螺旋流场设计对PEM电解槽性能影响的模拟研究.pdf
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1、第 11 卷 第 4 期 新 能 源 进 展 Vol.11 No.4 2023 年 8 月 ADVANCES IN NEW AND RENEWABLE ENERGY Aug.2023 *收稿日期:2023-05-22 修订日期:2023-06-11 基金项目:中央高校基本科研业务费项目(2022ZFJH004)通信作者:王智化,E-mail: 引用本文:穆瑞,马晓锋,翁武斌,等.螺旋流场设计对 PEM 电解槽性能影响的模拟研究J.新能源进展,2023,11(4):295-302.Citation:MU Rui,MA Xiaofeng,WENG Wubin,et al.Simulation st
2、udy on the effect of spiral flow field design on the performance of PEM electrolytic cellsJ.Advances in new and renewable energy,2023,11(4):295-302.文章编号:2095-560X(2023)04-0295-08 螺旋流场设计对 PEM 电解槽性能影响的模拟研究*穆 瑞1,2,马晓锋2,翁武斌2,何 勇1,2,王智化1,2,(1.浙江大学 浙江省清洁能源与碳中和重点实验室,杭州 310027;2.浙江大学 能源高效清洁利用全国重点实验室,杭州 3100
3、27)摘 要:为提高质子交换膜(PEM)电解槽的性能,在一定的假设条件下,通过 Comsol Multiphysics 软件设计并模拟一种基于避免转角设计考虑的 PEM 电解槽阳极螺旋流场,对比不同形式的流场(平行流场、蛇形流场)对达到稳定运行时的电解槽电解电压、膜电极组件的平均温度和多孔传输层(PTL)的平均氧气质量分数的影响,并对新型流场设计的尺寸进行优化。仿真结果表明,新型螺旋流场设计性能最佳。和平行流场相比,电解槽的电解电压降低约 0.05 V,膜电极平均温度降低约 5.6 K,PTL 内的平均氧气质量分数降低约 13.9%,下降幅度达到 60%。同时探究该螺旋流场的流道宽度和高度对
4、PEM 电解槽性能的影响。新型螺旋流场设计降低了电解电压和氧气气泡堵塞扩散层空隙的可能性,提高了电解槽运行的稳定性。关键词:流场;PEM 电解槽;电解电压;膜电极温度;氧气质量分数 中图分类号:TK91 文献标志码:A DOI:10.3969/j.issn.2095-560X.2023.04.001 Simulation Study on the Effect of Spiral Flow Field Design on the Performance of PEM Electrolytic Cells MU Rui1,2,MA Xiaofeng2,WENG Wubin2,HE Yong1,2
5、,WANG Zhihua1,2,(1.Key Laboratory of Clean Energy and Carbon Neutrality of Zhejiang Province,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China;2.State Key Laboratory of Clean Energy Utilization,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China)Abstract:In order to improve the performance of proton exchange membrane
6、(PEM)electrolysis cell,a PEM anode spiral flow field based on avoiding corner design considerations was designed and simulated by Comsol Multiphysics software under certain assumptions.The effects of different configurations of flow fields(parallel flow field and serpentine flow field)on the electro
7、lysis voltage,average temperature of membrane electrode,and average oxygen mass fraction of porous transport layer(PTL)when achieving stable operation were compared.The sizes of the new flow field were also optimized.The results indicated that the new spiral flow field has the best performance.Compa
8、red with the parallel flow field,the electrolysis voltage of the electrolytic cell decreased by about 0.05 V,the average temperature of the membrane electrode assembly decreased by about 5.6 K,and the average oxygen mass fraction in the PTL decreased by about 13.9%,with a decrease of up to 60%.At th
