煅烧温度及气氛对浮选尾煤的火山灰活性及固碳性能的影响.pdf
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1、第 48 卷增 1煤炭学报Vol.48Supp.12023 年4 月JOUNAL OF CHINA COAL SOCIETYApril2023煅烧温度及气氛对浮选尾煤的火山灰活性及固碳性能的影响袁美娟1,樊盼盼2,3,鲍卫仁2,3,常丽萍2,3,冯国瑞1,4,韩艳娜1,廖俊杰2,3,郭军1,5(1 太原理工大学 矿业工程学院,山西 太原030024;2 太原理工大学 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,山西 太原030024;3 太原理工大学 煤科学与技术教育部重点实验室,山西 太原030024;4 山西能源学院,山西 太原030024;5 山西焦煤集团有限责任公司,山西 太原0300
2、24)摘要:经热活化后的浮选尾煤是制备胶凝材料的理想原料,但热活化引起的碳排放极大地限制了其绿色资源化利用。在提高火山灰活性的同时有效减少因热活化产生的碳排放是尾煤大规模工业化利用的前提。利用纯 CO2气氛代替烟气中的 CO2,初步探索了尾煤在烟气中活化同时对 CO2捕集的可行性。通过对比空气及 CO2气氛煅烧后尾煤的物化性质,分析了活化协同固碳与传统尾煤煅烧的火山灰活性差异以及尾煤的固碳性能。利用 XD、N2吸附及 TG 分析了 2 种气氛活化固碳后尾煤的物化结构及固碳性能,利用尾煤与水泥混合后结石体的抗压强度为指标对活化固碳后尾煤的火山灰活性进行了评价,以活化固碳后尾煤中增加的 CaCO3
3、质量为指标评价尾煤的固碳性能。通过研究不同龄期结石体的物化结构,揭示了固碳对尾煤水泥水化过程影响的机理。结果表明:空气气氛煅烧尾煤的火山灰活性高于 CO2气氛煅烧尾煤。空气及 CO2气氛下尾煤最佳活化温度为700,火山灰活性贡献率分别为 2998%、1551%,标准养护至 28 d 后空气及 CO2气氛煅烧后尾煤水泥结石体的抗压强度较原尾煤水泥结石体分别增长了 291%及 69%;同时,CO2气氛下尾煤在 700 实现最佳固碳效果,固碳率为 093%。CO2气氛煅烧尾煤参与水泥水化反应,水化后期煅烧尾煤中的活性物质与矿化产物 CaCO3对熟料水化及胶凝体系中钙钒石(AFt)的产生起正向促进作用
4、,水化后期结石体比表面积增加、孔隙填充,提高了孔隙密实程度,结石体后期抗压强度显著升高。关键词:尾煤;火山灰;热活化;固碳;胶凝材料;物化结构中图分类号:TQ536文献标志码:A文章编号:02539993(2023)S1031411移动阅读收稿日期:20220819修回日期:20221018责任编辑:张晓宁DOI:1013225/jcnkijccs20221221基金项目:山西省自然科学研究面上资助项目(202203021211137);山西浙大新材料与化工研究院研发资助项目(2022SXTD010);中国博士后科学基金面上资助项目(2021M702049)作者简介:袁美娟(1995),女,陕
5、西咸阳人,硕士研究生。Email:yuanmeijuan0304 163com通讯作者:韩艳娜(1985),女,内蒙古呼伦贝尔人,副教授,博士。Email:hanyanna0504 163com引用格式:袁美娟,樊盼盼,鲍卫仁,等 煅烧温度及气氛对浮选尾煤的火山灰活性及固碳性能的影响J 煤炭学报,2023,48(S1):314324YUAN Meijuan,FAN Panpan,BAO Weiren,et al Effect of calcination temperature and atmosphere on pozzola-nic activity and carbon fixation
6、 of flotation tailings J Journal of China Coal Society,2023,48(S1):314324.Effect of calcination temperature and atmosphere on pozzolanic activity andcarbon fixation of flotation tailingsYUAN Meijuan1,FAN Panpan2,3,BAO Weiren2,3,CHANG Liping2,3,FENG Guorui1,4,HAN Yanna1,LIAO Junjie2,3,GUO Jun1,5(1 Co
7、llege of Mining Engineering,Taiyuan University of Technology,Taiyuan030024,China;2 State Key Laboratory of Clean and Efficient Coal Utiliza-tion,Taiyuan University of Technology,Taiyuan030024,China;3 Key Laboratory of Coal Science and Technology,Ministry of Education,Taiyuan Univer-sity of Technolog
8、y,Taiyuan030024,China;4 Shanxi Energy Institute,Taiyuan 030024,China;5 Shanxi Coking Coal Group Co,Ltd,Taiyuan030024,China)增刊 1袁美娟等:煅烧温度及气氛对浮选尾煤的火山灰活性及固碳性能的影响Abstract:The thermal activated flotation tailings are an ideal raw materials for the preparation of cementitious materi-als,but the carbon emi
