石家庄市土壤中喹诺酮类抗生素时空分布及其风险评估_赵鑫宇.pdf
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1、Eco-EnvironmentalKnowledge Web环 境 科 学Environmental Science第44卷第4期 2023年4月Vol44,No4 Apr,2023石家庄市土壤中喹诺酮类抗生素时空分布及其风险评估赵鑫宇,陈慧,赵波,宋圆梦,卢梦淇,崔建升,张璐璐,李双江*(河北科技大学环境科学与工程学院,河北省污染防治生物技术实验室,石家庄050018)摘要:由于喹诺酮类(QNs)药物在人类医学中的重要性,世界卫生组织将其列为“最重要的抗菌药物”鉴于此,为阐明土壤中喹诺酮类抗生素时空分布特征及其风险,分别于2020 年9 月(秋季)和2021 年6 月(夏季)采集了18 份表
2、层土壤样品,并采用高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS/MS)分析测定了土壤样品中的 QNs 抗生素含量,明晰了 QNs 时空分布特征及其环境影响因子;并采用风险商值法(Q)进行了 QNs 生态风险和抗性风险评估 结果表明:由 2020 年 9 月(秋季)至 2021 年 6 月(夏季),QNs 含量平均值呈现下降趋势 秋季和夏季(QNs)平均值分别为 94.88 g kg1和 44.46 g kg1;中部(S9 S15)土壤中 QNs 含量最高而其他区域较低;土壤中粉粒平均占比并无显著变化,而黏粒和砂粒平均占比分别呈升高和下降趋势;总磷(TP)、氨氮(NH+4-N)和硝氮(NO3-N)含量
3、平均值呈下降趋势;相关分析结果表明,QNs 含量与土壤粒径、亚硝氮(NO2-N)和硝氮(NO3-N)等 3 种理化因子显著相关(P 0.05);QNs 的联合生态风险为高风险水平(Qsum1),而联合抗性风险为中风险水平(0.1 Qsum1),且均呈下降趋势 石家庄市土壤中 QNs 的生态风险和抗性风险应引起关注,需加强石家庄市土壤中抗生素的风险管控关键词:喹诺酮类(QNs);土壤;时空分布;影响因子;生态风险;抗性风险;抗生素中图分类号:X53;X820.4文献标识码:A文章编号:0250-3301(2023)04-2223-11DOI:1013227/j hjkx202204266收稿日期
4、:2022-04-22;修订日期:2022-07-10基金项目:河北省自然科学基金项目(D2019208152);河北省教育厅重点项目(ZD2021046);河北省重点研发计划项目(21374001D)作者简介:赵鑫宇(1996 ),女,硕士研究生,主要研究方向为土壤中抗生素污染治理及风险防控,E-mail:zhaoxinyu_1206163 com*通信作者,E-mail:ajiaer163 comSpatial temporal Distribution and isk Assessment of Quinolones Antibiotics in Soilof Shijiazhuang
5、CityZHAO Xin-yu,CHEN Hui,ZHAO Bo,SONG Yuan-meng,LU Meng-qi,CUI Jian-sheng,ZHANG Lu-lu,LI Shuang-jiang*(Pollution Prevention Biotechnology Laboratory of Hebei Province,School of Environmental Science and Engineering,Hebei University of Science and Technology,Shijiazhuang 050018,China)Abstract:Due to
6、their importance in human medicine,quinolones(QNs),as a typical class of antibiotics,are considered to be the“highest priority critically importantantimicrobials”by the World Health Organization(WHO)In order to clarify the spatial-temporal variation and risk of QNs in soil,18 representative topsoil
