海底反风化作用与关键元素循环.pdf
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1、杨守业,贾琦,许心宁,等.海底反风化作用与关键元素循环 J.海洋地质与第四纪地质,2023,43(3):26-34.YANGShouye,JIAQi,XUXinning,etal.SubmarinereverseweatheringanditseffectonoceanicelementscyclingJ.MarineGeology&QuaternaryGeology,2023,43(3):26-34.海底反风化作用与关键元素循环杨守业,贾琦,许心宁,武雪超,连尔刚同济大学海洋地质国家重点实验室,上海200092摘要:海洋环境中的反风化作用是指硅与可溶性阳离子结合形成自生铝硅酸盐矿物(黏土),
2、同时消耗海洋碱度并释放CO2的过程。反风化假说提出半个多世纪以来,作为全球海洋碳、硅和关键元素循环以及海洋碱度的重要调控机制,越来越受到学术界的关注。反风化作用可发生在河口三角洲与边缘海、热液或深埋藏的成岩环境以及深海远洋等环境,但不同海洋环境中的反风化反应从发生时间尺度到反应限制因素都具有差异。反风化作用研究的主要方法包括自生硅酸盐矿物的直接观测、孔隙水与沉积物的化学分析、实验模拟和模型研究等,而反风化作用的程度量化、限制因子解析和对海洋关键元素循环的影响一直是反风化研究的关键问题。当前快速发展的非传统稳定(金属)同位素技术为反风化研究带来了新机遇。东亚大陆边缘发育世界特大河口三角洲、宽广陆
3、架以及特色热液活动区,泥质沉积体系发育,界面交换活跃,是开展大陆边缘反风化研究的天然实验室。关键词:反风化;海洋元素循环;碳循环;自生黏土;大陆边缘中图分类号:P736文献标识码:ADOI:10.16562/ki.0256-1492.2023052901Submarine reverse weathering and its effect on oceanic elements cyclingYANGShouye,JIAQi,XUXinning,WUXuechao,LIANErgangState Key Laboratory of Marine Geology,Tongji Universit
4、y,Shanghai 200092,ChinaAbstract:Reverseweatheringinthemarineenvironmentreferstotheprocessinwhichsiliconreactswithsolublecationstoformauthigenicaluminosilicateminerals(clays),whileconsumingoceanalkalinityandreleasingCO2.Thereverseweatheringhypothesiswasproposedin1966andhasattractedrapidlyincreasingre
5、searchattentionoverthelasttwodecades.Ithasbeenregardedasanimportantmechanismregulatingglobalcarbon,oceanicsiliconandkeyelementcycles,andoceanalkalinity.Reverseweatheringcanoccurinvariousmarineenvironmentsincludingestuarinedeltasandmarginalseas,hydrothermalordeeplyburieddiageneticenvironments,anddeep
6、oceans.Thereactiontimescalesofreverseweatheringvarywidely,rangingfromdaystomillionsofyears,andthecontrollingfactorsofthereactionsarealsosignificantlydifferentindifferentmarineenvironments.Themajorresearchmethodsofreverseweatheringincludedirectobservationofauthigenicsilicateminerals,chemicalanalysiso
