He_Ar_Kr光泵稀有气体激光介质中的Ar-Kr共振能量转移.pdf
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1、He/Ar/Kr 光泵稀有气体激光介质中的Ar-Kr 共振能量转移沈元毅雷鹏王新兵左都罗(华中科技大学,武汉光电国家研究中心,武汉430074)(2023年 6月 8 日收到;2023年 7月 31 日收到修改稿)高亚稳态原子数密度是光抽运稀有气体激光器的研究重点之一.考虑到 Ar 亚稳态能级与 Kr 激发态 5p3/22能量仅相差 20cm1,在 He/Kr 放电体系中加入氩气,有望通过能量共振转移达到补充 Kr 亚稳态原子(Kr*)密度的目的.本文从光谱诊断及亚稳态原子密度激光吸收光谱测量两个角度进行实验分析,结果表明:在100mbar(1bar=105Pa),1%Kr,12.5%Ar 气
2、体条件下,Kr(5p3/22)向亚稳态能级跃迁辐射谱线峰值最高可增强约10 倍,该跃迁谱线尾部信号从 0.6s 延长至 14.25s.实验同时测量了不同 Ar 含量下Kr*密度.在 100mbar,1%Kr 气体条件下加入 15%Ar,Kr*密度从4.941011cm3提升至 6.961012cm3.在气压 600mbar,1%Kr/He混合气体中加入 5%Ar,Kr*峰值密度从 4.691013cm3提升至 5.791013cm3.这些结果说明,Ar-Kr 的共振能量转移能有效提高 Kr*密度,有利于光抽运 Kr*激光器的高效运行.关键词:光泵稀有气体激光器,激光吸收光谱法,碰撞能量共振转移
3、,光谱诊断PACS:52.20.Hv,52.25.Tx,51.50.+vDOI:10.7498/aps.72.202309561引言高能激光器一直是激光领域研究重点之一.2003 年,半导体泵浦碱金属蒸气激光器(diode-pumpedalkalivaporlasers,DPAL)的提出受到了额外关注13.DPAL 具有量子效率高、介质可循环使用的优点,是气体激光一个新的研究热点4.2012 年,Han和 Heaven5提出了光泵亚稳态稀有气体激光器(optically-pumpedmetastableraregaslaser,OPRGL)概念.OPRGL 利用稀有气体亚稳态原子作为增益介质实
4、现激光输出,能级结构与DPAL 类似,同样具有高功率激光输出的潜能,并且从本质上克服了 DPAL 增益介质需要高温加热保持气态和化学性质活泼的缺陷.OPRGL 高效运行的一个重要条件是大气压条件下产生一定水平的亚稳态原子数密度,这直接关系到系统的光增益以及对泵浦光的吸收5.现阶段 OPRGL 所需的亚稳态稀有气体原子通常由放电产生,目前应用较多的放电方式主要有微等离子体放电、射频容性放电、介质阻挡放电以及高频脉冲直流平行平板放电等方式.2019 年 Kim 和Hopwood6在 11.6cm3.2cm0.8cm 体积下利用微波放电实现了 1012cm3的亚稳态原子制备,但等离子体有效激光体积远
5、小于放电区域的总体积.虽然微波放电已经被研究证实能够产生足够的亚稳态原子用以实现 OPRGL 的激光输出,但是由于其增益体积太小而难以适用于高功率OPRGL 系统,增大放电体积会对电源的要求进一步提高,否则难以产生能均匀充满放电区域内的高密度等离子体.2015 年,Mikheyev 等7,8在 40MHz射频容性放电下实现了 Ar/He 混合气体的稳定放电,在长 10cm、内径 1.6cm 的玻璃管内充入流动 Ar/He混合气,获得了最高 21011cm3量级的通信作者.E-mail:2023中国物理学会ChinesePhysicalSocietyhttp:/物理学报ActaPhys.Sin.
