最高使用温度能够达到1 400。此外,氧化铝纤维具有较低的高温热导率及热容,将其掺杂在热障涂层陶瓷粉末中不会对涂层的隔热性能产生负面影响,被认为是一种能够长期应用于热障涂层领域的陶瓷纤维。目前氧化铝纤维的制备主要为溶胶-凝胶法、浸渍法
10、及单轴静电纺丝法。使用溶胶-凝胶法制备-Al2O3纤维通常以铝的醇盐或无机盐为原料,加入酸催化剂和水等,在一定条件下混合反应得到溶胶,经过浓缩处理达到一定黏度后成为可纺凝胶,再经过纺丝、干燥及烧结等步骤得到氧化铝纤维19。使用溶胶-凝胶法制备-Al2O3纤维过程中存在晶粒长大行为,导致纤维强度降低,削弱其在热障涂层中的增韧效果20。浸渍法以黏胶纤维作李艳,等:复合热障涂层掺杂改性用陶瓷纤维研究进展 255辽 宁 科 技 大 学 学 报第46卷为基体纤维,通过无机铝盐浸渍、干燥、烧结、编织等工艺制备出氧化铝纤维19。使用浸渍法得到的纤维质量较差,在高温高应力环境下无法保持优异的强度21。单轴静电
11、纺丝法通过在纺丝液中加入聚合物,利用相分离原理以及静电纺丝制备前驱体,经过高温处理得到无机多孔纳米纤维22。Gao等23在Ni基高温合金表面制备氧化铝纤维掺杂YSZ热障涂层,并分析纤维掺杂对热障涂层在1 000 环境下氧化行为的影响。结果表明,纤维掺杂涂层与传统YSZ涂层的氧化速率相同,并且纤维掺杂涂层在热循环200 h后未出现明显的陶瓷层脱落,证明陶瓷纤维能够有效改善热障涂层的高温力学性能。此外,Gao等23还分析了纤维掺杂对涂层隔热性能的影响,发现纤维掺杂能够有效改善陶瓷层的温降效果。纤维对陶瓷层的隔热性能优化主要与纤维内部结构以及陶瓷层内部孔隙率有关。在高温环境下,陶瓷层内部孔隙及纤维内
12、部空间能够有效降低声子的平均自由程,从而提高陶瓷材料的高温隔热性能24。Zhang等25在使用EB-PVD方法制备的热障涂层表面喷涂氧化铝纤维,并分析氧化铝纤维在高温环境下对熔融硅酸盐环境沉积物流动行为的影响。结果表明,氧化铝纤维有效阻止熔融腐蚀物通过柱间隙向陶瓷层内部渗透,并且纤维与CMAS(CaO、MgO、Al2O3、SiO2)之间的化学反应能够大量消耗熔融腐蚀物,优化涂层的高温耐腐蚀性能。2.2碳化硅纤维碳化硅纤维(SiC Fiber)是一种具有高比强度、高比模量的增强相,在低于1 200 环境下能够有效保持其力学性能。江洪等26总结碳化硅纤维在陶瓷基复合材料中应用性能,碳化硅纤维具有优
13、异的耐腐蚀性能和良好的高温抗氧化性能,未来可应用于航空航天领域。目前碳化硅纤维制备方法主要包括化学气相沉积法和先驱体法。化学气相沉积法是通过气相沉积技术在连续的钨丝或碳芯上沉积碳化硅。郑敏等27采用射频加热技术,通过化学气相沉积法制备连续碳化硅纤维。此方法制备纤维成本高,生产效率低,纤维表面易损伤,得到的纤维无法在热障涂层中良好应用。Yajima等28对聚二甲基硅烷重排缩聚反应后得到的前驱体进行加热,得到不熔化的聚碳硅烷纤维,之后在1 000 以上的惰性气氛中对聚碳硅烷纤维进行加热,得到连续碳化硅纤维。使用先驱体法制备碳化硅纤维具有产量大、纤维利于编织、纤维直径较细等优点,制备的纤维能够应用于
14、陶瓷粉体的掺杂以及涂层制备前的纤维编织中。Cheng等29分析碳化硅纤维对陶瓷粉末在大气等离子喷涂过程中的熔融状态以及涂层微观形貌的影响,结果表明,晶须的掺杂会将飞行的陶瓷熔滴转变为水滴状或纺锤状,并且陶瓷粉末中非水平态晶须会阻碍未熔融与部分熔融粉末在沉积过程中的铺展行为,增加陶瓷层内部孔隙率。马榕彬等30将碳化硅纤维与YSZ粉末均匀混合,通过大气等离子喷涂制备具有类似“钢筋混凝土”结构的碳化硅纤维和YSZ陶瓷复合厚热障涂层,并对涂层的热冲击性能及断裂韧性进行检测。结果表明,“钢筋混凝土”结构的碳化硅纤维在热循环过程中促进陶瓷层内部网状龟裂纹的形成,使厚热障涂层在高温环境下具有更好的抗热震性能