7、fporewaterandsediments,andexperimentalsimulationandmodelling,etc.Thequantificationofthedegreeofreverseweathering,thedeterminationoflimitingfactors,andevaluationofitsinfluenceonthekeyelementcyclinghavealwaysbeenthekeyissuesintheresearchofreverseweathering.Therapiddevelopmentofnon-traditionalstable(me
8、tal)isotopesmayallowustobetterconstrainthereverseweatheringresearch.TheEastAsiancontinentalmarginisfeaturedbytheworldslargestriverdelta,widecontinentalshelf,andcharacteristichydrothermalactivity,whoseuniquemuddysedimentarysystemsandactiveinterfacereactionsandprocessesmakethecontinentalmarginanatural
9、laboratoryfortheintegratedstudyofreverseweathering.Key words:reverseweathering;oceanicelementalcycle;carboncycle;authigenicclay;continentalmargin反风化(reverseweathering,又称逆风化)顾名思义指逆向的化学风化作用,通常是指在海洋环境中硅(主要是生物硅)与可溶性阳离子(Fe2+、Mg2+、Li+等)发生反应,以沉淀或重组等方式形成新的自生铝硅酸盐矿物的过程,同时伴随着海洋碱度的消耗和 CO2的释放(图 1)1-2。虽然反风化也可以发生在
10、湖泊环境中3-4,但主要指海洋环境(尤其是河口、陆架边缘海)自生黏土矿物的形成过程,而海洋自生的非铝硅酸盐矿物、海底玄武岩蚀变形成的黏土(类似大陆硅酸盐风化)和热液蚀变成因黏土均不资助项目:国家自然科学基金“长江口东海陆架冲绳海槽断面的反风化作用与关键元素循环”(42230410)作者简介:杨守业(1971),男,博士,教授,从事大陆边缘沉积与环境研究,E-mail:收稿日期:2023-05-29;改回日期:2023-06-06.周立君编辑ISSN0256-1492海洋地质与第四纪地质第43卷第3期CN37-1117/PMARINEGEOLOGY&QUATERNARYGEOLOGYVol.43
11、,No.3属于经典定义的反风化作用,也不是本文介绍的重点。1反风化作用的研究历程反风化作用概念的起源可追溯到近一百年前。1933 年,现代地球化学之父 VictorMGoldschmidt首次提出一种“单向反应式”,来解释海水、沉积物和大气的物质组成是如何受控于火成岩和挥发分的相互作用5。海洋学研究的新纪元便由此开启,早期学者一直致力于探究海洋化学组成的控制因素以及尝试建立其地球化学平衡1,6-8。其中,Silln7根据海洋平衡模型理论认为,除碳酸盐缓冲体系外,硅酸盐矿物与海水间的双向反应对调控海水的酸碱度和主要阳离子浓度也很重要;这一观点在挑战了当时传统科学认知而引发争议的同时,也为后续研究
12、提供了新思路。1966 年,MacKenzie 和Garrels1在延续海洋稳态模型的假设前提下,为尝试解决河流输入海洋输出过程中存在的元素和碳酸氢根(HCO3)质量不平衡问题,正式提出了反风化概念(假说)并强调它可作为海洋中一些阳离子去除的关键机制。这是因为在未发现反风化作用前,通过海洋化学质量平衡模型所预测的碱金属和 HCO3浓度要高于所观察到的浓度。然而,由于当时缺乏反风化作用存在的直接证据,以及 20 世纪 70 年代初海底热液活动的发现9-11,反风化假说在海洋水化学组成和元素“源汇”过程研究中,一直未受到特别关注。直到该假说被提出近三十年后,Michalopoulos和 Aller
