道路用SBS改性沥青老化研究进展.pdf
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1、第41卷第9期2023年9月文章编号:10 0 9-7 7 6 7(2 0 2 3)0 9-0 0 18-0 9Vol.41,No.9Journal of Municipal TechnologySep.2023D0I:10.19922/j.1009-7767.2023.09.018道路用SBS改性沥青老化研究进展赵文宇1,邢成炜1*,颜川奇2(1.长安大学公路学院,陕西西安7 10 0 6 4;2.西南交通大学,四川成都6 10 0 3 1)摘要:基于当前关于SBS改性沥青老化的研究成果,综述了国内外道路用SBS改性沥青老化研究现状。首先介绍了SBS对沥青的改性机理和SBS改性沥青老化机理;
2、其次从环境因素和材料因素两个方面详细介绍了影响SBS改性沥青老化的关键因素;接着对SBS改性沥青老化的评价方法进行了阐述,宏观测试方面主要包括常规性能测试和动态剪切流变试验,微观测试方面主要包括傅里叶红外光谱、凝胶渗透色谱、荧光显微镜和原子力显微镜;最后进行了总结并展望了SBS改性沥青老化未来的研究方向。关键词:SBS改性沥青;老化;老化机理;老化评价方法;道路工程中图分类号:U414(1.School of Highway,Chang an University,Xian 710064,China;2.Southwest Jiaotong University,Chengdu 610031,
3、China)Abstract:Based on the current research,the research status of SBS modified asphalt aging was reviewed.Firstly,the modification mechanism of asphalt by SBS and aging mechanism of SBS modified asphalt were introduced;Sec-ondly,the key factors were introduced from two aspects of environment and m
4、aterial,which affect the aging of SBSmodified asphalt;Then,the aging evaluation methods were explained.The macroscopic tests mainly include regularperformance test and dynamic shear rheological test.The microscopic tests mainly include Fourier transform infraredspectroscopy,gel permeation chromatogr
5、aphy,fluorescence microscope and atomic force microscope;Finally,asummary was made to look forward to the future research directions of SBS modified asphalt aging.Key words:SBS modified asphalt;aging;aging mechanism;aging evaluation method;road engineering文献标志码:AReview on Aging of SBS Modified Aspha
6、lt forRoadZhao Wenyu,Xing Chengweil*,Yan Chuanqi?苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)是一种热塑性弹性体,按结构分类可分为线型和星型。在共聚物中,聚苯乙烯嵌段(PS)称为硬段,聚丁二烯嵌段(PB)称为软段。其中,PS段决定SBS在高温下的高拉伸强度,PB段决定SBS在低温下的弹性、抗疲劳性等性质!。沥青中掺加SBS可以改善其高温流动性、低温延性和热稳定性等路用性能 2 。因此,SBS改性沥青被广泛用于道路工程建设当中。在贮存、运输、施工和长期服役过程中,SBS改性沥青在热、氧、光等环境因素的作用下会发生老化。SBS改性沥青的老化主要包括基质