7、samples wererespectively collected in September 2020(autumn)and June 2021(summer)The contents of QNs antibiotics in soil samples were determined using high-performance liquidchromatography-tandem mass spectrometry(HPLC-MS/MS),and the ecological risk and resistance risk were calculated using the risk
8、 quotient method(Q)The resultsshowed that:the average content of QNs decreased from autumn to summer(the average contents of QNs were 94.88 g kg1in autumn and 44.46 g kg1insummer);the highest values appeared in the middle area The average proportion of silt was without change,whereas the average pro
9、portion of clay and sand was increasedand decreased,respectively;the average contents of total phosphorus(TP),ammonia nitrogen(NH+4-N),and nitrate nitrogen(NO3-N)also decreased The content ofQNs was significantly correlated with soil particle size,nitrite nitrogen(NO2-N),and nitrate nitrogen(NO3-N)(
10、P 0.05)The combined ecological risk of QNsshowed high risk level(Qsum1),whereas the combined resistance risk of QNs showed medium risk level(0.1 Qsum1)In terms of seasonal variation,Qsumshowed a downward trend Overall,the ecological risk and resistance risk of QNs in soil for Shijiazhuang City requi
11、re further attention,and the risk control of antibiotics in soilshould be strengthened in the futureKey words:quinolones(QNs);soil;temporal and spatial distribution;influencing factors;ecological risk;resistance risk;antibiotics抗生素主要包括:-内酰胺类(-lactams)、四环素类(tetracyclines,TCs)、喹诺酮类(quinolones,QNs)、磺胺类
12、(sulfonamides,SAs)和大环内酯类(macrolides antibiotics,MLs)近 70 年来,抗生素被广泛应用于人类和动物疾病治疗,并作为生长促进剂应用于畜禽养殖 据估算,从 2010 2030 年,全球抗生素使用量将增加 63%1 由于抗生素无法被生物体有效吸收,约 30%90%的抗生素会随尿液或粪便排出体外2,最终经污水(废水)直排、固体废弃物、污水灌溉和粪肥施用等途径进入土壤中并进行吸附累积3 其中,QNs 作为一类人畜通用的抗菌药物,在 2013 年的国内使用量达 2.73 万 t4 QNs在土壤中吸附分配系数(Kd)较高,会在土壤中持久存在并造成潜在生态风险
13、 如:QNs 在土壤中的 Kd为 160.7 786.1 L kg1,而 SAs 在土壤中 Kd仅为3.17 7.89 L kg1 5 近年来,我国土壤中 QNs 检出水平(0 1 527 g kg1)高于土耳其 恩诺沙星(enrofloxacin,EN):20 50 g kg1、印度 诺氟沙星(norfloxacin,NO):11 g kg1和瑞士 环丙沙星(ciprofloxacin,CIP):270 400 g kg1环境科学44 卷等6,7 尽管如此,目前我国有关土壤中抗生素的研究仍集中于 TCs 和 SAs,对土壤中 QNs 污染特征和风险的研究较少抗生素在土壤中的吸附与抗生素种类、