13、12以亚马孙河口为突破点开展了细致的反风化观测研究,不仅证实了该过程可以在河口陆架海区高度活跃的沉积体系下快速发生,也初步阐明了其作为海洋元素循环“汇”的角色与潜力。此后,随着学术界对全球海洋(特别是大陆边缘源汇关键过程和元素循环)研究的持续关注和深入,以及非传统稳定同位素技术的快速发展,反风化假说才得以被重视而重返科学界的舞台,且越来越受到研究关注,相关成果被相继发表在 Nature 和 Science 等顶级期刊2,13-19(图 2)。2反风化调控大气 CO2和海洋关键元素生物地球化学循环的重要机制认识地球碳循环过程是理解地球气候稳定性及地球宜居性的基础。地球表生碳汇主要为大陆与海底硅酸
14、盐风化和现代有机碳埋藏;碳源包括火山-变质排气作用、硫化物氧化伴随的碳酸盐风化、岩石有机碳氧化以及河口-海区的反风化作用17,20。早期的地球海水富 Si,大气 CO2含量低,海水 pH 高,硅酸盐的饱和程度高,有利于反风化过程和自生硅酸盐矿物的形成,从而加速释放 CO2来弥补大气碳库,该机制被认为是地球早期重要的地质恒温器17;此外,反风化作用在释放 CO2的同时也会消耗海水中的碱度、硅以及部分金属元素等,使它们能够在海洋沉积物中长久埋藏21-22。可以说,反风化作用既是表生过程中重要的“碳源”,也是部分元素(如Si、Fe、Mg、Li、Be 等)重要的“沉积汇”,其在地球碳循环以及海洋元素生
15、物地球化学循环中都起到了至关重要的作用。海水常量离子的浓度及比值变化能够反映海洋与陆、地之间源汇过程的演变23,海水沉积物界面K+Mg2+SiO32HCO3生物硅Fe2+Al3+CO2自生黏土矿物改绘自:Mackenzie&Garrels,1966溶解二氧化硅+无定型铝硅酸盐+(铁氧化物+有机质)+金属阳离子(K+,Mg2+,.)+HCO3自生黏土矿物+CO2+H2O铁氧化物有机质硅藻陆源碎屑Fe3+SiO32反风化反应式SiO32图1反风化反应示意图1Fig.1Simplifiedmodelofreverseweathering1第43卷第3期杨守业,等:海底反风化作用与关键元素循环27因此
16、,通过示踪海洋关键元素的循环及演化可以为研究关键地质时期全球海陆环境变化提供重要线索。纵观过去二十年,反风化作用的相关研究(图 2)及其对全球 Si-C-Fe 循环和海洋碱度的调控机制也已成为全球物质循环及气候变化的研究前沿15-18,24-27。3反风化研究的主要手段与潜在挑战海洋沉积环境中尤其是大陆边缘地区受富含陆源碎屑黏土稀释影响极为显著,海底反风化自生黏土矿物一般结晶较差或为无定形碎屑等化学相变,因此很难对反风化作用进行直接观测研究,这在相当长时期制约了反风化研究的深入。总结来看,目前国际上反风化研究的主要手段包括:自生硅酸盐矿物的直接观测、孔隙水与沉积物的化学分析、实验模拟和模型研究
17、等。(1)直接观测法主要运用显微镜、扫描电镜和透射电镜等系统研究自生黏土矿物的形貌和成因2,12-14,28。例如,近海悬浮物中活体硅藻经物理纯化后的微观形态分析推测,颗粒中已经形成了自生蒙脱石矿物29。经典的研究是亚马孙河口陆架沉积物的混合培养实验,发现石英颗粒之间生成了富含阳离子的铝硅酸盐矿物,表层的氧化铁覆膜也转化成含铝硅铁的混合物,玻璃颗粒则发生了明显的溶解,表明低温海洋环境中自生铝硅酸盐矿物能够在硅藻或其他来源活性硅底物上较快速的生长(0.12年)12-14。(2)定量分析反风化作用的程度及其对海洋中不同元素的消耗速率则需要结合孔隙水、沉积物中元素和同位素组成的变化信息。例如,孔隙水
18、数据表明,亚马孙河富含 Fe2+、Mg2+、K+和 Al3+等离子,其河口地区的自生黏土矿物通常在短时间尺度内就可以形成,大约 90%的埋藏 SiO2在此过程中会被消耗掉;而密西西比三角洲,约有 40%的 SiO2被转化为了自生黏土14。另外,沉积物中 Fe 组分和相态研究也有助于指示反风化作用发生的程度,尤其是制约含铁自生黏土矿物(如海绿石)的形成。一般而言,含铁自生黏土矿物同时具有 Fe2+和 Fe3+成分,反映黏土矿物形成于动态氧化还原环境,这避免了Baldermann et al.,2015Dunlea et al.,2017年份1985199019952000200520102015
19、2020发文数量02468100100200300400500600700发文数量被引频次n=75N=36352 SSNG+NCSNGNNC1933“单向反应式”Goldschmidt,193319661995海洋稳态模型反风化假说Mackenzie&Garrels,1966Amazon 河口反风化直接证据Michalopoulos&Aller,19952012风化 vs.反风化新生代大陆风化7Li记录Misra&Froelich,2012非传统稳定同位素技术飞速发展20152018反风化维持全球海水pH和阳离子收支平衡2017深海反风化全球重要性Isson&Planavsky,2018S:S
