改性生物质吸附剂对水中磷酸盐的去除和回收研究进展.pdf
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1、第 卷第 期 水 资 源 保 护 年 月.:/基金项目:国家自然科学基金项目()江苏省重点研发计划项目()江苏省水利科技项目()苏州市社会发展科技创新项目()作者简介:侯俊()男教授博士主要从事河湖水质改善理论与技术研究:.改性生物质吸附剂对水中磷酸盐的去除和回收研究进展侯 俊尹雪雪杨梓俊吴 军苗令占(.河海大学浅水湖泊综合治理与资源开发教育部重点实验室江苏 南京.河海大学环境学院江苏 南京)摘要:综述了壳聚糖、木质素、生物炭、黏土、单宁和淀粉等改性生物质吸附剂在去除和回收磷酸盐方面的最新研究进展分析了对生物质材料进行改性以增加其表面官能团、提高比表面积和零点电荷的多种途径讨论了改性生物质吸附
2、剂对磷酸盐的吸附机制、影响吸附量的各种因素以及磷酸盐的回收方法 与未改性的吸附剂相比改性后的生物质吸附剂对磷酸盐的吸附能力显著提高未来应重点研究如何进一步提高生物质材料对磷酸盐的吸附量、吸附剂的可重复利用性以及水环境适用性关键词:磷酸盐生物质吸附剂壳聚糖木质素生物炭黏土单宁淀粉中图分类号:文献标志码:文章编号:()/(.):.:自然界中的磷()是有限的且是不可再生资源 磷是植物生长所必需的矿物质以肥料的形式提供 磷也是食物链和农业经济的重要组成部分含磷肥料的使用促进了亚洲和非洲次大陆各国农业经济的增长 据报道 年磷基肥料的使用量从 万 增加到 万 在当前情景下全球磷储量估计可持续使用 但磷在国
3、家和全球区域之间分布不均匀主要储存在中国、摩洛哥和美国 磷还会导致水体污染水体中不断增加的磷含量带来了大多数水体污染问题包括损害水质、破坏食物资源和栖息地以及降低海洋生物的氧气含量 磷可以通过采矿、工农业活动和污水排放进入水体水中磷浓度过高会引起富营养化从而导致水质恶化 工业废水、市政废水、污水污泥和生物质灰烬等二次来源中磷酸盐的含量很高由于磷消耗量的不断增多且不可再生属性寻找合适的方法去除二次来源中的磷酸盐并且回收利用显得至关重要通过生物去除、结晶、吸附和沉淀等方法可以从废水中回收磷酸盐但高能耗、高成本和重金属含量高是从废水中回收磷酸盐的主要缺点 近年来利用镁盐与磷酸盐形成鸟粪石作为固体肥料
4、被认为是磷回收的一种有效方法但只有当磷酸盐的质量浓度高于 /时鸟粪石形式的回收才具有经济价值 在这些措施中吸附法成本低、制备简单在低磷浓度下具有去除速度快、可再生等优点是一种有效的除磷方法使用合成材料去除磷酸盐已有很多研究但不少吸附剂存在对磷酸盐吸附能力不足和会浸出有毒化合物(如重金属)的问题 壳聚糖()、木 质 素()、纤 维 素()、单 宁()、淀粉()及其衍生物等天然聚合物可用作吸附剂这些物质具有无毒、可生物降解和低成本生产的特性在水处理领域得到了广泛应用本文对改性生物质吸附剂对水中磷酸盐的去除和回收的最新研究进展进行了综述以期为吸附剂的进一步优化从而更高效地去除和回收磷酸盐提供参考改性
5、生物质吸附剂.改性壳聚糖吸附剂壳聚糖含有大量羟基和氨基具有可生物降解、无毒、高反应性、亲水性等优点 壳聚糖可以用来去除磷酸盐但由于其比表面积小(/)、在酸性条件下溶解度高、机械强度差以及难以重复使用等缺陷导致吸附能力较差可以通过对壳聚糖改性来提升壳聚糖材料对磷酸盐的吸附性能 壳聚糖链上丰富的羟基和氨基作为配位和反应位点通过氢键、静电引力和离子交换与阴离子污染物发生强相互作用 对壳聚糖反应位点进行不同的化学修饰可以增强壳聚糖与磷酸盐的亲和力如金属离子或金属(氢)氧化物的负载、对壳聚糖氨化以及负载磁性纳米粒子可改善壳聚糖比表面积小、吸附能力差等缺点.多价金属改性壳聚糖铝()、镁()和钙()由于具有
6、足够的吸附位点和对磷酸盐的强亲和力被用于吸附剂的改性 然而在酸性条件下金属(氢)氧化物容易溶解金属阳离子可能会渗入水溶液中而危害人类健康 如铁()易受到氧化还原点位的影响而释放 有一定的毒性容易造成生态威胁 稀土元素镧()、锆()、铈()因具有生物相容性、对人体无毒或低毒等特点在选择性除磷领域备受关注为了比较不同金属对磷酸盐的吸附能力等分别将、氢氧化物负载到氨化壳聚糖微球上其中 的吸附能力最好对磷酸盐的最大吸附量为 /表明稀土元素 由于对磷酸盐的高亲和力具有较高的吸附量 等制备了掺杂 的壳聚糖()和交联的 壳 聚 糖()比 表 面 积 分 别 为./和./在较宽的 值范围内 的吸附能力优于 表