15、及断裂韧性。Ma等31使用大气等离子喷涂制备具有层状堆叠结构的碳化硅纤维掺杂改性YSZ热障涂层(如图2所示),并对涂层内部微观结构、断裂韧性及抗热震性能进行检测。结果表明,堆叠结构设计可以将涂层内部孔隙率缩小至6%9%,减少高温环境下氧气与熔融腐蚀物的渗透通道,提高涂层的高温抗氧化性能及耐腐蚀性能;且纤维的存在优化了涂层的热震性能,使涂层在具有较低孔隙率的同时保持较高的断裂韧性。图2碳化硅纤维/YSZ复合热障涂层示意图Fig.2Schematic illustration of SiC fiber/YSZ composite thermalbarrier coatings 256第4期高温环境
16、下的氧化会削弱碳化硅纤维强度,不利于纤维在高温下长时间工作。李亮32分析碳化硅纤维在高温环境下的氧化行为,发现纤维在航空发动机内部工作过程中会出现-SiC晶粒长大及SiCxO的分解,导致纤维性能发生变化,对陶瓷材料产生不利影响。2.3YSZ纤维二氧化锆是一种无机材料,具有低导热性能、较高的热膨胀系数以及良好的化学惰性,广泛应用于航空航天发动机领域33-34。然而,氧化锆在高温环境下会发生马氏体相变,并伴随一定的体积膨胀,对氧化锆陶瓷造成破坏35。因此,通常在制备氧化锆的过程中加入一定量的氧化钇稳定剂以提高其相变温度36。一维YSZ纤维被认为是最具有吸引力的YSZ纳米材料之一,继承了YSZ陶瓷优
17、异的高温性能,并具有高连续性、高强度、低堆积密度以及良好的韧性,被认为是最具有应用前景的热障涂层用增韧纤维37。目前YSZ纤维的制备方式主要包括生物模板法、相转换法以及离心纺丝法。生物模板法是一种以生物材料为模板合成功能材料的新技术,合成材料保留了生物模板的微观结构,并具有添加材料的独特性能38。例如,使用生物模板法制备的中空管状YSZ纤维不仅保持优异力学性能,还有效提高了纤维的隔热性能39。相转换法制备YSZ纤维的核心技术是非溶剂诱导的相分离,将YSZ粉末和聚合物浆料挤出到非溶剂环境中,浆料的热力学状态发生变化,从而使浆料均匀分布并经历相分离,最终转变为三维大分子网络型凝胶结构39。使用相转
18、换法通过改变浆料组分及黏度实现纤维结构及性能的调控。这两种方法生产效率低,并且不能有效合成纳米尺寸的 YSZ 纤维。离心纺丝法是通过纺丝装置高速旋转产生离心力,将纺丝熔体或溶液从喷丝头喷出,纺丝熔体或溶液在离心力作用下形成纳米YSZ纤维40。Wang等41将YSZ短纤维与YSZ陶瓷粉末充分混合,并使用大气等离子喷涂将混合后的粉末喷涂在金属黏结层表面。结果表明,制备过程中高温等离子射流不会破坏纤维结构,并确保制备态涂层中YSZ纤维与陶瓷摊片之间保持良好的润湿性。此外,Wang等41还对比了掺杂YSZ纤维后YSZ热障涂层的热循环行为,结果表明,YSZ纤维的掺杂将涂层的热循环寿命提高60%,纤维的脱
19、黏与断裂大量消耗热循环过程中涂层内部积累的断裂能,陶瓷层的脱落倾向于沟槽状剥落,而非大规模层状脱落。Delon 等42采用溶胶-凝胶法制备具有不同YSZ纤维掺杂量的YSZ热障涂层,分析纤维掺杂量对涂层保温后内部结构及热冲击行为的影响。随着YSZ纤维掺杂量从37.5%增至80%,陶瓷层内部孔隙率从低于10%增至40%。这是由于YSZ纤维限制粉末的流动,并且纤维自身较低的导热性能减少外部等离子射流向内部传递能量,使位于等离子射流内部的陶瓷粉末更倾向于以未熔融或部分熔融状态沉积。虽然多孔结构涂层可以优化涂层隔热性能,但孔隙的存在同样会为氧气及熔融腐蚀物提供渗透通道,削弱热障涂层的高温抗氧化及耐腐蚀性
20、能。Delon等42将不同YSZ纤维掺杂量的涂层与传统EB-PVD热障涂层对比热循环过程中陶瓷层的脱落面积及质量损失。结果表明,传统EB-PVD热障涂层在热循环1 200 次后陶瓷层出现80%面积脱落及85%的质量损失,而纤维掺杂涂层表面脱落面积小于10%,并且质量损失小于25%,证明YSZ纤维掺杂能够有效克服热循环过程中与边缘效应相关的脱落问题,优化陶瓷摊片之间的黏附强度。汪倡等43使用APS方式制备掺杂YSZ纤维质量分数分别为 4%和 8%的增强 Al2O3/8YSZ 热障涂层,并与传统未掺杂 YSZ 热障涂层对比断裂韧性及耐磨性能。结果表明,纤维掺杂可以在保持陶瓷层硬度的同时提高陶瓷层断