7、沥青的老化与SBS的降解 3 。基质沥青的老化包括氧化反应、轻质组分的挥发和硬化,进而导致沥青组分等发生变化 4-5 。SBS由于聚丁二烯嵌段上存在不饱和双键,收稿日期:2 0 2 3-0 6-10基金项目:国家自然科学基金青年项目(5 2 10 8 3 94);长安大学大学生创新创业项目(S202210710314);长安大学大学生创新创业项目(S202310710003)作者简介:赵文宇,男,在读本科生,主要研究方向为道路工程材料。通讯作者:邢成炜,男,讲师,博士,主要研究方向为道路工程材料。引文格式:赵文宇,邢成炜,颜川奇.道路用SBS改性沥青老化研究进展 .市政技术,2 0 2 3,4
8、1(9):18-2 5,112.(ZHAOWY,XI NG CW,Y A NC Q.Review on aging of SBS modified asphalt for roadJ.Journal of municipal technology,2023,41(9):18-25,112.)第9 期因此易发生老化和降解 2 。SBS改性沥青老化会导致其路用性能与耐久性降低,路面出现裂缝、坑槽等病害,使用年限大幅降低。由此可见,深入理解SBS改性沥青路面老化规律与抗老化性能十分必要。基于当前国内外研究人员对SBS改性沥青以及道路用SBS改性沥青老化的研究成果,笔者介绍了SBS对沥青的改性机理以及
9、SBS改性沥青老化机理,整理了影响SBS改性沥青老化的因素,汇总了SBS改性沥青老化评价方法,最后展望了SBS改性沥青老化未来的研究方向。1SBS对沥青的改性机理SBS由三嵌段链组成,主要分为线型SBS与星型SBS两种结构,如图1所示。常用的SBS制备方法有三步法、偶合法等。在偶合法制备过程中,线型SBS的偶联剂一般为二卤化合物,而星型SBS的偶联剂多采用多官能团的四氯化硅、三氯代甲基硅等 2 。由于PS段与PB段互不相容,PS段形成物理交联区域构成网状结构,PB段则作为分散相分布在连续的聚丁二烯之间,形成了微观两相分离结构 6-7 。这种结构使SBS具有2 个玻璃化转变温度,分别为PB段的玻
10、璃化转变温度(Tl)和PS段的玻璃化转变温度(T)。当处于常温时,PB段使SBS具有一定的弹性,而PS段则给SBS提供了强度 8 。当温度升至T。时,网状结构消失使SBS具有树脂流动加工性,而降温后又可重新构成网状结构 2,7 。这种性质为SBS作为沥青改性剂提供了非常重要的基础。+CH,-CH,C H,-C H=C H-C H,C H,-C H 十,a)线型SBS十CH,-CH,C H,-C H=C H-C H,m ,S ib)星型SBS图 1 SBS 的结构 7 Fig.1 Structure of SBS制备SBS改性沥青主要采用胶体磨法与高速剪切法 7 。SBS加入到基质沥青后,一部分
11、软沥青进人到SBS相中,导致 SBS在沥青中发生溶胀与聚集。二者之间的混合包括宏观混合与稳定混合两个阶段 9。当SBS掺量逐渐增加至约5%时,SBS改性沥青会发赵文宇等:道路用SBS改性沥青老化研究进展去其改性功能 3,17 。就SBS改性沥青整体而言,老化过程中主要发生了吸氧反应,产生了羰基和亚砜 2 0 。对于SBS为分散相、沥青为连续相的SBS改性沥青,老化不会改变其相结构,但SBS颗粒粒径会明显减小,颗粒分布更加均匀、密集 2 1,形成交联网状结构的SBS改性沥青的网状结构在老化过程中会被破坏 3 。SBS 改性沥青的老化可以分为两个阶段:第一阶段,因为SBS溶胀时吸附了沥青相中的部分
12、轻质组分,从而减缓了沥青相老化时的吸氧老化程度,此时SBS改性沥青吸氧速率低于基质沥青,小分子比例变化不明显,SBS颗粒粒径减小;第二阶段,降解后的苯乙烯作为硬段留在沥青中,沥青相持续吸氧导致大分子比例明显增加,中分子和小分子比例减小 2 。在老化过程中,SBS与基质沥青相互影响。SBS19生从连续沥青相到连续SBS相的转变,这种掺量的改性沥青中SBS相与沥青相相互交联,形成了一种稳定的交联网状结构 10-11。当前,研究人员通过试验证明了改性沥青中SBS与基质沥青之间并未发生明显的化学反应,SBS改性沥青属于物理改性 12-13 。由于密度、分子量等存在差异,导致SBS与基质沥青存在相容性不
