NASCION基电化学气体传感器的研究进展_黄钰婷.pdf
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1、第 卷第 期功能材料与器件学报.,.年 月 ,文章编号:():收稿日期:;修订日期:作者简介:黄钰婷(),女,硕士研究生,研究方向为半导体气敏传感器。:通信作者:郑晓虹(),女,讲师,理学博士,主要研究方向为气体传感器。(:)基电化学气体传感器的研究进展黄钰婷,吕帅帅,郑晓虹(上海应用技术大学 材料科学与工程学院,上海)摘要:基气体传感器具有响应快、灵敏度高、稳定性好等优点,因此得到广泛的关注。相比于其它固体电解质,固体电解质()属于钠超离子导体,具有优良的 电导率。近年来国内外有不少关于 基气体传感器的研究论文,但综述类文章较少。本文综述了 基电化学气体传感器的原理,总结了 基气体传感器对、
2、等气体的研究进展。并详细介绍了敏感电极材料和传感器结构对传感器性能的影响,对 基固体电解质的气体传感器做出展望。关键词:固体电解质;气体传感器;发展趋势;气体检测中图分类号:文献标识码:,(,;,):,(),:;引言随着世界工业化的进程加快,各行各业在快速发展的过程中也产生了一些具有强烈危害的气体(、等),造成严重的大气污染。众所周知,大气污染气体不仅会引起酸雨、温室效应、光化学雾霾、爆炸事故等问题,而且会引发疾病建筑综合症、呼吸疾病()等健康问题。因此,开发高性能的气体传感器对监测空气中的有毒气体具有重大意义。气体传感器是一个将气体体积分数、浓度等参数转化成其对应电信号的转换工具,广泛应用于
3、医疗诊断、安全监测、环境保护、工业生产、和过程控制等领域。与光学、声学和气相色谱法等气体检测技术相比,气体传感器检测技术在污染气体的实时监测方面更方便快捷。目前,我国已经开发出固体电解质型、半导体氧化物型和有机薄膜型等气体传感器。已知固体电解质型传感器的主要类型有,和碱金属硫酸盐等。其中,固体电解质型气体传感器因其高选择性和灵敏度、快速的响应时间和结构简单等优点,被广泛用于监测空气中的有毒气体。在 年,等人首次发现 的结构有利于离子迁移,具有三维框架结构的 材料一般是由 六面体与 或 四面体共顶点链接而成的,位于三维框架的间隙,因此能沿着间隙链接构成的三维通道进行扩散,研究发现 通式在 时具有
4、较高的 电导率(图),适用于电化学型气体传感器。近年来,基于 固体电解质的气体传感器得到了广泛的发展,将 与氧化物电极相结合的混合电位型气体传感器对大气中污染气体具有较高的传感性能。对基于 固体电解质的气体传感器,敏感材料(种类、材料尺寸、孔隙度、形貌、化学催化特性)对传感性能有很大的影响,选择合适敏感材料能改善其传感性能,有效提高传感器对目标气体的敏感性。根据其工作原理,型气体传感器被分为平衡电位型、混合电位型、电流型、组合型(安培电位)。其中,因优越的 导电性和优异的电化学稳定性具有广阔的应用前景。图 菱面体 结构的示意图 本文从固体电解质传感器的原理出发,着重介绍混合电位型 气体传感器的
5、传感机制,并从敏感电极材料、三相界面()、传感器结构等角度详细介绍了 基气体传感器检测、等有害气体的研究进展。总结了现阶段面临的问题,并对 基固体电解质型气体传感器的发展做出展望。固体电化学气体传感器的原理 固体电化学传感器如今已广泛应用于气体检测,根据其检测原理不同可分为有源传感器和无源传感器。有源传感器的传感信号是两个电极之间的电压,这包括平衡电位传感器和混合电位传感器。无源传感器(安培式传感器)则需要外部施加电压,输出电流为传感信号。当固体电化学气体传感器和目标气体发生反应时,气体分子在三相反应界面(固体电解质、敏感电极和气体的界面,)发生氧化还原反应。其中,基于电流型气体传感器,由对电
6、极()、敏感电极(),参比电极()以及固体电解质构成。通过在两个电极之间施加恒定的电压,测试两个电极之间产生的电流信号,从而反应待测气体浓度。由图 可知,等人提出了电流型 传感器的传感机制,当在参比电极()和敏感电极()之间施加适当的电压时,电极上会发生电化学 期黄钰婷,等:基电化学气体传感器的研究进展图 电流型 传感器的传感机制 反应,具体公式如下:():()在敏感电极和参比电极之间施加电压时,在对电极处,分解产生、和。产生的在通过 的内部到达敏感电极,同时,产生的 通过外部电路流向敏感电极,由电化学工作站记录产生的电流大小。最后,一旦 和 都到达敏感电极,它们就会相互作用与周围的 一起产生
