Pickering乳液的稳定性研究及其在食品领域的应用进展.pdf
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1、马永强,牛绩超,尤婷婷,等.Pickering 乳液的稳定性研究及其在食品领域的应用进展 J.食品工业科技,2023,44(23):376386.doi:10.13386/j.issn1002-0306.2023030079MAYongqiang,NIUJichao,YOUTingting,etal.ResearchontheStabilityofPickeringEmulsionandItsApplicationinFoodFieldJ.Science and Technology of Food Industry,2023,44(23):376386.(in Chinese with En
2、glish abstract).doi:10.13386/j.issn1002-0306.2023030079 专题综述 Pickering 乳液的稳定性研究及其在食品领域乳液的稳定性研究及其在食品领域的应用进展的应用进展马永强,牛绩超,尤婷婷*,赵若冰(哈尔滨商业大学食品工程学院,黑龙江哈尔滨150028)摘要:皮克林(Pickering)乳液是一种由固体颗粒代替传统乳化剂形成的新型乳液体系,具有稳定性强、对环境友好、安全性高等天然优势,在食品、化妆品、化工材料、生物医药等多个领域一直备受青睐。本文阐述了Pickering 乳液的稳定机制,在其基础上从六个方面主要讨论影响 Pickering
3、 乳液稳定性的相关因素,分别为固体颗粒的类型、形状、浓度、表面电荷、油水相体积分数及湿润性;同时,总结了近几年 Pickering 乳液用于制备智能食品薄膜、防止脂质氧化、递送生物活性物质、合成分子印迹聚合物、实现双相催化、构建 4D 打印食品原材料的国内外研究成果,旨在为食品工业及其他相关领域的多元化发展提供理论依据和技术支撑。关键词:Pickering 乳液,稳定机制,影响因素,功能性,食品应用本文网刊:中图分类号:TS201.1文献标识码:A文章编号:10020306(2023)23037611DOI:10.13386/j.issn1002-0306.2023030079Research
4、ontheStabilityofPickeringEmulsionandItsApplicationinFoodFieldMAYongqiang,NIUJichao,YOUTingting*,ZHAORuobing(CollegeofFoodEngineering,HarbinUniversityofCommerce,Harbin150028,China)Abstract:Pickeringemulsionsisanewemulsionssystemformedbyreplacingtraditionalemulsifierswithsolidparticles,whichhassomeadv
5、antagessuchasstrongstability,environmentally-friendly,highsafetyandsoon.Ithasbeenhighlyfavoredinthefieldsoffood,cosmetics,chemicalmaterialsandbiomedicine.BasedonthestabilitymechanismofPickeringemulsions,thisreviewmainlydiscussesrelevantfactorsaffectingitsstabilityfromsixaspects,includingthetypeofsol
6、idparticles,shapeofsolidparticles,concentrationofsolidparticles,surfacechargeofaqueousphase,volumefractionofoil-waterphaseandthewettability.Meanwhile,theachievementsofdomesticandoverseasonPickeringemulsionsarealsosummarized,includingpreparingtheintelligentfoodfilms,preventingthelipidoxidation,delive
7、ringthebioactivesubst-ances,synthesizingthemolecularlyimprintedpolymers,achievingbiphasiccatalysis,andconstructing4Dprintedfoodrawmaterialsinrecentyears.Thispaperaimstoprovidetheoreticalbasisandtechnicalsupporttoacertainextentforthedive-rsifieddevelopmentoffoodindustryandotherrelatedfields.Keywords:
8、Pickeringemulsions;stabilitymechanism;interferingfactors;function;foodapplication乳液一般由互不相容的两相组成,一相(内相或分散相)以液滴形式分散到另一相(外相或连续相)中。传统乳液一般通过物理化学方式(如聚结、絮凝、奥氏熟化等)迫使油水相分离,属于热力学不稳定体系,因此,需借助乳化剂(吐温、司盘、双亲性高分子聚合物等)作用于油水界面来保持乳液稳定,然收稿日期:20230307基金项目:黑龙江省应用技术研究与开发项目(GA20B301)。作者简介:马永强(1963),男,硕士,教授,研究方向:食品化学,E-mail
9、:。*通信作者:尤婷婷(1989),女,硕士,工程师,研究方向:食品生物化学,E-mail:。第44卷第23期食品工业科技Vol.44No.232023年12月ScienceandTechnologyofFoodIndustryDec.2023而这种乳化剂稳定性低、成本高、毒性强,使乳液在生产加工中受到了严重的限制。20 世纪初,科学家Pickering1证明由无机固体颗粒稳定的石蜡油乳液,较传统乳液具有更好的稳定性,并以姓氏命名。固体颗粒不同于传统乳化剂,能够不可逆地吸附在两相界面中形成稳固的机械屏障(如图 1 所示),得到的乳液体系具有稳定性高、毒性低、环保性强、生物相容性好等优势,目前已
10、被广泛应用于化妆品、医药、食品、化工、材料等多个领域。目前,关于 Pickering 乳液食品领域发展前景十分可观,但关于稳定机制的研究仍然欠缺,本文在阐述 Pickering 乳液体系稳定机制的基础上,重点从固体颗粒的类型、形状、浓度、表面电荷、油水相体积分数、湿润性六个方面分析影响其稳定性的因素。同时,结合国内外食品领域发展现状,总结了 Pickering乳液在制备智能食品薄膜、防止脂质氧化、递送生物活性物质、合成分子印迹聚合物、实现双相催化、构建 4D 打印食品原材料的应用进展,为 Pickering 乳液在食品工业领域的发展提供参考和依据。1Pickering 乳液的稳定机制Picke
11、ring 乳液的稳定性是通过颗粒在两相界面上的吸附形成机械屏障,改变颗粒间的空间位阻而实现的,是一个热力学不可逆过程2。根据经典 Banc-roft 定律3:Gd=r2o/w(1|cos()|)2式(1)式中,Gd为解吸自由能(J),r 为颗粒半径(m),o/w为油水界面张力(N/m),为三相接触角()。从式(1)看出,解吸自由能和三相接触角、颗粒半径、界面张力密切相关。从热力学角度分析得出,当 r 和 o/w越大,越接近 90时,颗粒脱离界面的解吸能远大于热能,从而使乳液体系越稳定。相对于传统乳液,当位于界面间的固体颗粒吸附发生形变时,产生的横向毛细管压力可以防止颗粒分解并形成一种界面膜,位
12、于界面间相邻却形状方向各异的颗粒产生的毛细管压力越强,界面能量也随之增强45。界面膜的形成是来自颗粒与颗粒之间以及颗粒与两相之间的相互作用力。颗粒与液滴之间在范德华力、静电、疏水等作用下形成多层吸附层或凝胶网络,并使吸附层具有一定的刚性、粘弹性和机械强度,降低颗粒的迁移速率,阻碍液滴絮凝和聚结,从而提供一道物理屏障促进了乳液的稳定性23,6。2影响 Pickering 乳液稳定性的因素2.1固体颗粒类型2.1.1无机颗粒无机颗粒是目前制备 Pickering 乳液使用最广泛的一类,如二氧化硅(Silica,SiO2)、二氧化钛(TitaniumDioxide,TiO2)、蒙脱土(Montmo-
13、rillonite,MMT)、碳 纳 米 管(Carbon Nanotubes,CNTs)等。SiO2具有易改性、耐酸碱、形态清晰、尺寸范围广等特点78。由于 SiO2表面带有 Si-OH 基团9,从而产生很强的亲水性,处于酸碱条件下则易聚集,乳液体系不稳定。因此,天然 SiO2通常经由化学改性后使用3。TiO2是一种金属氧化物,且易加工、成本低。作为新型绿色高效的光催化和传感器材料之一1012,具有良好的化学稳定性、安全性和半导体性能。研究证明 TiO2可增强油水界面覆盖率,形成更厚的界面吸附层,高效防止液滴间碰撞和聚结13。MMT 由两片四面体 SiO2和八面体 Al(OH)3或 Mg(O
14、H)2组成14,是一种粘土颗粒,储量丰富,具有良好的吸附性、表面积特异性和分散性能1516。与 SiO2相似,天然的 MMT 亲水性很强,也需将其改性才可使用17,当与海藻酸钠(SA)复合后,该Pickering 乳液表现出良好的分散性和稳定性14。CNTs 因具有高机械强度、较大的比表面积以及良好的电气性能18,使其成为一种理想的纳米材料。但由于疏水性较强,需改性使其更亲水来稳定油水界面,常见的改性方法是利用氧等离子体处理,引入亲水性官能团(羟基和羧基)1920,而 Quynh 等21利用动态共价平衡改性,通过 3,5-二硝基苯基引入官能团作用O/W传统乳液O/W Pickering乳液W/
15、O Pickering乳液疏水亲水水水 传统表面活性剂固体颗粒水水油油水油09090180油油图1传统乳液和 Pickering 乳液示意图2Fig.1SchematicdiagramofthetraditionalemulsionsandPickeringemulsions2第44卷第23期马永强,等:Pickering 乳液的稳定性研究及其在食品领域的应用进展377于 CNTs 表面,一步制备稳定的 Pickering 乳液。2.1.2有机颗粒有机颗粒中大多数为天然大分子物质,常常被用作制备食品级 Pickering 乳液,如蛋白质基颗粒、多糖基颗粒、多酚基颗粒、脂质基颗粒等。2.1.2.