6、Vol.72,No.19(2023)195201195201-1亚稳态氩原子.随后在 2016 年采用同样的放电方式制备了 Kr 亚稳态原子9,并测量了 Kr 亚稳态能级的吸收线宽.这一放电方式可以在较大体积下实现亚稳态原子的制备,并且已经实现了在射频容性放电方式下的连续激光输出10,但由于射频容性放电的约化场强较低,通常难以产生较高密度的亚稳态原子,更高功率的激光输出也因此受阻.为探究产生高亚稳态密度等离子体的放电激励方式,Mikheyev等11在 2017 年展示了介质阻挡放电产生亚稳态原子数密度的可行性,绝缘介质层的引入,使得这一放电方式实现了较高的击穿电压并在放电正柱区获得了较高的约化
7、场强,更有利于高亚稳态原子数密度的制备.但要实现大体积放电,这一放电方式对电源的要求更高.现有的研究中,多以高重复率高压直流脉冲平行平板放电研究为主1214.2021 年,Chu 等13采用平行平板放电方式生成 Kr亚稳态原子(Kr*),并通过吸收光谱法测得Kr*密度为1.31012cm3.2022 年Zhang 等14采用分区脉冲放电技术,进一步扩大放电体积,在20.4cm3放电区域内产生了 1013cm3量级的亚稳态氩原子.该方法为实现大体积、高粒子数密度的放电方式提供了的思路,但随着分区数的增大,对放电电源和放电区域内沉积能量的要求同样随之增长.射频容性放电方式虽然能在较大体积下制备亚稳
8、态原子,但受限于约化场强,难以获得较高水平的亚稳态原子密度.介质阻挡放电虽能产生较高的约化场强,但是在进一步扩大体积后发现等离子体在放电区域内分布不均11,激光有效增益区域较小而不满足高功率激光的输出条件.因此,获得高密度的亚稳态原子以及实现大体积均匀放电仍是 OPRGL现存的研究难点.共振能量转移在气体激光的粒子数反转建立过程中发挥重要的作用,Chu 等15利用 Kr-Xe 之间的能量共振转移,在 Xe(5d1/21)与 Xe(6p1/21)能级间实现粒子数反转并得到自发辐射放大.受此启发,本文提出一种对亚稳态原子补充的新方法,利用惰性气体原子之间的共振能量转移,实现对亚稳态原子的补充目的.
9、这一方法可以减轻单纯通过放电激励产生亚稳态原子对电源的要求,在相同的放电装置下可获得更高的亚稳态原子数密度,即具有更高的激光增益,为实现大体积放电和高功率激光输出提供了新思路.2实验原理及装置图 1 为实验所涉及到的主要能级示意图,能级采用 Racah 符号标记,能级能量以波数为单位.图 1简要阐述了 OPRGL 体系的激光能级以及 Ar-Kr能级碰撞原理.Electron excitationEmissionElectron excitation760.2 nmEnergy transfer811.29 nmLaser892.87 nmPumpArKr 819 nmGround stateG
10、round state1S01S05s3/22,79971 cm-15s3/21,80916 cm-14p5/23,105462 cm-14p1/21,104102 cm-1Collisional transferCollisional transfer811.53 nm912.3 nmLaserPump4s3/21,93750 cm-14s3/22,93143 cm-15p1/21,91168 cm-15p5/23,92294 cm-15p3/22,93123 cm-1图1Ar-Kr 原子能级以及碰撞传能示意图,Ar(4s3/22)能级与 Kr(5p3/22)能级能量差仅为 20cm1Fig
11、.1.Schematic diagram of Ar-Kr atomic energy levels and collision energy transfer,and the energy difference betweenAr(4s3/22)energyandKr(5p3/22)energyisonly20cm1.物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)195201195201-2OPRGL 体系在气体放电的条件下,部分惰性气体基态原子通过碰撞过程被激发到亚稳态ns3/22,通过光泵浦的方式将亚稳态原子抽运至np5/23能级,该能级粒子与缓冲气体碰撞快速弛豫
12、至激光上能级(np1/21能级),并在 np1/21和ns3/22能级间形成粒子数反转实现激光振荡(主量子数 n 随惰性气体元素的不同而变换).现阶段多以 Ar/He 或 Kr/He 两气体体系研究为主体16,17,每个放电周期内出射激光强度取决于亚稳态原子数密度18,19,激光功率随着亚稳态原子的减少而降低,因此在 OPRGL 中,亚稳态原子数密度是决定出射激光功率的关键因素.查阅美国国家标准与技术研究所(NIST)的数据库20,不同惰性气体原子之间存在一些能量差很小的共振能级,Ar 亚稳态能级 4s3/22与 Kr 的激发上能级 5p3/22能量相近,两能级能量差仅为 20cm1.同时,K