9、e same time,the influence of the width and height of the flow channel in the spiral flow field on the effects of PEM electrolysis cell was explored.The new spiral flow field reduces the contents of oxygen bubbles blocking the gaps in the diffusion layer and electrolytic voltage,and improves the stab
10、ility of the electrolytic cell operation.Keywords:flow field;PEM electrolysis cells;electrolytic voltage;membrane electrode temperature;oxygen mass fraction 0 引 言 氢能作为一种清洁无污染的能源,在面临双碳目标的历史机遇下,又迎来新一轮发展热潮,引起了各国研究人员的关注。质子交换膜(proton exchange membrane,PEM)电解水制氢技术相比于碱性电解水制氢、阴离子交换膜制氢和高温固体氧化物制氢具有产氢纯度高、动态响应速
11、度快、负296 新 能 源 进 展 第 11 卷 荷范围广、输出氢气压力高以及结构紧凑等众多优点。如何降低 PEM 电解水制氢系统的设备成本和运行成本,并延长其运行寿命是 PEM 电解水技术目前研究的重点之一。国内外学者针对 PEM 电解槽的优化设计做了大量研究,其中降低催化剂 Pt 负载量投入的研究较多,而双极板研究领域投入较少。在电解槽中双极板所占体积最大,质量最重,而且双极板通常采用钛材来抵抗酸性的环境,价格较高,其成本约占堆栈总成本的 48%1。双极板是 PEM 电解水制氢系统中的重要部分,因其是电解过程中反应物分配的第一阶段。双极板执行许多基本功能,例如向催化剂层提供反应物、为膜电极
12、组件(membrane electrode assembly,MEA)提供机械支撑、为排水提供通道和保持反应物分离等。双极板上的流道的特定功能之一是产生均匀分布在催化层上的流场,流场分布不均匀可能会导致珍贵的催化剂材料使用不平衡,且装置的整体产氢效率低于预期。因此流道形状必须进行正确的设计,以将反应物均匀分布在催化剂表面。此外,当 PEM 电解槽在高电流密度下运行时,水在阳极侧快速反应生成大量的氧气,长时间运行会导致 PEM 电解槽的阳极扩散层和流道内聚集大量的氧气,若不能将氧气尽快排出,氧气气泡将会堵塞作为多孔介质的阳极扩散层的空隙,阻碍流道内的水穿过阳极扩散层进入催化剂层发生析氧反应,从而
13、降低整个电解槽的效率。同时,电流做功会产生大量的热,大量氧气的聚集增加了电解槽内的传质阻力,会使局部产生过热现象,而 MEA 的温度升高会影响其性能和使用寿命,严重时甚至会导致膜电极破裂,阳极和阴极气体出现交叉,存在严重的安全隐患。因此,进行双极板阳极侧流道结构的优化设计是十分必要的。关于流道结构的优化设计已有学者开展了一些工作,但是大部分都集中在常见流场的对比。MAJASAN 等2研究了单通道 PEM 电解池的阳极流道深度对电解槽电解性能的影响。NIE 等3对简化的PEM电解槽双极板内的速度和温度分布进行三维水流和换热的数值模拟。他们的研究结果表明,通道内的最高温度出现在双极板的中心,最高温
14、度随着水流速的增大而降低,且流场的入口和出口压降相对较大。RUIZ 等4对高温 PEM 电解槽进行三维数值分析,并检验了平行、多路径蛇形和单路径蛇形流场下电解槽的性能,提出多蛇形通道设计在制氢、温度均匀性和压降方面具有更好的性能。TIJANI等5评估了三种流场设计中的压降和速度,包括平行、单路径和双路径蛇形,结果表明,在平行流场中,压降较小,湍流最小。TOGHYANI 等6采用三维模型对阳极侧和阴极侧平行流场和单、双、三和四路径蛇形流场进行分析,从速度分布、压力分布(压降)、温度分布、氢气摩尔质量分布、电流密度分布等五个角度来比较五种不同的流场模式,得出了双路径蛇形流场在这五个角度具有相对最佳
15、的结论。OLESEN 等7对高压 PEM 电解槽阳极双极板上的两相流进行了数值研究,结果表明,在两相流中,由于流场中流动分布不当,不适合使用平行通道。他们提出了一种圆形平面交指型流场,以便更有效地分配反应物。TOGHYANI 等6提出在蛇形流场中总是不可避免会出现转折点,且蛇形与平行流场是目前使用最为广泛的流场形状。而在蛇形流场的通道转折点处,由于相邻通道之间的压差比其他区域大,因此流速沿着通道减小。同时速度减小导致流体和壁面之间的对流换热能力下降,使通道转弯处温度升高,造成温度分布不均匀。此外,在蛇形流道的转弯处,再循环流产生的剪切应力导致更多的水到达反应表面且在转弯部分的欧姆损耗较低,导致
16、局部电流密度增加,造成了电流密度分布不均匀。因此,本文考虑避免转角带来的影响,提出一个新型的螺旋流场设计,通过比较在相同的工作电流密度下的电解电压、多孔传输层(porous transport layer,PTL)内的平均氧气质量分数和 MEA 平均温度进行评价分析,同时研究该螺旋流场流道宽度和高度对 PEM 电解槽的影响,为优化电解槽的流场结构设计提供理论依据。1 模型与参数 1.1 物理模型 图 1(a)为本文研究的 PEM 电解槽阳极几何模型。结构从上到下分别为流道、阳极气体扩散层、阳极气体催化层、质子交换膜、阴极气体催化层以及阴极气体扩散层。为验证螺旋流场的优越性,同时建立了如图 1(