9、ssion caused by thermal activation greatly limits their green resource utilization The prerequi-site of large-scale industrialization of tailings are to effective reduction of carbon emissions due to the thermal activationwhile increasing pozzolanic activity is a prerequisite for large-scale industr
10、ialization of tailings It used pure CO2atmos-phere instead of the component of CO2in flue gas The feasibility of the tailings activated in flue gas meantime the CO2fixation was discussed Through the comparison of tailings activated at Air atmosphere with that of CO2atmosphere,theeffect of activation
11、 and carbon fixation on the pozzolanic activity and capacity of carbon fixation of activated tailingswas analyzed XD,N2adsorption and TG were used to analyze the physicochemical structure and carbon fixation per-formance of the tailings after two kinds of atmospheres activation and carbon fixation T
12、he pozzolanic activity of the ac-tivated carbon fixation tailings were evaluated using the compressive strength of the stone after mixing the tailingwith cement as an index By studying the physicochemical structure of stones at different curing ages,the mechanismof the influence of carbon fixation o
13、n the hydration process of tailings-cement were revealed The results show that thepozzolanic activity of the coal calcined in Air atmosphere is higher than that of the coal calcined in CO2atmosphereThe optimal activation temperature of tailings under Air and CO2atmosphere is 700,and the contribution
14、 of pozzo-lanic activity is 2998%and 1551%,respectively After standard curing for 28 days,the compressive strength of tail-ings-cement stone calcination under Air and CO2atmosphere is 291%and 69%higher than that of raw coal-cementstone At the same time,the tailings achieves the best carbon fixation
15、effect at 700 under CO2atmosphere,and the carbon fixation rate is 093%The tailings calcined in CO2atmosphere participates in cement hydration reac-tion,and the active substances and mineralization product CaCO3positively promote the hydration of clinker and pro-duction of ettringite(AFt)In the late
16、hydration stage,the specific surface area of the hardened pastes increasedand the pores filled,which improved the porosity density,and the compressive strength of the hardened pastes in-creased significantlyKey words:flotation tailings;pozzolanic;thermal activation;carbon fixation;cementitious mater
17、ial;physicochemicalstructure浮选尾煤是细粒煤在浮选过程中回收精煤后的固体废弃物,是选煤厂产生的煤矸石。浮选尾煤的堆积量逐年上升,大量堆积的尾煤占用了相当大的土地空间,且经过多次分选后会携带大量的化学药剂,对土壤、空气、水资源等危害很大1。浮选尾煤的矿物成分主要是石英、高岭石、蒙脱石、白云母等,经活化后具有较高的火山灰活性,可作为胶凝材料利用2,既能解决该类固废引起的环境及社会等问题,又能带来良好的经济效益,是浮选尾煤综合利用的一个重要方向3。浮选尾煤的粒度较细,02 mm 粒级的产率为 70%90%,相对于掘进矸石和自然矸石,更适合替代部分水泥应用于注浆材料4,也可