7、明未交联的 更适于磷的吸附 稀土元素也多用于壳聚糖的改性 等将 负载到壳聚糖表面制备了 比表面积为./由于吸附位点的增多 表现出更高的去除效率即使在 次再生后 的磷酸盐最大吸附量也达到./为了提高壳聚糖的等电点可对其进一步改性如 等通过将聚多巴胺涂覆在 壳聚糖水凝胶上制备了 该凝胶具有丰富的胺基由 吸附等温模型可知 和 的最大吸附量分别为./和./由于聚多巴胺上胺基(、)和羟基()基团的引入 氨化后的最大吸附量显著增大.磁性壳聚糖复合材料吸附剂回收过程的不高效、不环保等缺点限制了壳聚糖应用而磁性吸附剂在外加磁场作用下很容易分离 与离心和膜过滤相比磁分离对能量和材料的消耗更少 用磁性物质对壳聚糖
8、改性可以制备磁性壳聚糖复合材料()对水溶液中的许多阴离子污染物具有较快的吸附速率而且也很容易被外部磁铁回收 等制备了磁性高岭土 壳聚糖珠比表面积为./对磷酸盐的最大吸附量为./傅里叶变换红外光谱()分析显示在 和 附近的两个强吸收峰证明磁介质的存在表明 与壳聚糖成功结合 等将聚乙烯亚胺()与 磁性纳米粒 子 结 合 生 成/显 示 在 对应于 的 键振动元素分析显示胺化后氮()的比例从.提高至.这意味着在吸附剂的外表面上存在大量的胺基可与磷酸盐结合在水溶液中的/不到 就可以快速被磁铁分离将聚乙烯醇与壳聚糖结合制备成水凝胶可以提高壳聚糖机械强度 等制备了一种负载 的磁性壳聚糖 聚乙烯醇水凝胶珠对
9、磷酸盐的最大吸附量为./水凝胶增强了吸附剂的机械强度并提供了大量的活性官能团 的引入提高了水凝胶珠粒对磷酸盐的吸附选择性然而该吸附剂在酸性条件下会导致少量 和 的释放这限制了吸附剂在酸性条件下的应用 吸附剂形态的不同也会影响吸附效果 等制备了壳聚糖/复合纳米纤维吸附剂与壳聚糖/复合珠粒复合纳米纤维上的磷酸盐吸附量(./)远高于复合珠粒(./)原因可能是复合纳米纤维的比表面积(./)比复合珠粒的比表面积(./)大.氨化壳聚糖近年来对壳聚糖氨化的改性方式引起了人们的极大兴趣 等用缩水甘油三甲基氯化铵对壳聚糖 三聚氰胺 戊二醛树脂改性制备吸附剂对磷酸盐的最大吸附量为./射线能谱仪()显示 在 中的质
10、量百分比为.而 在 未 改 性 的 壳 聚 糖 珠 粒 中 仅 为.表明氨基质子化有利于磷的去除 等将壳聚糖与 交联然后用聚乙烯多胺包覆成功制备了 复合珠 对磷的吸附量始终比 大利用胺化交联壳聚糖珠去除 也得到了类似的结果 此外由 吸附等温模型预测的 最大吸附量为./在实际废水溶液中投加 后磷酸盐浓度降为零.改性木质素吸附剂木质素是自然界中第二丰富的生物质材料结构中有甲氧基、酚羟基等官能团具有可生物降解、环境 友 好、生 物 相 容 等 优 点 木 质 素 表 面 的、官能团与磷酸盐之间的静电排斥使得木质素去除磷酸盐的效率很低因此需改性以提高吸附量 氨化是中和木质素表面电荷的常用方法因为氨基的
11、 原子具有孤对电子可以与被水电离的 结合形成带正电的状态()此外、和 也可用于改性木质素.多价金属改性木质素 等用两步碳化工艺制备了 功能化的木质素吸附剂 这种方法有助于在 表面形成大量分散良好且尺寸更小的 纳米颗粒对磷酸盐的最大吸附量达到./即使对质量浓度为 /的磷酸盐的去除效率也达到.低于美国环境保护署建议排放的允许限值(/)等用()纳米棒改性木质素制备了 ()对磷酸盐的最大吸附量为./等在胺化木质素中负载 合成了 对磷酸盐的最大吸附量为./约是木质素的 倍这可能是由于 的比表面积(./)远高于木质素的比表面积(./)上述研究证明经过金属改性的木质素吸附剂对磷的吸附量大幅提升提高了磷的去除
