MXene制备及其改性聚乳酸的应用研究进展.pdf
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1、塑料工业 第 卷第 期 年 月 制备及其改性聚乳酸的应用研究进展张 军 贾仕奎 闫宗莹 赵武学 朱 艳 梁文俊(.陕西理工大学材料科学与工程学院 矿渣综合利用环保技术国家地方联合工程实验室 陕西 汉中.陕西煤业化工技术研究院有限责任公司 陕西 西安)摘要:近年来 由于二维过渡金属碳(氮)化物()具有相对较高的表面积、优异的力学强度、高的电导率、功能性过渡金属表面、可调的表面化学性质和良好的溶剂分散性等特性 已成为热点的二维材料 本文重点综述了国内外 的制备方法 讨论了 在合成和表面改性方面的可能性和面临的挑战 同时 以生物来源且可降解聚乳酸为例 系统综述了 改性聚乳酸的力学性能、生物相容性、可
2、降解性、阻燃性能和电磁屏蔽性能等方面的应用最新进展关键词:过渡金属碳(氮)化物 二维材料 聚乳酸 改性 研究进展中图分类号:文献标识码:文章编号:():/开放科学(资源服务)标识码():(.):()().:年 出现了一种新型的二维过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物()后缀“”的目的是建立与其他类似的二维材料(如石墨烯、磷、硅)等的连接 常见的 相是三元层状化合物 可以用一个相对通用的化学式 表示通过对 元素的蚀刻 可以从层状的 相前驱体得到 与石墨烯或其他二维材料的前驱体不同 相中的多相层之间的键太强 无法用简单的力学方法打破 此外 与 间的相互作用 是一种强的共价键/金属键/离子键的混合 而
3、与 之间是通过一个相对弱的金属键连接的 因此 通过利用这种差异 层可以通过化学工艺选择性地蚀刻 而 键被保留下来 其中 是由层状六方三元碳化物 通过氢氟酸水溶液选择性蚀刻 原子而合成的第一种 的首次发现以来 迅速发展作为一个新颖的二维材料 目前已有 多种 被报道 如、等 作为一种新型的二维纳米材料 具有较大的比表面积、良好的金属导电性、良好的氧化还原活性 可调控的表面官能团种类和数量比例 且优异的电学及力学性能等已受到了广泛的关注 同时为了充分利用 优点 可以将二维 与其他材料混合或杂化形成具有显著提高电化学性能的 基复合材料 与 混合或杂化后 可以增加被改性材料的活性位点的密度和可及性 并改
4、国家自然科学基金资助项目()陕西省自然科学基础研究面上项目()通信作者:贾仕奎 男 博士 教授 主要从事聚合物基复合材料先进制备、微观形态及性能研究 第 卷第 期张 军 等:制备及其改性聚乳酸的应用研究进展善其他组分的固有电导率 由于其独特的性能 及其复合材料在电催化剂、电池、电子器件、光催化剂以及医疗和生物医学材料等领域得到了广泛的研究和初步的应用基于此 本文重点综述了近年来 的制备方法 如自上而下、自下而上的各类蚀刻法制备策略 详细整合了由不同结构和组成的 相合成 的途径 同时 针对生物来源且可降解的聚乳酸()为出发点 分析了 常见的表面改性方法 系统综述了 改性聚乳酸复合材料的力学性能、
5、生物相容性、可降解性、阻燃性能、电磁屏蔽性能等方面的研究和应用进展 的制备方法通常 是通过从其层状 前驱体中选择性蚀刻原子层来生产的 在最大相位 键和 键的性质和相对强度的差异使得选择性去除原子层成为可能 随着蚀刻工艺的改变 不同的端基可以与 原子结合 以实现它们的配位饱和并降低表面吉布斯自由能 因此 二维()的表面性质高度依赖于制备方法 此外 越来越多的 与其他活性材料结合形成 杂化物 实现了复合材料易加工和多功能化 特别是在电化学、光催化和电磁性能方面的独特改善 自上而下法制备 氟化物基水溶液蚀刻法通常自上而下获得二维材料的方法是从层状化合物中分离单个或少数原子层 层间键比层内键要弱得多