18、用于复垦采煤塌陷区、回填矿井采空区5。浮选尾煤的原始样品火山灰活性较低,较难直接作为胶凝材料。诸多学者通过不同方式对尾煤进行活化来提高其利用率。目前浮选尾煤/煤矸石的活化方式主要包括热活化68、机械活化910、化学活化1112 以及微波活化13 等。其中,热活化是激发浮选尾煤/煤矸石火山灰活性的有效手段,温度和气氛是影响热活化后火山灰活性的主要影响因素14。李强等6 发现煤矸石在空气气氛中 750 煅烧 2h 后表现出较高的火山灰活性;刘可高等15 发现,空气气氛下煅烧温度超过 1 050 时,煤矸石的火山灰活性降低。以上研究中表明,空气气氛下,煤矸石的热活化存在最佳温度。对于不同气氛下煤矸石
19、的热活化研究14 表明,温度低于 700 时,N2和 CO2对煤矸石中高岭石的热转化历程的影响是相同的,但煅烧温度过高时,CO2气氛抑制了偏高岭石向惰性产物的转化,热活化温度区间范围更宽。DONG 等16 研究了煤矸石在多种气氛中的热活化行为,发现 650 时,CO2气氛下煤矸石的酸浸率为 8406%,高于 N2气氛,说明相对于 N2气氛,CO2气氛有利于煤矸石中活性硅铝氧化物的生成。以上研究表明,CO2气氛下可通过热活化的方式提高尾煤的火山灰活性。烟气中 CO2与碱性工业固废之间的矿化是实现碳减排的重要途径17。含有钙或镁的固体废弃物可作为矿化固定CO2的原料18。孙荣岳等19 研究了造纸白
20、泥(钙基废弃物)在碳酸化过程中对烟气中的 CO2捕集性能,表明当碳酸化温度为 700 时,白泥循环碳酸化转化率最高;杨磊20 进行了不同钙基吸收剂对燃煤电厂513煤炭学报2023 年第 48 卷烟气进行固碳的研究,煅烧温度 650 时 CaAc2CaO吸收剂的吸收容量达到 299 mg/g,说明 CaO 在烟气中实现了碳酸化。由此可见,尾煤的热活化温度与其所含钙基氧化物的矿化温度基本相同,因此笔者通过热活化方式,在烟气气氛下,提高尾煤的火山灰活性同时实现对烟气中的部分 CO2进行捕集。经活化后的尾煤作为胶凝材料进行应用,既能解决工业废弃物的资源化利用,又能实现 CO2的永久封存。以浮选尾煤为研
21、究对象,研究尾煤在空气及 CO2气氛下,热活化温度为 500900 后产物的火山灰活性及固碳性能,以期得到火山灰活性高,且能够捕集烟气中的部分 CO2的胶凝材料。采用空气气氛是为了对比活化协同固碳与传统尾煤煅烧的火山灰活性的差异,基于模拟烟气气氛与纯 CO2气氛对固废物碳酸化研究表明,CO2体积分数不影响碳化反应后的碳化程度及产物 CaCO3的纯度21。因此,笔者利用纯 CO2气氛代替烟气中的 CO2,初步探索尾煤在烟气气氛中活化协同固碳性能。利用 XD 测试煅烧后尾煤的物相成分,以分析其热分解特性。利用 TG 对热活化后尾煤的固碳性能进行评价。将煅烧后尾煤与水泥混合后结石体的抗压强度作为评价
22、煅烧后尾煤火山灰活性的指标,采用 N2吸附仪对热活化后尾煤的孔隙结构进行分析。为了揭示活化协同固碳后尾煤水泥的水化机理,对不同龄期煅烧尾煤水泥结石体进行 XD、FTI 和孔隙结构分析,探究固碳对尾煤水泥结石体物化结构的影响,揭示固碳后尾煤水泥的水化过程。后续研究中将探究尾煤与含钙固废复配后活化协同固碳性能,以期实现尾煤热活化过程中零碳排放的目的。1实验1.1原料选取实验用尾煤取自我国山西省,黑褐色,其工业分析为:Mad=103%,Vad=1077%,FCad=838%,Aad=7982%,灰分较高,将尾煤用球磨机磨至 300 目(0048 mm)以下。由图 1 可看出,该尾煤主要由高岭石、石英
23、、方解石和赤铁矿组成。实验用水泥为诸城市杨春水泥有限公司生产的PO425 的普通硅酸盐水泥;石膏为科密欧公司生产的二水硫酸钙。1.2抗压强度分析强度评价法是将火山灰质材料与其他胶凝材料混合,以其结石体所呈现的强度作为火山灰活性的指标。试样相关力学性能水泥胶砂强度测试参照 GB/T 17671202122 进行,水泥熟料 占 固 体 物 料 的图 1尾煤 XD 谱图Fig1XD pattern of tailings65%,煅烧尾煤占 30%,石膏占 5%,水灰比为 05,对制备好的净浆结石体进行抗压强度测试。测试仪器为济南中创的电子压力试验机(ZCWW20KN),净浆模具尺寸为 20 mm20
24、 mm20 mm 的钢制模具,对立方体在(202),相对湿度 95%1%下养护至 3,7,28 d,测试其不同龄期的抗压强度。为了对尾煤的火山灰活性进行量化,蒲心诚23 提出比强度法及火山灰效应贡献度的概念。本文基于尾煤水泥体系抗压强度结果,计算火山灰效应比强度系数 E 及火山灰效应强度贡献率 K,计算公式如下:=Q(1)E=12(2)E=1 2(3)K=E1(4)式中,为尾煤水泥体系比强度;为水泥绝对强度,MPa;Q 为尾煤水泥材料中的水泥占比;E 为火山灰效应比强度系数;1为含活性掺合料尾煤水泥体系的比强度;2为无掺合料水泥的比强度;K 为火山灰效应强度贡献率;E 为尾煤水泥体系火山灰效应
25、比强度。1.3浮选尾煤煅烧实验煅烧实验在立式管式炉中进行。称取 10 g 尾煤,装入特制的石英反应器中,再将装有样品的石英反应器置于立式管式炉,反应器顶部与进气口连接、底部与出气口连接,煅烧气氛为空气和 CO2,气体总流速为 200 mL/min。煅烧温度分别为 500,600,700,800,900,升温速度为 5 /min,恒温煅烧时间为2 h,待冷却至室温后停止通气,取出样品。煅烧后的样品依次进行物相成分、孔隙结构及抗压强度测试分析。样品命名规则为:S 表示尾煤,A 表示空气气氛,613增刊 1袁美娟等:煅烧温度及气氛对浮选尾煤的火山灰活性及固碳性能的影响C 表示 CO2气氛,T 表示温
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