13、稳定的现象,这成为影响SBS改性沥青性能的关键因素之一 14。影响SBS改性沥青相容性的因素主要包括基质沥青组分、SBS种类、SBS掺量等。线型SBS改性沥青比星型SBS改性沥青具有更好的相容性 15-16 。此外,SBS加人到基质沥青中吸收饱和分与芳香分的程度不同会导致沥青不稳定,因此基质沥青中轻质组分含量、饱和分与芳香分之比对SBS改性沥青相容性有较大的影响 14。通常采用软化点差来评价SBS改性沥青的贮存稳定性 15 。2SBS改性沥青老化机理SBS改性沥青的老化主要包括基质沥青的老化与SBS的降解 3 。对于基质沥青,沥青轻质组分挥发,小分子转化为大分子,最终饱和分与芳香分向沥青质与胶
14、质转变 3,17 。对于SBS改性剂,SBS的氧化主要发生在聚丁二烯嵌段上,包含自由基的起始、增长、转移和终止4个阶段,氧化产物主要为带有羰基的分子结构,分子链裂解是其热氧老化的主要过程 18-1。SBS 改性沥青老化后 SBS 降解为更小的分子,同时发生交联反应,在长时间老化后可能会失20的降解可以减缓基质沥青老化,同时基质沥青通过包裹作用为SBS提供保护,从而有效延缓SBS改性沥青整体老化速度,提高SBS改性沥青的抗老化性能 3 。对于高掺量SBS改性沥青,大量的SBS不仅能抑制沥青老化过程中形成羰基,还能提高老化后改性沥青中SBS 的绝对含量 2 3 3影响SBS改性沥青老化的因素影响S
15、BS改性沥青老化的因素主要包括环境因素和材料因素。沥青路面服役过程中的老化环境极为复杂,除了受到热、氧影响外,还会受到紫外光、水等因素的影响。影响SBS改性沥青老化的材料因素则包括SBS掺量、SBS种类、基质沥青种类、添加剂等。3.1环境因素高温会加快分子热运动,引起聚合物降解、交联聚合、脱氢等,最终加快沥青老化 2 4。钱春香等 2 5 发现紫外老化前后SBS改性沥青的针人度指数(PI值)延度等宏观指标变化显著,认为是SBS聚丁二烯链上的碳碳双键在紫外光高能分子的冲击下发生断裂,分子结构失去弹性,网状结构被破坏所致。在此基础上,Wei等 2 6 研究了SBS改性沥青在4种环境下(紫外、紫外十
16、水、紫外十酸、紫外十盐)的老化性能,发现在酸性介质中酸性物质如沥青和沥青老化产物中的羧酸和酚类等被溶解和电离,此外酸中的H+、S O 2-等与沥青中的活性基团发生反应使沥青的分子键断裂破坏,而在盐水介质中盐会在水蒸发过程中聚集在沥青表面改变材料的连续状态,沥青表面产生微裂纹使水进人沥青内部并加速老化。崔亚楠等 2 7 研究了SBS改性沥青的复合老化机理,认为水和紫外光都会加剧SBS改性沥青的老化,但同时认为沥青中的极性基团能使沥青质分子向沥青-水界面迁移并集聚成结构较强的水膜,从而减缓沥青氧化进程,水的加入也会在一定程度上阻碍SBS老化。3.2材料因素Wang等 2 8 发现在相同老化时间下S
17、BS掺量越高则老化前后SBS改性沥青的针入度、软化点变化幅度越小,认为这是由于SBS能抑制改性沥青老化过程中产生羰基和亚矾。Xu等 2 9 认为在SBS改性沥青老化过程中,SBS降解会降低改性沥青的软化点、黏度、延度并增大其针入度,而基质沥青氧化则会提高改性沥青的软化点、黏度并降低其针入度、延度,Journal of Municipal Technology第41卷因此会导致不同SBS含量的改性沥青呈现出不同的老化规律。Lin等 3 0 1 发现由芳香分含量较高的基质沥青制成的SBS改性沥青更容易老化,认为是较多的芳香分导致SBS以更小的颗粒形式存在,使其更容易降解。Li等 3 1 发现SBS
18、改性沥青的老化程度随着SBS中残留SB双嵌段含量的增加而增大,认为SB双嵌段的PB链段作为末端基团表现出较高的活性,使其更易与氧发生反应并影响改性沥青的抗老化性能。近年来,为了进一步改善SBS改性沥青的性能,多种添加剂被加人到SBS改性沥青中制成复合改性沥青。Zhang等 3 2 发现掺加硫粉后的SBS改性沥青老化后的羰基指数(Ic=o)更高,认为硫会降低SBS改性沥青的抗老化性能。TurRasool等 3 3 将高温剪切获得的高再生橡胶(HRR)加人到SBS改性沥青中制成胶粉 SBS复合改性沥青,发现HRR会阻碍改性沥青在老化过程中的氧化反应,提高了 SBS改性沥青的抗老化性能。Zhang等
19、 3 4 向SBS改性沥青中加人由纳米氧化锌(nano-ZnO)与有机膨胀蛭石(OEVMT)组成的多维纳米材料,发现多维纳米材料能抑制SBS改性沥青在老化过程中形成羰基,提高SBS改性沥青的抗老化性能,且多维纳米材料中的2 种组分在提高SBS改性沥青抗老化性能方面具有协同作用。4SBS改性沥青老化评价方法4.1宏观测试方法常用的宏观测试方法包括常规性能测试、动态剪切流变试验(DSR)等。常规性能测试中常用SBS改性沥青老化前后针入度、软化点、延度及黏度的变化表征老化程度,DSR常用于研究SBS改性沥青老化前后流变性能的变化。4.1.1常规性能测试常规性能测试包括三大指标测试、黏度试验等。常用针