16、1蛋白质基颗粒蛋白质基颗粒,如醇溶蛋白2226、大豆蛋白2729、乳清蛋白3031、明胶32等,富含多种氨基酸,拥有良好的界面空间和乳化活性,其结构、可持续性、生物降解性及相容性深受研究者关注33。作为 Pickering 乳液稳定剂的优质原料,可通过氢键、范德华力、静电相互作用形成刚性物理屏障,还可通过不同的制备方法对蛋白质改性从而得到更稳定的 Pickering 乳液(见表 1)。2.1.2.2多糖基颗粒多糖基颗粒也常用于稳定Pickering 乳液(见表 2)。淀粉作为一种天然植物多糖,由线性直链淀粉和分枝支链淀粉组成,具有生物降解、无刺激和无毒性等优势。然而天然的淀粉颗粒不适合直接稳定
17、 Pickering 乳液,原因是淀粉颗粒中含有较多羟基结构,导致其疏水性较差3435。因此,可通过辛烯基琥珀酸酐(OctenylSuccinicAnhy-dride,OSA)改善两亲性3637。纤维素由-1,4-D-吡喃葡萄糖的重复环组成,属于一种线性大分子,可再生性强38。将其经过强酸水解,去除无定形区得到的纤维素纳米晶(CelluloseNanocrystals,CNCs),呈宽表1部分蛋白质基颗粒稳定 Pickering 乳液的研究Table1StudyonseveralproteinbasedparticlesforstabilizingPickeringemulsions蛋白质名称
18、材料油相制备方法乳液表现特征参考文献玉米醇溶蛋白玉米醇溶蛋白/果胶玉米油反溶剂法,油体积比80%,10000r/min,高速剪切2min突出粘弹性和氧化稳定性22玉米醇溶蛋白/可溶性大豆多糖大豆油70%乙醇溶液中溶解不同浓度Zein,8000r/min,高速剪切3min在25下具有较高的稳定性23玉米醇溶蛋白/亚麻籽胶玉米油反溶剂法,超声波处理,15000r/min,高速分散3min良好的储存稳定性24玉米醇溶蛋白/纤维素纳米晶中链甘油三酯溶剂蒸发法,18000r/min,均化5min界面性质保持良好,乳液表现出良好的储存稳定性25麦醇溶蛋白麦醇溶蛋白/阿拉伯胶玉米油一步法,70%乙醇溶液溶解
19、,调节pH4.9,12000r/min,高速剪切2min稳定的表观粘度,储能模量更高26大豆蛋白大豆蛋白大豆油酸诱导自组装法,12000r/min,高速剪切2min界面间保持稳定,聚集程度良好27大豆蛋白/花青素大豆油颗粒之间共价复合,调节pH为7.0后10000r/min,高速剪切2min良好的储存稳定性28大豆蛋白/细菌纤维素纳米纤维中链甘油三酯以2:8的油水体积比制备,16000r/min,高速均化2min良好的储存稳定性29乳清蛋白乳清蛋白/乳清蛋白原纤维大豆油湿法磷酸纯化WPI,然后制备与WPI复合物溶液混合为油分数25%的乳液,8000r/min,高速均化2min弹性凝胶状和高稳定
20、性30乳清蛋白/植物甾醇大豆油抗溶剂法,8000r/min,均质3min弹性凝胶状和高稳定性31明胶明胶大豆油两步去溶剂法,13500r/min,混合均质1min良好的储存稳定性32表2部分多糖基颗粒稳定 Pickering 乳液的研究Table2StudyonseveralpolysaccharidebasedparticlesforstabilizingPickeringemulsions糖类名称材料油相制备方法乳液表现特征参考文献淀粉大米淀粉中链甘油三酯涡流混合将淀粉分散在水相中,添加油相,20000r/min,高速剪切1min增强乳液稳定性45高粱淀粉大豆油用不同的油体积比和淀粉浓度制