13、r(5p3/22)能级向下跃迁所有路径中,主要以 Kr(5p3/22)Kr(5s3/22)(760.2 nm),Kr(5p3/22)Kr(5s3/21)(819.0nm)为主,两路径自发辐射速率分别为2.73107s1和 8.94106s1.在原有的 Kr/He 气体体系中加入氩气,由于 Ar 亚稳态原子寿命较长,通过 Ar(4s3/22)Kr(5p3/22)的碰撞共振能量转移过程,可以实现补充提高 Kr 亚稳态原子数密度的目的.Ar-Kr 碰撞传能现象的动力学过程可以描述为Ar(1S0)Discharge Ar(4s3/22),(1)Ar(4s3/22)+Kr(1S0)Kr(5p3/22)+
14、Ar(1S0),(2)Kr(5p3/22)Kr(5s3/22)+h(760.2 nm),(3)Kr(5p3/22)Kr(5s3/21)+h(819 nm).(4)由(3)式和(4)式可得,在改变气体组分后,对760.2nm 和 819nm 自发辐射光谱进行诊断,可对 Ar-Kr 传能过程进行评估.由于 Kr*对激光抽运跃迁线(811.29nm)吸收较大,在利用吸收光谱法测量粒子数密度时会导致吸收完全而造成较大的计算误差,因此选用吸收系数较小的跃迁谱线(810.44nm,Kr(5s3/22)Kr(5p5/22)对 Kr*密度测量.通过光谱诊断和粒子数密度测量验证 Ar-Kr 碰撞能量转移加强对
15、Kr 亚稳态原子生成的特性.实验装置及粒子数密度测量光路如图 2 所示.放电装置采用之前工作中14分段结构设计,共两个放电区域,每个放电区域的体积为 2.5cm0.8cm0.2cm(LWH).放电方式为高重复率直流脉冲平行平板放电,上电极接地,自制的 LC 振荡电路在 750V 的充电电压下可输出峰值约 1300V 的高压脉冲,直流脉冲源通过同轴电缆与下电极相连,采用 MOSFET 和数字延迟脉冲触发器(DG535,StanfordResearchSystems)控制放电频率并设置为 10kHz.腔室真空系统由涡旋真空泵(ScrollvacSC5D,LeyboldVacuum)和分子泵(Tur
16、bovacSL300,LeyboldVacuum)组成,可将腔内气压抽运至 106mbar 量级.高纯惰性气体(纯度 99.999%)通过质量流量计控制流速,防止充气过快而导致等离子体猝灭.腔室内的工作气压通过薄膜规(CDG025D,Inficon)进行监测,实验气压变化范围为 100600mbar,KrHe 比例为 199.Ti:S laser810.4 nmSpectrometerBS2BS1Gas inGas outM1M2M3=60 mmPD1Fiber1PD2OscilloscopeOscilloscopeF-P interferometerSpectrometerSP2750Fib
17、er2图2放电装置及探测光路图Fig.2.Dischargedeviceanddetectionopticalpathdiagram.实验使用商用的钛宝石激光器(Matisse,Spectra-Physics)作为探测光源,该激光器谱线宽度远低于大气压下氪亚稳态能级原子(Kr*)的吸收线宽,可以准确反映出一个放电周期内亚稳态原子对探测光的吸收情况.通过改变 Matisse 激光器谐振腔腔长实现探测光的调谐扫频,在一个调谐周期内,探测光束经分束镜(BS1,BS2)进行分束,BS1将一部分探测光引导至自由光谱范围为 10GHz的法布里-珀罗干涉仪中,结合光电二极管 PD1(DET36A,Thorl
18、abs)获得调谐扫频过程中的频率标尺,根据探测信号离透过锋的时间间隔可以准物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(2023)195201195201-3确获得此时探测光的频率.经 BS2 分束的探测光经光纤探头 Fiber1 接收后进入高分辨率光谱仪(THR1500,JobinYvon)中用于探测光波长的监视与校准.透过等离子体的探测光经 M3 反射延长光路以减弱放电荧光对探测结果的影响,再利用透镜聚焦以确保探测光束能被 PD2(DET100A,Thorlabs)完全收集,示波器连接 DG535 与气体放电同步触发,探测信号采样频率设置为 1Hz.光纤探头 Fiber2 连