12、效率为了进一步提高吸附剂的吸附能力可以在吸附剂表面负载氨基 等将()负载到由二乙烯三胺改性的木质素上制备了 对磷酸盐的最大吸附量为./优于大多数吸附剂 静电引力和配体交换是吸附过程的机制胺化木质素残留的氨基可以被质子化为正电荷以吸引磷酸根 射线光电子光谱()表明()的羟基与磷酸盐进行了配体交换 等通过在聚乙烯亚胺 木质素上负载()合成了吸附剂 可有效去除磷酸盐 的比表面 积 和 最 大 吸 附 量 分 别 为./和./其中比表面积约是木质素的 倍最大吸附量比木质素的./高 倍.磁性木质素复合物磁性木质素吸附剂也用于磷酸盐的去除等通过共沉淀法制备了磁性 吸附剂对磷酸盐的最大吸附量达到./可在 内
13、被快速分离出来 在富营养化水体中对磷酸盐去除效果很好可将磷酸盐质量浓度从./降低到./而且没有检测到 和 的释放 等还合成了磁性胺化木质素吸附剂(/)/去除磷酸盐后可用作缓释复合肥料在吸附磷酸盐后可以用磁铁将/从土壤中分离出来 等还研究了室温中性条件下/吸附磷酸盐之后在土壤中释放的 和 发现 和 的释放率持续增大 后分别达到.和.证明该吸附剂作为缓释肥料是可行的养分释放后使用磁铁可以很容易从土壤中回收吸附剂 等通过曼尼希反应和化学共沉淀法合成了 在外加磁场作用下能迅速从水溶液中分离出来.改性生物炭吸附剂生物炭是一种低成本、环保、经济的吸附材料可用作土壤调节剂以保留和逐步释放养分提高土壤肥力、种
14、子发芽率和作物产量 与无机肥料相比生物炭的优势是它们的非碳化部分能与土壤污染物相互作用从而改善土壤的性质 然而生物炭表面通常带负电荷会阻止阴离子的吸附因此有必要对生物炭进行改性以提高对阴离子污染物的去除率 可用于改性的金属包括、等向磷酸盐溶液中投加 会产生鸟粪石可直接在田间用作肥料主要吸附机制是金属和磷酸盐之间的化学吸附 等使用作物残渣、木材和污水处理产生的污泥 种生物炭进行了磷吸附试验结果表明未改性的生物炭对磷酸盐的吸附量很低而改性后的生物炭吸附量得到了提高改性后的生物炭对磷的吸附主要依赖 和 的含量而生物炭仅作为载体并为金属/金属氧化物提供必要的负载位点 等利用植物生物炭和 层状双氢氧化物
15、合成了生物炭/对磷酸盐的最大吸附量为./吸附量大幅提高可能是因为生物炭内部空间可为金属离子和金属元素提供较大的负载面积层状双氢氧化物与生物炭的协同作用提高了吸附量 等将()负载到生物炭上制备了 对磷酸盐的最大吸附量为./射线衍射()分析表明 对磷酸盐的高吸 附 量 是 因 为 ()和 反 应 形 成()()晶体 等通过共沉淀法制备了 改性生物炭()比表面积为./是未改性生物炭的 倍多对磷酸盐的最大吸附量达到./吸附剂通过磷酸盐与 之间进行配体交换在镧(氢)氧化物上形成内球络合物从而去除磷酸盐 改性生物炭吸附剂吸附磷酸盐后可以直接作为肥料进一步回用 等制备了纳米 功能化玉米秸秆生物炭 其在土壤
16、水 水稻植物系统中对磷酸盐的最大吸附量为/是生物炭的 倍左右 等的水稻土柱试验表明 的施用使地表水总磷()浓度降低了.使表层土壤总磷浓度提高了.还对水稻生长有积极作用 等制备了一种负载 的木屑生物炭用于从尿液中回收铵和磷酸盐对磷酸盐的最大吸附量为./并且产生了富营养生物炭()可用作增值肥料在盆栽试验中施用 肥料可显著提高玉米和黑麦草的株高和干物质产量.改性黏土吸附剂黏土吸附材料包括沸石、膨润土、蒙脱石因其价格低廉、来源广泛而受到关注 蒙脱石()是一种天然黏土矿物以其高比表面积和机械稳定性而著称将蒙脱石掺入壳聚糖中可增强对阴离子的吸附能力 等利用蒙脱石改性制备 了/吸附剂去除磷酸盐有机黏土上的钙
17、离子可以提供更多的正电荷以促进磷酸盐的去除 等将 负载到纳米壳聚糖 分级 沸石复合材料表面成功制备了 /吸附剂比表面积为./内吸附量达到./吸附剂上大量的阳离子以及负载的 沉积在其表面促进了磷酸根离子的去除在硅铝酸盐型黏土中膨润土因高表面积、天然丰度和高热稳定性而受到广泛关注 然而膨润土表面带负电荷且难以从水介质中分离的特点使其对磷酸盐的吸附能力较差 因此将膨润土掺入壳聚糖中可以中和膨润土表面的负电荷从而提高对阴离子的去除能力 等将 负载到膨润土/壳聚糖上制备了 吸附剂对磷酸盐的最大吸附量为./可以将实际水体中的磷酸盐质量浓度从./降低到./等将 、和 分别负载到壳聚糖 膨润土复合材料上得到了
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