21、备乳液,16000r/min剪切油水混合物2min良好的储存稳定性46纤维素CNCs/姜黄素红棕榈油将姜黄素粉末溶解于油相中并在30下磁力搅拌12h制备。采用两步法,油水比为1:4的Pickering乳液良好的稳定性47壳聚糖阿拉伯胶/白芦藜醇橄榄油离子凝胶法,将橄榄油缓慢加入纳米颗粒分散体,13500r/min,均化57min增强乳液稳定性48海藻酸钠棕榈油将棕榈油精添加到壳聚糖颗粒分散液(pH6.9)中,5000r/min,均化5min增强乳液稳定性49大麦醇溶蛋白 辛癸酸三酰甘油酯抗溶剂沉淀法,pH5.0,10000r/min,高速均化8min能够长期储存50阿拉伯胶卵清蛋白植物油将紫苏
22、籽油添加到复合物悬浮液中,复合物与油的质量比达到1:4,17000r/min,分散5min。较强的稳定性和良好的分散性51壳聚糖橄榄油固定复合物浓度为1.5%(w/v),质量比为1:1,13500r/min,高速均化7min良好的储存稳定性52果胶卵清蛋白/姜黄素橄榄油复合物pH4.4,15000r/min,1min高速剪切制备增强乳液稳定性53玉米醇溶蛋白玉米油抗溶剂沉淀法,pH4.0,将玉米油缓慢添加到复合物悬浮液中,12000r/min高速均质3min增强乳液稳定性54378食品工业科技2023 年12月棒状或针状,具有高结晶度、高纵横比等特点39,通过改性还可提高其乳化能力40,Che
23、n 等41研究证明,改性后的 CNCs 即使存在于颗粒浓度非常低的水相中,也能制备出稳定的高内相 Pickering 乳液。壳聚糖(Chitosan,CS)是由无规则分布的脱乙酰基(-(14)-D-葡萄糖胺)和乙酰化单元(N-乙酰基-D-葡萄糖胺)组成的多糖42,也是天然多糖中唯一的阳离子多糖。在碱性条件下,壳聚糖的氨基基团去质子化,表面电荷降低,使壳聚糖自组装成胶体颗粒,吸附在油水界面,阻碍液滴聚集,成功稳定 Pickering 乳液43。另外,由于它独特的抗菌性、粘性、生物降解和生物相容性,在生物医药领域具有高开发前景44。2.1.2.3多酚基颗粒多酚基颗粒55是普遍存在于自然界中的植物次
24、生代谢产物,具有不同数量芳香羟基环。利用多酚基颗粒制备 Pickering 乳液,可以提高多酚化合物的生物可及性,同时赋予 Pickering 乳液更多抗氧化、抗菌、抗炎等功能特性28,48,55。然而多酚基颗粒稳定 Pickering 乳液食品方面的研究目前不多见。Zhao 等56制备松子油 Pickering 乳液,发现单宁酸和没食子酸两种酚类化合物均表现出最佳乳化能力,提高乳液氧化稳定性。由于单宁酸含有较多数量羟基基团,乳液稳定性方面表现更为显著。Noon 等57制备芦丁水合物稳定的 Pickering 乳液,发现芦丁既可作为常规 Pickering 乳液稳定剂,还可作为抗氧化剂提高乳液
25、氧化稳定性。2.1.2.4脂质基颗粒脂质基颗粒具有高熔点和良好的界面活性,通常由熔融-冷却法制备而成。但因其疏水性较强,在制备乳液时,需加入少量表面活性剂或其它乳化剂,改善两亲性减少液滴聚结58。相关研究表明,由脂质基颗粒制备的 Pickering 乳液,相比传统乳液,表现的物理稳定性更强5961。然而,截至目前脂质基颗粒应用于 Pickering 乳液的研究还较少,需在其类型、制备方法和稳定机制等方面加深探索。2.1.2.5植物甾醇植物甾醇31,62也能稳定 Pickering乳液体系,其主要来源于油脂含量高的植物性食物63,是植物中特有的活性成分,也是细胞膜的基本成分,结构与胆固醇相关。L
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