19、接光谱仪(SP2750,PrincetonIns-trument)用于等离子体光谱诊断.3实验结果及讨论3.1 等离子体发射光谱诊断根据碰撞反应(1)(4)描述的动力学过程,可利用Kr(5p3/22)Kr(5s3/22)(760.2nm)、Kr(5p3/22)Kr(5s3/21)(819.0nm)两条发射谱线进行共振能量转移效果的诊断.放电等离子体辉光经光纤收集导入光谱仪进行分析,760.2nm 原始光谱图及不同气压不同氩含量的谱线峰值比对结果如图 3 所示(发射光谱图已校正 PIXIS 相机带来的强度偏置).结果显示,在低压下(100250mbar),由于 Ar(4s3/22)和 Kr(5p
20、3/22)之间的碰撞传能,导致 Kr(5p3/22)能级原子数在放电周期内得到大量补充并向下跃迁,760.2nm 谱线得到明显增强.在 100mbar,1%Kr,12.5%Ar 的气体组分条件下,峰值强度增强可达 1043%(超过 10 倍).图 3(b)表明,随着气压的升高,使 Ar(4s3/22)Kr(5p3/22)这一碰撞过程达到饱和所需的氩含量降低,同时谱线增强幅度也随气压呈负相关,当气压升高至 600mbar 时,760.2nm 谱线峰值增强仅有 70%.为对这一现象规律进行验证,实验同时测量了 Kr(5p3/22)Kr(5s3/21)(819.0nm)这一路径辐射谱线变化规律.结果
21、如图 4 所示,由于 Ar-Kr间的共振传能,819nm 辐射谱线同样得到增强,同时由图 4(b)可以看出,100mbar 下共振传能效果相较于 200mbar 更为显著.在 100mbar,1%Kr,10%Ar 气体条件下,谱线峰值增强约 776%,略低于 760.2nm,是因为 Kr 跃迁路径 Kr(5p3/22)Kr(5s3/22)(760.2nm)相比路径 Kr(5p3/22)Kr(5s3/21)(819.0nm)的自发辐射系数更大.通过两条跃迁谱线间的相互对比,验证了 Ar-Kr 之间的共振传能使得 Kr(5p3/22)上的原子布局数得到明显增强,预计 Kr 亚稳态原子也得到了补充.
22、为进一步分析每个放电周期内的共振能量转移过程,测量了不同气压不同氩含量下 760.2nm时间分辨的发射谱线(819nm 谱线分析过程与结果与 760.2nm 一致),测量原始信号及谱线分析结果如图 5 所示.图 5(a)为光电倍增管(photomultipliertube,PMT)测得的 760.2nm 波长辐射的时间分辨波形,在 100mbar,1%Kr 气体组分下,放电初始时刻信号强度在加入氩之后得到增强,与荧光发射光谱实验结果一致.在一个放电周期(100s)内,随着氩含量的升高,760.2nm 荧光谱线尾部信号在时域上得到延长.考虑到噪声的幅值,定义尾部信号长度为自示波器信号大于 0.1
23、mV 至信号幅值小Intensity/arb.unitsAr mole fraction/%024681012141601000020000300004000050000100 mbar150 mbar200 mbar250 mbar600 mbar(b)76076577001000020000300004000050000Intensity/arb.unitsWavelength/nm1%Kr1%Kr5%Ar1%Kr15%Ar(a)760.5761.0761.5762.0010000200003000040000454464354图3760.2nm 光谱诊断结果(a)100mbar,1%Kr
24、/Ar/He 混合气体不同 Ar 含量的放电等离子体放射光谱;(b)不同气压 760.2nm谱线峰值随 Ar 含量的变化Fig.3.Spectraldiagnosisresultsat760.2nm:(a)EmissionspectraofdischargeplasmawithdifferentArcontentin100mbar,1%Kr/Ar/Hegasmixture;(b)variationofthepeakvalueof760.2nmspectrallinewithArcontentatdifferentpressure.物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.19(20
25、23)195201195201-4于 0.1mV 的时间,信号尾部长度随 Ar 原子摩尔浓度的变化如图 5(b)所示.在 100mbar,无 Ar的1%Kr/He 混合气体条件下,发射谱线仅延续1s左右,当 Ar 含量达到 7%左右时,尾部信号长度扩展这一现象接近饱和,此时 760.2nm 谱线拖尾延续时间可达 14s.这一结果表明,Ar 的加入使得在一个放电周期内有更多的 Kr(5p3/22)激发态原子参与向下跃迁这一过程,相比于未加 Ar 时,Kr亚稳态原子在 114s 内得到补充.根据已取得的成果21,一个放电周期内,由于亚稳态原子寿命有限,出射激光强度在放电后 3s 左右开始下降,通过
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