优化FET-Raman的数值分析法以快速测量界面热导.pdf
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1、38VOL.43No.4收稿日期:2022-12-19基金项目:国家自然科学基金项目(51876186)作者简介:傅益潞,(1997-),男,浙江温岭人,硕士研究生,主要从事纳米尺度传热研究。通讯作者:王伟烈,男,副教授,E-mail:优化 FET-Raman 的数值分析法以快速测量界面热导傅益潞,于涛诚,王伟烈(浙江大学伊利诺伊大学厄巴纳香槟校区联合学院,浙江 海宁,314499)摘要:使用稳态拉曼光谱测量纳米材料的热特性,往往需要精确校准拉曼位移温度系数和测量激光吸收系数,使用瞬态拉曼光谱方法可以避免这两个步骤的误差。使用了一个新的非线性拟合方法,可以显著加快频域能量传输状态分辨拉曼(FE
2、T-Raman)的数据处理。为模拟不同热特性材料的传热过程,结合有限元分析(FEA)和非线性拟合过程取代了多个耗时的有限元分析,以获得与测量数据相比较的理论值。使用这种方法测定了多层MoS2和石英玻璃之间的界面热导,结果表明,这种测量方法准确、快速且易于实施。关键字:界面热导;拉曼光谱;非线性拟合;二维材料中图分类号:O551.3文献标识码:ADOI:10.16189/j.nygc.2023.04.006Optimizing FET-Ramans numerical analysis method to quickly measure interface thermal conductance
3、FU Yilu,YU Taocheng,ONG WeeLiat(Zhejiang University-University of Illinois at Urbana-Champaign Institute,Haining,314499,China)Abstract:Using steady-state Raman spectroscopy to measure the thermal properties of nanoscale materials often requires accurate calibration of the temperature coefficient of
4、the Raman shift and measurement of laser absorption.Errors from these two steps can be avoided using the transient Raman spectroscopy methods.In this work,a new nonlinear fitting procedure was derived to significantly speed up the data processing for one of these non-transient methods the frequency-
5、domain energy transport state-resolved Raman(FET-Raman).Multiple time-consuming finite element analyses(FEA)were replaced with a single FEA and a simple nonlinear fitting process to obtain theoretical values that are comparable to measured data.The interfacial thermal conductance between a MoS2 mult
6、ilayer and quartz glass was determined using this method.The measurement method is accurate,fast,and easy to implement.Key Words:interfacial thermal conductance;Raman spectroscopy;finite element analysis;2D material热能工程0引言基于拉曼光谱的热特性测量方法已经得到广泛应用。拉曼光谱通过测量光子通过光学声子的非弹性散射,可以将样品的温度与周围材料的温度区分开来,使得测量有非常高的空间
7、分辨率,并且非接触式测量不会损耗样品,使得其广泛应用于二维材料的热特性测量1。在十多年前,稳态拉曼光谱测量热性质已成功应用在表征悬空石墨烯的热导率测量2,3,并且广泛应用在材料各种热特性的测量上4-6。然而,这种方法需要精确建立温度和拉曼光谱之间的关系,以测量拉曼位移温度系数,并且需要高精度地确定原子级厚度的激光吸收系数。温度系数和激光吸收系数的测量VOL.43No.4Aug.2023第 43 卷第 4 期2023 年 8 月能 源 工 程ENERGY ENGINEERING39第 43 卷第 4 期能 源 工 程会带来很大的误差。TD-Raman7以及 FR-Raman8通过归一化的方式有效
8、地解决了上述问题,并能够获得悬空二维材料的热扩散率等瞬态性质,但是比较复杂的计算体系使得这样的方法对于有基底支撑的二维材料的热特性测量变得困难,TD-Raman 要用到的飞秒激光成本也很高且实验要求苛刻。ET-Raman9-13以及 FET-Raman14是非常创新和成功的方法,这两种方法不需要确定样品激光吸收系数和测量拉曼位移温度系数,通过比对实验所得的归一化值以及三维数值模拟所得的温度归一化值,即可测量二维材料的热特性,例如热导率、界面热导、热载流子扩散率等,不过在高频率的脉冲调制波或者方波调制波下,想要获得高精度的热扩散数值模拟,需要用更小的步长进行计算,这会极大地增加计算时间。对于二维