20、cienceN:NatureNG:Nature GeoscienceNC:Nature Communications被引频次Web of Science(1975)图2反风化研究历史和相关成果示意图数据来源于 WebofScience。Fig.2SchematicdiagramofthehistoryofreverseweatheringresearchandtheachievementsDatabasefromWebofScience.28海洋地质与第四纪地质2023年6月Fe 在高度氧化或硫化环境快速形成 Fe 氧化物或硫化物。Baldermann 等30对深海 ODP959 站位沉积物开
21、展 Fe 相态分析发现,Fe 在黏土矿物相对硫化物中的分配随着深度增加而减少,证实浅层低氧、缺 H2S 环境更有利于自生黏土矿物的形成。另外,在秘鲁大陆边缘和纳比米亚大陆边缘沉积物中均有发现异常高的 Fe 含量(高 Fe/Al 比值),并且与沉积物 K 含量呈显著的正相关关系,从而指示了大陆边缘沉积环境中自生含铁黏土矿物的形成31-32。自 2000 年以来,多接收等离子体质谱分析技术的发展使得我们可以开展高精度的稳定同位素分析。目前,硅酸盐合成实验以及针对风化剖面和海洋沉积物钻孔开展的 Li-Si-Mg-K 等稳定同位素研究充分揭示了硅酸盐矿物形成和分解过程中地球化学行为及变化,奠定了稳定同
22、位素地球化学方法在反风化研究中的基础。例如,Ehlert 等33利用海洋孔隙水的稳定 Si 同位素特征指示秘鲁上升流区蛋白石溶解与自生黏土矿物形成;浮游有孔虫记录的 Li 同位素组成变化已被用于推断新生代大陆硅酸盐风化和反风化速率15;Li 同位素指标证实了成冰纪末期反风化作用增强,是大气 CO2浓度上升的重要影响之一,并最终促进了融冰过程34;自生黏土形成过程中海水中39K 会优先进入黏土矿物晶格中,使得海水相对富集41K35;海洋沉积物 Mg 同位素研究证实新生代以来生物活动硅埋藏减少导致了海洋自生黏土矿物减少,并提出这一变化是海水Mg/Ca 比值增加及全球变冷的诱因16;西班牙 Ains
23、a盆地 40Ma 前的三角洲复合体的 Si-Li-Nd 同位素证据表明,自生黏土矿物可以很好地记录海底反风化作用所引起的同位素分馏效应19。除上述研究手段外,反应传输模型(Reactivetransportmodels,RTMs)的应用对于定量刻画反应程度和自生黏土矿物的形成也能够起到很好约束作用36。相较于经典早期成岩过程模拟研究,反风化的模拟研究仅在近十几年才引起广泛关注,主要聚焦在地球早期(前寒武纪之前)海水组成和气候演化研究24,34以及近现代沉积过程的海底反风化作用33,37-39。通过孔隙水中溶解 Mg 和总碱度的观测及成岩作用模拟研究,Wallmann 等37认为海底反风化位于甲
24、烷还原带之上。Ehlert 等33用 RTMs 模型定量解释了秘鲁岸外上升流区孔隙水 Si 同位素的负偏变化,认为约 24%的生物硅通过反风化转变为自生黏土。利用相同的模型,Geilert 等38模拟了全球海洋深水盆地、热液区和最小含氧带的孔隙水Si 同位素组成,证实了孔隙水 Si 同位素主要受生物硅溶解和自生黏土形成的控制。最近,Torres 等39通过模型对海底反风化释放的 CO2量和对碱度平衡的作用进行了定量估算。作为调控地球碳循环和海洋元素循环的潜在重要机制,反风化作用虽然已经提出有半个世纪之久,但现阶段研究程度仍旧较低,这主要受限于海区自生黏土矿物受陆源输入黏土的稀释影响较大而难以直
25、接纯化提取及量化,从而限制了对反风化形成的自生黏土类型等矿物学、微观地球化学特征的综合研究,这也是可靠区分陆地风化入海的碎屑黏土和海底反风化作用形成的自生黏土的关键;另外,目前还没有开展冰期旋回过程中海底反风化作用特征及其对大气 CO2调控的系统研究,反风化对海洋关键元素生物地球化学循环的影响也未形成统一的认识。厘清这些问题,就需要研究者统筹结合“矿物地化模型”多维度的反风化研究方法,对可能蕴含潜在反风化信号的全球不同沉积环境中的代表性样品开展更多的实例研究。4反风化作用的研究进展 4.1 海底反风化主要发生区域及其限制因素探索近半个世纪的研究表明,反风化可发生在不同的海洋环境中(图 3),包
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