20、人度表征稠度,软化点表征高温稳定性,延度表征沥青所能承受的塑性变形总能力,黏度表征黏滞性。余剑英 3 5 发现SBS改性沥青经热空气老化后软化点升高、针入度降低、延度降低。Li等 3 6 对老化前后的SBS改性沥青进行了不同温度下的黏度测试并在黏度与温度之间进行回归分析,发现在相同温度下黏度随着老化程度的增加呈增大趋势。Gao等 17 模拟了SBS改性沥青的短期老化与长期老化过程,发现老化改性沥青的软化点与13 5 旋转黏度第9 期升高,而延度显著降低。Wang等 2 8 发现随着SBS掺量增加,SBS改性沥青老化前后的针入度、软化点、延度变化幅度均降低。Zhou等 2 4 采用软化点比(SP
21、R)表征贮存运输环境中SBS改性沥青的老化程度,发现SBS改性沥青的SPR呈现图2 所示的变化规律,当老化时间从0 h增加到1 8 h时SPR逐渐降低,而当老化时间从1 8 h增加到36 h时则呈现相反的变化趋势。Wang等 2 1 基于布氏黏度建立了SBS 改性沥青老化动力学方程,通过计算能得出SBS改性沥青在不同老化温度和老化时间下的黏度。120UA6h12h网3 6 h18h110工1009080图2 不同老化程度沥青的 SPR24Fig.2 SPR of asphalt with different aging degrees4.1.2DSRDSR通过测定沥青的复数剪切模量(G*)与相
22、位角(8)来表征沥青的黏弹性,其中G*是材料剪切变形时总阻力的量度,8 是可恢复与不可恢复变形的相对指标。Li等 36 测试了SBS改性沥青老化前后的高温流变性能,采用车辙因子(G*/sin8)作为评价指标,发现G*/sinS随着老化程度的增加呈增大趋势。Lin等 2 3 研究了材料因素对高掺量SBS改性沥青老化前后流变性能的影响,发现当SBS掺量高于7%时SBS改性沥青的G*/sin随着老化程度的增加呈反常的下降趋势,且芳香分含量高的SBS改性沥青G*/sin更高。在此基础上,Lin等 30 采用G*、S和G*/sinS综合评价了高掺量SBS改性沥青老化前后的流变性能,结果表明高掺量的 SB
23、S会延缓 SBS改性沥青硬化。Lin等 2 3 还采用多应力蠕变恢复试验(MSCR)中3.2 kPa下的蠕变恢复率(R3.2)表征高掺量SBS改性沥青的流变性能,采用R32的老化残留比(ARR)表征SBS改性沥青的老化程度,发现ARR随赵文宇等:道路用SBS改性沥青老化研究进展?15016315 000418010:00024hTFOT500000图3不同温度下老化时间对SBS改性沥青G*的影响 37 Fig.3 Effect of aging time on G*of SBS modified asphalt atdifferent temperatures4.1.3其他宏观测试方法SK70
24、ZH9021着改性沥青中SBS含量的增加呈增大趋势。Ouyang等 37 测定了不同老化时间下SBS改性沥青的G*(如图3所示),并计算得到了老化速率常数(K),最终建立了G*与老化时间之间的老化动力学方程。Yan等 38 建立了SBS改性沥青老化前后化学指标和流变特性之间的预测模型,通过老化前后羰基含量和聚合物含量预测SBS改性沥青的G*、8 等指标。200005CRMACR/SBSMASSBSMA样品10老化时间/h还有一些沥青宏观性能测试手段也被用于SBS改性沥青老化研究。弯曲梁流变试验(BBR)被用于研究老化SBS 改性沥青的低温特性变化 2 7,39 ;拉拔试验被用于测定老化SBS改
25、性沥青与集料间的界面拉拔力 40 ;沥青黏韧性试验被用于表征老化SBS改性沥青的黏韧性变化 2 1 。4.2微观测试方法常用的微观测试方法包括傅里叶红外光谱(FTIR)、凝胶渗透色谱(GPC)、荧光显微镜(FM)和原子力显微镜(AFM)等。FTIR采用SBS改性沥青老化前后官能团的变化表征化学反应过程,GPC采用SBS改性沥青老化前后分子量大小与分子量分布的变化表征化学组成变化,FM和AFM通过SBS改性沥青老化前后形貌特征的变化表征微观特征变化。4.2.1FTIRFTIR使用频率连续变化的红外光照射样品,激发样品分子发生振动,从而改变辐射光的振动状态和波长并记录变化信息,最终通过傅里叶变换得
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