7、电化学反应生成。因此,由电子的定向迁移所产生的电流可以反映 的浓度。混合电位型气体传感器可以看成是电化学电池,主要由固体电解质和敏感电极组成,当发生在三相界面的两个电化学反应的速率相等时,形成一个局部电池,即阳极电流与阴极电流的大小相等、方向相反时,这时的敏感电极电位被称为混合电位。平衡电位型气体传感器的检测信号主要为敏感电极()与参考电极()的电位差,敏感电极和参考电极间电位差(,即传感器的灵敏度)遵守能斯特方程,具体公式如下():()式中:为法拉第常数,为气体常数,为温度;和 分别为敏感电极和参考电极处的气体分压。目前,基固体电化学气体传感器常为混合电位传感器。在特定工作条件下,传感器稳定
8、输出的电动势()与 气体浓度的对数呈线性关系。对基于 的气体传感器,以使用 为敏感电极的 传感器为例,简述混合电位的敏感机制。首先,为电极()的 固体电化学传感器的敏感机制可用电化学电池来表达:,()当固体电化学传感器暴露于 时,在三相界面处发生两个反应,阴极处氧化反应()和阳极处还原反应()分别发生在敏感电极()和参考电极(),具体反应式如下:阴极:()阳极:()()这两种电化学反应在传感器的三相界面()处构建了一个局部电池,反应达到动态平衡时,敏感电极上的电极电位为混合电位。反应()()与 等人在文献中描述的过程相同。同时,可以使用 方程来解释混合电位机理,当敏感电极暴露于 时,阴极和阳极
9、反应的电流密度可以用以下公式()和()表示:()()()()式中,为电极电位,为法拉第常数,为气体常数,为温度,为平衡电极电位,为交换电流密度,为传递系数。和 可以通过一下动力学方程来表示,如式中()():()()式中,和 分别在 处的 和 的浓度,、和 为常数。阴极电流和阳极电流密度以相反的方向流动,当阴极和阳极电化学反应的速率相等时,达到动态平衡,和 数值相同但方向相反()。敏感电极上得到混合电势为公式():()上述公式中,和 分别为公式()():()()()()当 浓度一定时,混合电位随 浓度的对数 功能材料与器件学报 卷呈线性变化,如式中()()所示:()()公式()可以很好地解释实验
10、结果,由此可知,当 浓度恒定时,混合电位与 浓度的对数线性相关。通常将该线性关系的斜率称为混成电位型气体传感器的灵敏度。以 为固体电解质的气体传感器研究现状 基 气体传感器环境大气中的氮氧化物(:和)是空气污染物,会引起酸雨和光化学烟雾,对环境有重大影响。气体传感器早期研究是作为 气体传感器,一直受到广大学者的关注。为了提高传感器的气敏性能,研究者们做了大量研究,通过采用制备辅助相和制备氧化物电极的方法来实现。电流型传感器最早是由 等人于 年提出,用来监测较低浓度的。等人采用高温固态法合成 固体电解质,制备以 为辅助相的 气体传感器(图()。结果表明,在 下,的范围内,附着器件的电流响应与 浓
11、度呈线性关系(图()。为了能够同时检测 和 的浓度,等人设计了在传感电极上沉积有和 双层催化剂的 电流型传感器(图(),结果表明,在 下,之间,响应电流与 和 的浓度呈线性关系(图()。等人采用溶胶凝胶法合成 固体电解质,制备以(、)为辅助相的 气体传感器(图()。结果表明,以 辅助相的传感器对空气中的具有良好的传感特性,在 下,该传感器对 表现出良好的响应,对 的响应时间降低至 。等人采用溶胶凝胶法合成 复合固体电解质,制备了以为辅助相的 和 气体传感器。结果表明,在 时,的范围内,该传感器对图 ()连接有 辅助层的传感器模型示意图;()在 下,与 辅助层连接的器件的电流响应与 浓度的依赖性