21、裂韧性,两种 掺 杂 含 量 热 障 涂 层 的 断 裂 韧 性 分 别 达 到2.631 MPa m1/2与2.924 MPam1/2,高于未掺杂涂层的2.285 MPa m1/2;在耐磨性能方面,两种掺杂含量热障涂层在磨损后重量损失分别为 35 mg 和15 mg,远低于传统未掺杂涂层的40 mg,表明YSZ纤维掺杂能够优化陶瓷层的断裂韧性与耐磨性能。Jin等44将YSZ短纤维与具有较差断裂韧性李艳,等:复合热障涂层掺杂改性用陶瓷纤维研究进展 257辽 宁 科 技 大 学 学 报第46卷的 La2Zr2O7(LZO)粉末混合,三种粉末扫描电镜照片如图 3 所示。YSZ 纤维在 LZO 粉末
22、中均匀分布。在制备态涂层中,YSZ 纤维的两端嵌入LZO摊片。在进行拉伸实验时,YSZ纤维的断裂及脱黏能够有效抵抗外力作用,将涂层的结合强度提高至(27.621.5)MPa,是传统LZO/YSZ热障涂层结合强度的1.84倍,并且纤维掺杂使涂层在1 000 环境下的热冲击寿命达到160 次,提高了34%。图3三种粉末高倍扫描电镜照片Fig.3High magnification SEM images of three powder2.4其它纤维材料随着纤维制备工艺及材料合成技术的不断发展,硼酸铝纤维和氮化硼纤维在热障涂层掺杂改性方面的应用不断增加。硼酸铝纤维分子式为nAl2O3B2O3,是一种非
23、金属纤维,具有较高的弹性模量、优异的机械强度以及高温环境下良好的热稳定性45。花开慧等46对硼酸铝纤维的性能参数进行汇总:平均长度 1030 m、平均直径 0.54.0 m、熔点1 440、密度2.93 g/cm3、抗拉强度8 GPa、杨氏模量400 GPa、莫氏硬度7 GPa、线膨胀系数4.810-6-1。与其它常见晶须相比,硼酸铝晶须具有更低的密度、更高的抗张强度以及更低廉的制备成本。目前硼酸铝晶须的制备方式主要有熔融法、气相法及助溶剂法。熔融法制备硼酸铝晶须是在高温下将氧化铝和硼酸或氧化硼熔融混合,之后冷却形成尺寸为数十微米以上的硼酸铝晶须46。气相法制备硼酸铝纤维是将水蒸气通入气态氧化
24、硼和氟化铝中,得到硼酸铝纤维。此方法制备纤维需要经过长时间的晶须生长,且影响因素较多,因此无法实现大规模量产47。助溶剂法制备硼酸铝纤维是将与反应无关的助溶剂加入到氧化铝和氧化硼原料中,在高温下形成纤维48。与熔融法和气相法相比,助溶剂法的反应温度低、成本低、生产效率高,因此在工业生产中被广泛应用49。氮化硼陶瓷材料具有耐高温、抗热冲击及优异的化学稳定性等特点。氮化硼纤维作为氮化硼陶瓷体系中的重要一员,在继承了氮化硼陶瓷优异耐高温性能以及抗烧蚀性能的同时,兼具石英纤维的高长径比结构、低缺陷密度以及高强度等优点50-51。目前氮化硼连续纤维的制备方式主要为B2O3化学转化法和有机前驱体法。B2O
25、3化学转换法将制备出的B2O3熔体通过拉丝、集束、加捻等步骤得到B2O3纤维,之后将纤维在氨气环境下热处理得到氮化硼纤维52。化学转化法得到的氮化硼纤维内部含有大量杂质,纤维结构较差,因此需要高温热处理以实现结构稳定化53。有机前驱体法制备氮化硼纤维的原料组合主要有三组,第一组以三氯化硼和氯化铵为原料,制得的氮化硼纤维能够保持较高的聚合度及纤维强度,然而,在合成过程中消耗的C7H8和C8H10等有机物具有一定的毒性,会对操作人员和环境造成危害54-55;第二组以硼酸和三聚氰胺为原料,制备过程相对环保,不 258第4期会对人体与环境造成危害55-56;第三组以硼酸和尿素为原料,整个合成过程始终保
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