17、b)所示的平行直流道和图 1(c)所第 4 期 穆 瑞等:螺旋流场设计对 PEM 电解槽性能影响的模拟研究 297 示的蛇形流道作为对比。用到的几何和物理参数见表 1 和表 28-9。图 1 螺旋流场(a)、平行流场(b)和蛇形流场(c)的三维模型 Fig.1 3D models of spiral flow field(a),parallel flow field(b),and serpentine flow field(c)表 1 模型几何参数 Table 1 Geometric parameters of the model 参数 数值 阴极与阳极极板尺寸/mm 20 膜尺寸/mm 20
18、 流道宽度/mm 1 流道高度/mm 1 入口、出口宽度/mm 3 质子交换膜厚度/mm 0.2 扩散层厚度/mm 0.6 反应面积/mm2 表 2 模型物理参数 Table 2 Physical parameters of the model 参数 数值 阴极电荷转移系数 c 0.5 阳极电荷转移系数 a 0.5 参考交换电流密度 i0/(A/m2)0.00 扩散层电导率 as/(S/m)5 000 扩散层孔隙率 g 0.4 质子交换膜热导率 Km/W/(mK)0.67 氧气热导率 KO2/W/(mK)0.204 氢气热导率 KH2/W/(mK)0.029 6 扩散层热导率 Ks/W/(mK
19、)15.2 活性比表面积 av 9110 温度 T/K 353.15 压力 P/MPa 0.1 1.2 模型假设 建立一个同时耦合电化学反应、多组分的流体和多孔介质的流动、固体和流体的传热与传质过程的 PEM 阳极电解槽三维模型。该模型基于 Comsol多物理场仿真软件进行建模分析,为简化计算,做如下假设:参与反应的液态水和产生的气体均为不可压缩流体;只考虑阳极侧的液态水和氧气两相流体流动,且只在阳极侧有循环水供应,阴极侧的氢气产生后直接排出,不予考虑;电极的多孔介质(通常为钛粉)为各向同性;质子交换膜只能透过氢离子,阳极侧产生的氧气与阴极侧产生的氢气不发生交叉扩散。1.3 模型验证 1.3.
20、1 实验对照 如图 2,为了验证模拟数据的准确性,将单通道电解槽模型计算结果与 MARANGIO10实验测得的结果进行对照。平均工作电流密度为 2 A/cm2时的误差仅为 3%,模型建立基本正确。0.00.51.01.52.01.41.61.82.02.2 文献 10 实验数据 单通道模拟数据电压/V电流密度/(A/cm2)图 2 单通道模型仿真结果与文献10实验数据对比 Fig.2 Comparison of single channel model simulation results with experimental datas from literature 10 1.3.2 网格无
21、关性验证 数值计算通常需要进行网格无关性验证,如表 3,设计了 5 种单元数量在单通道电解槽模型中进行比较,发现电压差别几乎可以忽略不计。为兼顾计算时间和准确率,选取模型的单元数为 25 307。表 3 不同单元数量的单通道电解槽电压对比 Table 3 Voltage comparison of single channel electrolytic cells with different number of units 单元数量 电解电压/V 85 592 2.450 191 680 427 605 6 42 647 2.450 191 680 427 604 7 25 307 2.45
22、0 191 680 427 605 6 13 547 2.450 191 680 427 606 5 8 310 2.450 191 680 427 605 6 298 新 能 源 进 展 第 11 卷 1.4 数学模型 1.4.1 电化学模型 质子交换膜电解水制氢过程中的电解电压 E 由开路电压eqE、活化过电势act、欧姆过电势Ohm和扩散过电势diff组成9。eqactOhmdiffE=E+(1)开路电压在不同的温度和压力下有所差别,可以通过能斯特方程计算:2220.5OHeqeq,refH OlnppRTEETnFp (2)式中:R 为气体常数,8.314 J/(molK);F 为法拉
23、第常数,96 485 C/mol;T 为电解水时的工作温度,K;ip(i 代表 O2、H2、H2O)为各组分的平衡压力。eq,refET可以通过下式计算:3eq,ref1.2290.9 10298.15ETT (3)活化过电势包括阴阳两极的活化过电势act,a和act,c,可以通过巴特勒褔尔默方程计算:aact,aaact,aav o,a1expexpFFia iRTRT(4)cact,ccact,ccv o,c1expexpFFia iRTRT(5)式中:va为活化性比表面积;a和c为电荷转移系数;o,ai和o,ci分别为阳极和阴极的交换电流密度。当电子在电解槽之间转移时,会有一部分能量损失
24、,即欧姆损失,主要由各个部分之间的电阻产生。将这几部分组件假设为各向同性的材料,只考虑温度对质子交换膜电阻的影响。质子交换膜的电导率计算公式如下:m1110exp 1268303.15T (6)则总欧姆过电势的计算公式为:msOhmmsi (7)式中:m和s分别为质子交换膜和电解槽固相组件的电导率;m为电解质电势;s为电解槽固相的电势。由于扩散过电势不足电解槽电势的千分之一,不予考虑。1.4.2 质量守恒模型 模型定义的流体为不可压缩流体,可以通过麦克斯韦斯特凡方程描述电解槽内部各组分的对流和扩散,如下所示:1jjNjiiijiijtjjMMMMDuqPxP (8)式中:i、j为不同组分的质量
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