9、材料界面热导的测量,只有稳态拉曼方法15-17以及 ET-Raman12,13,18进行过测量,本研究中,使用 FET-Raman 测量了有基底支撑的样品的界面热导,并且通过一种函数形式的非线性拟合使得有限元分析过程大大加快。这种方法可以提高测量效率,并且可以拓展到各种二维材料与不同基底之间的热特性测量上。1原理用连续激光(Continuous Wave Laser,CWL)照射样品,样品吸收激光能量,其温度升高。样品的稳态温升与其热参数(热导率、界面热阻等)有关。拉曼位移在较小的温度变化范围内与温度呈线性的变化,并且拉曼信号可以将样品与基底的温度区分开。因此,通过在激光加热期间收集激发的拉曼
10、信号,就可以利用拉曼位移的变化获得样品在激光照射区域内平均温升的信息。用 调 制 的 方 波 激 光(Frequency Modulated Laser,FRL)照射样品,可以研究样品瞬态传热的过程。当方波在开通时间内,样品随激光加热温度升高,这一段时间的平均温升可以被拉曼光谱观测到;而当方波在关断时间内,样品自然冷却,由于这一段时间内没有激光照射样品,所以这一段的过程并不在拉曼光谱中显示出来。对于连续激光以及方波调制激光,通过使用不同的激光强度,可以获得相应的拉曼位移功率系数(Raman shift power coefficient,RSC)。对于连续激光,这个系数取决于激光吸收系数()、
11、拉曼位移温度系数(/T)和面内热导率及界面热导(k1,k2,h),如式(1)所示。而对于方波调制激光,这个系数还取决于二维材料和其基底的体积热容(1Cp1,2Cp2),如式(2)所示。我们将这两个系数相除,如式(3)所示14:(1)(2)(3)为这两者的比值,相当于进行了归一化,这样的归一化方法可以消去样品的激光吸收系数及拉曼位移温度系数带来的影响。可以从文献中得到二维材料及基底的体积热容,并且由于实验中所用到的激光功率非常小,因此体积效应是可以忽略19,并且基底的热导率也是已知,因此这个归一化系数只与二维材料的热导率及界面热导(k1,h)有关。由于拉曼位移与温度的线性关系,方波调制激光加热下
12、的平均温升与连续激光下的平均温升之比,恰好等于。我们建立了三维传热模型进行有限元分析来模拟样品受激光加热下的温度上升。通过这种模拟,可以找到不同频率下温升归一化值 与样品热参数之间的理论曲线。最后,可以根据测量结果与曲线进行对比确定样品的热参数。2有限元分析(Finite element analysis,FEA)石英玻璃有着非常高的光透射率(大于 90%)20,在使用较弱的拉曼激光照射时,玻璃基底不会被激光加热,它的温升是由激光加热 MoS2引40VOL.43No.4起的升温通过热传导到达玻璃产生的。MoS2吸收激光照射引起的瞬态温度分布由以下公式确定14:(4)其中 kr是面内热导率,kz
13、是纵向热导率,Q 是体积高斯分布光束加热源,表达式如下:(5)其中 I=P/(r02)是单位面积的激光功率,r0是激光光斑半径,L激光吸收深度。MoS2激光吸收深度为 36.5nm10。热流在通过一个界面扩散时,其两侧应该有温度差,唯一必要的属性是界面热导 h,它可以定义为(6)其中 q 是热通量,是 SiO2基底的表面温度。为了获得瞬态的理论温升,利用 COMSOL Multiphysics 软件在有限元分析的基础上进行三维建模。以 SiO2基底支撑下的 MoS2的仿真为例,模拟 20 倍物镜下,设置样品不同热导率与界面热阻下的瞬态传热过程。对于较大的光斑,MoS2光斑处的热扩散速率对样品的
14、热导率是不灵敏的,热量主要由 MoS2 和 SiO2基底之间的界面传递。因此,热扩散速率对界面热导非常灵敏。图 1a 为三维模型,灰色区域为 MoS2,紫色区域为玻璃。MoS2的纵向热导率设置为 3W/(mK)21,面内热导率由于只对稳态温升有影响,对热扩散速率没有影响9,即对 没有影响,我们通过模拟可以观察到这个现象。MoS2的面内热导率设置为 40W/(mK)10,光斑半径设置为1.14m,MoS2厚度设置为6nm(样品为 10 层),并且这个厚度较小的变化对界面热导的测量影响非常小15。下层设置为石英玻璃,整体尺寸为 10m10m10m。图 1b 为用于有限元分析所划分的网格。图 1aF
15、EA 所用的三维模型 图 1b用于有限元分析划分的网格对于连续激光加热,可以求光斑区域内的平均温度:(7)其中 T 是样品各点的温度,I 是由等式(3)给出的激光强度。表示激光沿纵向的衰减。图 2为模拟得到的 2mW 激光强度下各个加热时刻的温度分布,可以直观地看到激光加热下沿样品表面的热扩散过程。图 2瞬态温度分布示意图傅益潞等:优化 FET-Raman 的数值分析法以快速测量界面热导41第 43 卷第 4 期能 源 工 程3非线性拟合如果通过 FEA 模拟不同频率方波调制激光加热样品的过程,当频率非常高时,为了确保模拟的精确度,将耗费大量的时间。对于经典的一维的瞬态热传导问题,温升的解是指
16、数形式的。ss(8)其中,t 为时间,为体系的时间常数,为温升,SS=TSS-T0为稳态温升。虽然计算多层材料的激光加热瞬态过程是非常复杂的,但仍然可以通过指数函数形式拟合这个过程,通过这样的方式,FET-Raman 的计算将大大减少时间成本,任意条件下的模拟不再需要拟合各个频率的加热过程。假设并利用(9)对有限元分析得到的瞬态热曲线拟合,得到合适的,(,包含整个样品的热特性,如样品和基底的热导率、热扩散率以及他们之间的界面热阻等),通常拟合得到的均方误差MSE0.01。图 3 中 FEA 模拟 2mW 激光加热,MoS2热导率为 40W/(mK),界面热导为 12.5MW/(m2K)下的平均
17、温升过程,蓝点代表 FEA 得到的瞬态传热过程,红线代表非线性拟合蓝点得到的结果,两者相差非常小。在较小的温度变化范围内,对于非超高频的方波以及非高倍物镜下的激光加热,材料本身的热特性是不会发生改变的。因此,可以用下式来近似任意频率方波加热过程:(10)其中,为方波周期,2n 为系统稳态需要的最小周期数。图 3非线性拟合与 FEA 结果的比较为了验证该非线性拟合表达式的有效性,通过模拟悬空 MoSe2在连续激光加热下的瞬态热响应,并利用非线性拟合得到的表达式计算方波加热下的归一化温度,与文献中用 FEA 直接模拟方波加热得到的结果14进行对比。如图 4 所示,用FEA 模拟得到的不同频率下的归
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