6、因此 在 相中 金属的 键一般比键弱 这使得 层的选择性蚀刻成为可能 为了从典型的 相中快速去除 原子 必须使用高浓度的氟离子作为蚀刻剂高频蚀刻法是由 及其同事于 年首次提出的 目的是分层 在这项工作中首先采用典型的方法 在 气氛中加热 和 的预混合粉末 合成 前驱体 然后在质量百分浓度的氢氟酸水溶液中搅拌 在室温下进行腐蚀和剥离 接下来经去离子水反复过滤和洗涤 得到 到目前为止 蚀刻法仍然是获得二维 材料最普遍的合成方法之一在蚀刻反应过程中 蚀刻温度、蚀刻时间和氢氟酸浓度对获得高质量 是关键影响因素 这是由于 随着 中 数的增加和 元素比例的降低 需要更长的蚀刻时间、更高的蚀刻温度和更低的
7、值才能实现蚀刻和剥离过程 然而 必须考虑到更严格的蚀刻条件也可能导致更多的表面缺陷甚至导致 产率的降低 必须注意的是 氢氟酸具有高毒性和腐蚀性 为了避免直接使用氢氟酸 研究人员已经开始尝试开发其他蚀刻方法 例如 在改进的氢氟酸蚀刻法中 氢氟酸已被氟盐和 的组合所取代 等以 粉末为原料 经/氟化物蚀刻 在去离子水超声波处理下插层、剥离 设计出 可以发现 这些改进的蚀刻方法中 提供 而氟盐释放/氟化物蚀刻剂的使用极大地促进了 制备策略向环境友好方向的发展 熔融氟盐蚀刻法基于氟化物的水溶液蚀刻方法对于在基于氮化物的 相中蚀刻 层是无效的 因为提取的能垒更高 特别是对于以 为模型体系 体系中的 键强于
8、 体系 最明显的是较强的 键导致 键和 键的特征和相对强度的差异减小 结果 在 蚀刻过程中 也可以在氢氟酸溶液中被破坏 因此 与碳化物 相比 很少报道氮化物 为了克服这些挑战 及其同事通过熔盐蚀刻法制备 了 第 一 种 氮 化 物 ()将粉末与含有、和 的氟化物盐混合物混合 将预混盐和 在氩气中于 加热 生成的熔融氟化物盐可能在加热过程中腐蚀中的 形成 此外 其他的相关研究发现 引入氧辅助熔盐氟化物作为蚀刻剂来合成 首先在 氩气流下处理 和氟化物盐的混合物 然后将氩气流量变为含有体积分数 气体的 气体并在 下保持 之后将气体流量变回氩气条件 在少量气 体 的 帮 助 下 成 功 制 备 了 前
9、 驱 体 到目前为止 熔盐路线仅适用于 前驱体 的合成 而且 前驱体 通常需要相对较高的温度并获得相当低的 产率 因此 需要改进熔融氟化物盐蚀刻方法的可用性和通用性 水热蚀刻法理论上 碱可以用作蚀刻两性 的蚀刻剂 然而 用于提取的大能垒使得 块的碱蚀刻在室温下极其缓慢 已有研究报道了通过 的 辅助水热蚀刻工艺制备 可以在 的 溶液中从 中选择性地除去 形成 和 端多层 这通常被称为塑 料 工 业 年 拜耳法 高温有利于 ()和 ()转化为可溶性 ()高碱浓度的碱性溶液、低含水量的条件 这两者都可以防止 表面的氧化这是第 一 次 通 过 碱 蚀 刻 制 备 超 纯 这 为 的制备开发了一种新方法
10、 与 相比 水热碱基蚀刻法 具有更大的层间距离和更大的比表面积 且水热碱基蚀刻方法可以避免高稠度氢氟酸的应用 然而 碱基蚀刻的操作条件很严格 这使得难以大规模制备 如水热蚀刻法所用到的蚀刻剂为 避免了使用氢氟酸 蚀刻产物为折叠的镜像结构 但是该方法在合成 时温度非常高 并且碱性浓度高也会存在一定的安全隐患 电化学蚀刻法电化学蚀刻方法已被证明对 前驱体有希望的蚀刻效果 以选择性地拉出开发层纳米材料 等证明了制备 前驱体 的有效电化学蚀刻途径 其蚀刻方法利用了双电极系统 在含水电解质由 /和 /四甲基氢氧化铵()组成 在这项工作中 已经证明氯离子加速了 的蚀刻和 键的断裂 并且 在蚀刻阳极的边缘上
11、显示出明显的嵌入效应 如利用 进行电化学腐蚀法蚀刻 可以避免直接使用氢氟酸 通过该方法合成的 横向尺寸较大 通常呈单层或双层纳米片但存在着反应温度过高的缺陷 同时 在无氢氟酸蚀刻时 由于无氟终止 电化学蚀刻方法的产物相对亲水 电化学法可以提供更强大的能量来克服蚀刻所需能垒 扩大蚀刻条件和组成的范围 以此允许应用在更多的蚀刻剂系统 路易斯酸蚀刻法除了最为常见的氢氟酸蚀刻、和 蚀刻法自上而下制备 外 氟化钼盐蚀刻、水热蚀刻和电化学蚀刻法制备 也较为常用 同时 有部分研究者提出了路易斯酸蚀刻法制备 等首次报道了 与熔融 盐在 下的置换反应合成 相的方法 通过增加 比例 可以进一步转化为 与电化学蚀刻