14、土壤组分和土壤理化性质密切相关8 如:黏粒含量会影响土壤对泰乐菌素的吸附量9;pH 会影响 NO 在土壤中的吸附解吸10;金属离子会影响抗生素在土壤中的含量11,12 等 其中 pH 通过影响土壤颗粒表面阳离子交换能力和抗生素电离程度从而影响土壤对抗生素的吸附13,14;重金属离子通过与抗生素阳离子竞争吸附位点从而抑制抗生素的吸附11;而土壤中有机质可通过其自身的离子交换和氧化还原等特性与抗生素发生交互作用15,如 Pan 等16 通过研究发现 OFL 与有机质含量呈显著正相关(P0.01)但目前研究较少关注总磷(TP)、氨氮(NH+4-N)、硝氮(NO3-N)和亚硝氮(NO2-N)等理化因子
15、对抗生素吸附的影响 抗生素在土壤中不断吸附累积并持久存在17,最终会抑制植物或农作物的生长18,19、影响土壤动物的生理特性20 以及改变土壤微生物的结构和功能21,22 此外,环境中抗生素的选择压力可导致抗性基因的产生并加速耐药性病原体的传播23 28 当环境中抗生素浓度超过抗性选择的预测无效应浓度时,微生物群落会产生一定的抗性 但目前对土壤中抗生素的风险评估并未考虑抗性风险石家庄市作为华北地区重要的医药产业基地,集聚了河北省 90%以上的医药资源,拥有包括华北制药(国内最大化学制药企业和抗生素生产基地之一)和石药(国内最大化学原料药生产基地之一)在内的 200 余家生物医药企业29,产品种
16、类多达2 000余种,其中抗生素产量居国内领先水平30 然而,目前对石家庄市土壤中典型抗生素 QNs 时空分布特征及其风险的研究仍未见报道 因此,本文以石家庄市为研究区,分别于 2020 年 9 月(秋季)和 2021 年6 月(夏季)采集表层土壤样品,明晰在石家庄市土壤中 QNs 含量的时空变化规律及其主要环境影响因子,并采用风险商值法(Q)对其潜在的生态风险和抗性风险进行评估,以期为石家庄市土壤中抗生素风险管控提供数据和方法支撑1材料与方法1.1研究区域概况与样品采集石家庄市地处河北省中南部(总面积为14 464km2),地势西北高而东南低,气候为温带季风气候,年总降水量达 401 752
17、 mm 当地制药企业较为发达,2020 年石家庄市医药工业增长 19.1%,涨幅显著高于其他行业 其中 5 大产业园区中有三大产业园区集中分布于石家庄市中部地区31 综合考虑空间方位、地形和土地利用等因素,在石家庄市的北部、中部和南部共布设 18 个采样点(图 1),并于2020 年9 月和2021 年6 月采集了0 25 cm 的表层土壤样品 将去除较大杂质的土壤样品密封保存并运送回实验室,并于 20进行低温冷冻保存直至分析,将样品分为两份,其中一份用于抗生素的分析测定,另一份用于理化因子的测定图 1石家庄市采样点的分布示意Fig 1Distribution of sampling site
18、s in Shijiazhuang City1.2理化因子的测定用于理化因子测定的土壤样品解冻后,取出 20g 新鲜土壤样品,将其风干后进行研磨,并过 40 目筛,使用 LE400-05(USA)粒径分析仪测定土壤粒径 将剩余的土壤样品均匀分为两份,一份用于测定土壤样品中的 TP 含量,另一份用于测定土壤样品中的NH+4-N、NO3-N和NO2-N含量,具体方法参照标准 HJ 632-2011 和标准 HJ 634-20121.3抗生素的分析测定方法1.3.1样品预处理使用锡箔纸将用于 QNs 测定的冷冻土壤样品包裹、扎孔后转移至托盘中,放置冷冻干燥机中,在80条件下进行冷冻干燥 3 4 d,
19、冻干后的样品使用搅碎机进行粉碎并过 40 目筛,过筛后将其密封冷冻保存至分析 称取 2 g 处理后的土壤样品装入34 mL 萃取池中,称取 2 g 使用乙二胺四乙酸二钠(Na2EDTA)溶液淋洗处理过的硅藻土与样品进行1 1充分混合,以乙腈-磷酸盐缓冲液(pH=3)作为萃取液,使用 ASE 350 快速溶剂萃取仪(Thermo,Germany)进行萃取 萃取后的溶液使用平行浓缩蒸发仪(Buchi,Switzerland)浓缩至体积小于或等于 1mL,转移至锥形瓶中,稀释 200 倍制成试料32 1.3.2QNs 的测定将试料过 0.45 m 滤膜,加入 2 g 螯合剂(Na2EDTA),并使用