12、;()传感器传感模型;()连接有双层催化剂传感器的响应电流与 或 浓度的关系();();();()和 表现出良好的传感性能,的瞬态响应达到 (图()。等人采用溶胶凝胶法合成 固体电解质,制备以烧绿石型()为氧化物电极的 气体传感器,用于 下 范围内的 和 的检测。结果表明,传感器的电动势()值与 或 浓度的对数成线性关系,且对 和 的响应时间分别为 和(图()。等人采用高温固态法合成 固体电解质,制备以 复合 为敏感电极的 传感器(图()。结果表明,附着装置对 反应有显著改善,由于 的催化作用,的响应时间从 缩短到 ,的响应时间从 缩短到 (图()。等人采用固态法合成了 固体电解质,制备了 和
13、 为辅助相的 气体传感器。结果表明,在 的范围内,电动势与 浓度的对数呈 期黄钰婷,等:基电化学气体传感器的研究进展线性关系,传感器对 的响应时间为(图()。等人采用固态法合成了 的 复 合 固 体 电 解 质,制 备 以()为辅助相的 气体传感器。结果表明,电动势与 浓度的对数呈线性关系(图()。等人采用高温固态法合成 固体电解质,制备以 为对电极的 气体传感器。结果表明,的最佳掺杂量为,气体传感器的最佳工作电压为,最佳工作温度为(图()。图 ()该传感器装置的结构示意图;()在 下,组合设备的二氧化氮传感性能;()下该传感器对 的传感性能;()安培 传感器传感模型;()检测 的电流响应瞬态
14、图;()二氧化氮传感器的传感性能;()时传感器的 随二氧化氮浓度的函数;()不同浓度的二氧化氮瞬态电流响应();();();();();();();()基 气体传感器是一种无色且带有刺激性气味的有害气体,是空气中的主要污染物之一。当 与空气接触时,几乎变成了亚硫酸和硫酸,从而导致酸雨,对生态环境造成了严重的影响。经研究发现,通过选择合适的敏感电极材料、掺杂贵金属、制备复合物等方法能有效提高对目标气体的响应。等人采用溶胶凝胶法合成了敏感材料(、)(如图(),设计了一种基于 的气体传感器,用于 检测。本文主要研究了 中不同的 掺杂率对敏感特性的影响,结果表明()的传感器对 的响应值最高()(图()
15、,响应值依次为()()()()()。等人采用溶胶凝胶法制备,设计了以 掺杂 作为敏感电极的管状传感器(图(),用于 的检测。结果表明,该传感器的电动势()值与 浓度的对数成正比,在 时灵敏度(斜率)为。此外,该传感器对 具有快速响应,在 和 的响应时间分别为 和 ,恢复时间分别为 和 (图()。其他的研究中,等人采用溶胶凝胶法分别制备了 和,设计了以复合氧化物 作为敏感电极的气体传感器(图(),用于 的检测。结果表明,该传感器在 工作温度范围内对 表现出良好的敏感特性,的响应时间和恢复时间分别为 和 (图()。等人采用固相法制备 复合固体电解质,设计了以 为敏感电极的气体传感器(图(),用于
16、的检测。结果表明,该传感器对 具有良好的传感特性,在 的温度范围内和线性范围为 ,该传感器的电动势()值与 浓度的对数呈良好的线性关系(图()。等人采用溶胶凝胶法制备,设计了以五氧化二钒、三氧化钨和二氧化钛复合金()作为敏感电极的平面型 气体传感器(图()。结果表明,该传感器对 具有独特的选择性,并表现出良好的响应。在从 的范围内,该传感器的电动势()值与 浓度的对数呈线性关系,斜率随着温度的增加而增加(图()。在前期科研工作中,学者们通过选择合适的敏感电极材料扩大表面积,掺杂贵金属增强电化学催化活性,制备复合物增加活性位点等方法使得材料表面有更多的活性气体和吸附氧参与反应。因此,对敏感材料进
17、行合理的改性可以显著提高传感器的气敏性能,有利于构筑高性能的气体传感器。功能材料与器件学报 卷图 ()敏感材料粉末()的扫描电镜图像;()掺杂 敏感材料在 下烧结的扫描电镜图像;()敏感材料在 下烧结的扫描电镜图像;()以 为敏感电极的气体传感器的响应值(、);()在 下开启或关闭不同浓度的 时,传感器的响应瞬变;()传感器在 下打开或关闭、和 时的响应瞬态()();();();()(、);();(),基 气体传感器是一种常见的燃烧产物,是温室效应的主要气体,因此 浓度的监测越来越重要。基气体传感器对 气体的检测具有很大的发展空间,研究人员通常构筑高效的三相界面、制备复合物、制备孔结构等来提高
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