12、方法类似 氯离子在路易斯酸蚀刻方法中起关键作用 当氧化还原电位高于相应元素的路易斯酸盐时 理论上可以使用该法进行蚀刻 路易斯酸蚀刻法使用 进行蚀刻 该方法的优点除了避免直接使用氢氟酸外 还可以合成类手风琴结构的 但该法存在着低亲水性的缺点 自下而上法制备 除了 上 述 的 方 法 还 存 在 自 下 而 上 的 方 法()以生产大面积、高质量的 二维材料 如图 所示 该方法采用双层金属箔(铜或过渡金属)作为衬底 表层 在生长过程中起着至关重要的作用 它是调节 原子从 箔向 液层扩散的通道 也是将 分解为碳原子的催化剂最后 它又当作一个牺牲层 支持通过蚀刻将 迁移到任何需要的衬底上图()二维 的
13、 合成原理图及原子模型()/衬底上的 晶体光学图像()()/改性及其在聚乳酸材料中的应用随着人们对石油资源和环境保护意识的增强 由于具有优良的生物相容性和生物降解性、较高的力学强度和模量、易于加工和成型等优点 成为目前发展最为活跃的生物基且生物可降解聚合物之一 但是由于 本身的缺点 如低的结晶度、低的耐热性和低的冲击韧性等 这些问题限制了 的更广泛的、高性能领域的应用 所以对聚乳酸的改性 特别是提高其韧性和热变形温度 并保持其生物相容性和可降解性的同时兼具功能性成为研究重点之一 一般而言 通过熔融共混技术 利用各类无机纳米粒子填充改性 是最为经济和批量化的途径针对熔融混合无机纳米粒子改性 复合
14、材料 其无机粒子在 基体中的分散以及界面形态对最终制品的力学性能、结晶性能、热性能、电磁性能、可降解性能等有着直接的影响然而 由于 具有较好的亲水性 适合溶液加工 而目前 共混物及其制品通常采用熔融加工 因此 通过提高 与非极性聚合物的熔融加工过程中的分散性和界面相容性将有效地改善最终制品的综合力学性能 通常 材料的表面上存在大量的官能团 如羟基、氧和氟等 为 的表面功能化提供了可能 一方面 可以通过共价作第 卷第 期张 军 等:制备及其改性聚乳酸的应用研究进展用 如氧化还原反应对 材料的表面进行修饰以满足与非极性聚合物熔融加工的分散需求另一方面 由于其独特的二维结构 利用非共价相互作用和物理
15、作用 如氢键和范德华力的构筑等也可以对 材料进行表面功能化 等将 片材组装成薄膜 然后通过肼诱导发泡工艺制备出具有良好强度、高比表面积的独立式柔性疏水性 泡沫材料 与众所周知的亲水 材料形成鲜明对比的是 泡沫出人意料地表现出疏水表面和出色的耐水性和耐久性 将这种改性的 泡沫细化后再与 熔融共混 可以有效提高/共混物中 的分散性和相容性为其规模化制备提供了借鉴方案此外 值得注意的是 硅烷偶联剂含有三个烷氧基 它们可以在水的存在下、在酸或碱的催化下水解成硅烷醇基团 然后硅烷偶联剂的硅烷醇基与 表面的羟基发生缩合反应 形成 键 通过硅烷偶联法 可以将各种官能团接枝到 表面 赋予其独特的性能 例如生物
16、相容性、亲水性/疏水性和力学性能稳定性 表面也可以通过接枝不同的功能性烷氧基硅烷来调节 例如 具有亲水基团()的(氨基丙基)三乙氧基硅烷()和具有疏水基团()的(十二烷基)三乙氧基硅烷()分别用于修饰 表 面 测 试 发 现 和 可以分别均匀分布在亲水性和疏水性聚合物基质中 这种可调节的表面特性使 能够与聚合物基质表现出良好的相容性 无论是亲水性还是疏水性 将为熔融法加工 改性 制品提供可行路径 改性聚乳酸复合材料力学性能 等的研究团队将硬脂酸改性的 引入 基体中 制备/复合材料 研究了 对纯 的结晶、力学和热性能的影响 研究结果表明 成功地插层了 中间层 并且 的中间层间距增大/复合材料的冷
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