20、 1 mol L1H2SO4溶液将试料42224 期赵鑫宇等:石家庄市土壤中喹诺酮类抗生素时空分布及其风险评估的 pH 调节为 3.0 依次使用 6 mL 纯甲醇溶液和 6mL 超纯水活化固相萃取柱(InertSep HLB,岛津),活化完成后在负压条件下进行固相萃取,然后对固相萃取柱抽真空干燥 10 min,并依次用 10 mL 超纯水和 10 mL 的甲醇水溶液(体积分数为 5%)进行淋洗,用 6 mL 的氨水甲醇溶液(体积分数为 2%)和 6mL 纯甲醇溶液进行洗脱,将洗脱液收集至试管中,并使用氮吹仪将洗脱液氮吹至近干(40条件下),最后使用甲醇水溶液(体积比为 1 1)定容至 1 mL
21、,超声 10 min 后过 0.22 m 滤膜,转移至棕色玻璃瓶,最后使用高效液相色谱-三重四极杆质谱联用仪(HPLC-MS/MS)测定样品中 QNs 的含量,仪器具体操作条件参考文献 33 14 种 QNs 标准品:PIP(pipemidicacid)、MA(marbofloxacin)、FLE(fleroxacin)、OFL(ofloxacin)、ENO(enoxacin)、NO(norfloxacin)、CIP(ciprofloxacin)、EN(enrofloxacin)、OB(orbifloxacin)、DIF(difloxacin)、SA(sarafloxacin)、SPA(spa
22、rfloxacin)、OXO(oxolinicacid)和FLU(flumequine),购 自Sigma-Aldrich(steinheim,Germany),试剂均属分析纯1.4抗生素风险评估方法1.4.1QNs 生态风险评估抗生素的生态风险常采用风险商值法(Q)来进行计算,本研究拟采用联合风险商(Qsum)来表征抗生素的生态风险,具体计算方法见公式(1)(4)34 36 且根据 Q 值大小具体可分为 3 个等级,即:Q0.1(低风险),0.1 Q1(中风险)和 Q1(高风险)其中 5 种 QNs 的生态风险参数见表 1PNECwater=EC50(LC50)/AF(1)PNECsoil=
23、PNECwater Kd(2)Q=MEC/PNECsoil(3)Qsum=Q(4)式中,EC50表示半最大效应质量浓度,LC50表示半致死质量浓度,mg L1 AF 表示评价因子,采用急性毒性数据进行评估时常取值1 00037 PNECwater表示抗生素在水中的预测无效应浓度,g L1PNECsoil表示抗生素在土壤中的预测无效应含量,g kg1 Kd表示土壤-水分配系数,L kg1 由于不同研究中 Kd值差异显著,为更科学地进行评估,本研究采用文献 38 45 中 Kd值的平均值进行风险商值 的 计 算 MEC 表 示 抗 生 素 的 实 测 含 量,g kg1 其中 EC50(LC50)
24、主要从美国生态毒理数据库 ECOTOX 中获取 且由于毒理研究多以水作为介质,因此 PNECsoil采用公式(2)换算得到 为最大化抗生素的生态风险,选用最为敏感的蓝绿藻属(铜绿微囊藻)作为敏感物种 联合风险商(Qsum)为各 QNs 的风险值之和表 15 种典型 QNs 的生态风险参数1)Table 1Ecological risk parameters of five typical QNsQNs敏感物种EC50(LC50)/mg L1AFKd平均值/L kg1PNECwater/g L1PNECsoil/g kg1OFL铜绿微囊藻0.0211 0001 2910.02127.11NO铜绿
25、微囊藻0.0621 0005230.06232.43CIP铜绿微囊藻0.0171 0006910.01711.75EN铜绿微囊藻0.0491 0008440.04941.36FLU铜绿微囊藻0.1591 0001 4980.159238.21)EC50(LC50)数据来源于数据库 ECOTOX1.4.2QNs 抗性风险评估Bengtsson-Palme 等46 通过评估因子 10 评估得到抗性选择的预测无效应浓度(PNEC*water,表 2),即抗生素的最低选择性浓度 本研究拟采用风险商值法(Q)并通过公式(4)(6)可计算得到土壤中QNs 的联合抗性风险PNEC*soil=PNEC*wat
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- 石家庄市 土壤 喹诺酮类 抗生素 时空 分布 及其 风险 评估 赵鑫宇
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