吸附法去除水环境中恩诺沙星的研究进展.pdf
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1、1吸附法去除水环境中恩诺沙星的研究进展综述与专论2023 年 8 月吸附法去除水环境中恩诺沙星的研究进展李喜全,马鑫悦,晁熙鹏,崔晓营,赵柯,张宝忠(河南工业大学环境工程学院,河南郑州,450001)摘 要:恩诺沙星(ENR)是目前广泛使用的兽用药物,因其化学性质较稳定。故而 ENR 的滥用会造成水体污染,因此处理 ENR 污染废水刻不容缓。吸附法操作简单,成本低廉,经常被用作废水处理。本文总结了炭质材料、矿物材料、金属有机框架、复合材料吸附剂等材料对 ENR 的吸附容量,阐述了部分吸附剂吸附 ENR 的机理。对四类吸附剂的优势与不足进行了比较,并且展望了今后的研究重点。关键词:吸附;水污染;
2、吸附剂;机理中图分类号:X592 文献标志码:A 文章编号:1008-3103(2023)04-0001-04Progress on the Removal of Enrofloxacin From Aqueous Environment by AdsorptionLiXi-quan,MaXin-yue,ChaoXi-peng,CuiXiao-yin,ZhaoKe,ZhangBao-zhong(CollegeofEnvironmentalEngineering,HenanUniversityofTechnology,Zhengzhou,Henan450001,China)Abstract:En
3、rofloxacin(ENR)isawidelyusedveterinarydrugwithstablechemicalproperties.Theabuseofenrofloxacinhascausedwaterpollution,soitisurgenttotreatENRpollutedwastewater.Thisworksummarizestheadsorbentsofcarbonaceousmaterials,mineralmaterials,metal-organicframeworks,andcompositematerials,liststheadsorptioncapaci
4、tyoftheabovematerialsforENR,anddescribesthemechanismofsomeadsorbentsforENRadsorption.Theadvantagesandshortcomingsofthefourtypesofadsorbentsarecompared,andthefutureresearchprioritiesareforeseen.Keywords:adsorption;waterpollution;adsorbent;mechanisms基金项目:国家基金委-河南省联合基金项目“南水北调中线河南段典型有机污染物大气输入特征研究”(U1704
5、126)。作者简介:李喜全(1997),硕士在读,研究方向为复合材料吸附水中污染物质及环境监测;通讯作者:张宝忠(1976),博士,副教授,从事环境中新污染物环境行为过程以及污染控制技术,新型复合纳米电化学生物传感器构建及检测微量污染物的研究工作。0 引言近年来,抗生素的使用对环境造成了较为严重的污染。调查表明,2013 年我国的抗生素使用量达到了16.2 万吨,约占世界用量的二分之一1。而 ENR 是一种合成抗生素,在 1987 年由德国拜尔公司研制,属于氟喹诺酮类抗菌药物,广泛应用于兽用抗生素中。根据研究发现,给家禽喂食 ENR 以后,家禽排出的 ENR基本没有分解2。如果 ENR 排入水
6、环境中,将会污染水环境,还会使细菌、昆虫和不同生物产生耐受性3。目前,去除水中抗生素的方法有很多,如生物处理、高级氧化工艺、膜处理等4-7。在这些去除方法中,吸附法去除成本低,设计操作简单,效率高,回收效果好,被认为是首选方案。1 常见的 ENR 吸附剂1.1 生物炭生物炭简称 BC,是生物质热解的固体产物,已经有几千年的利用史,最著名的产物是木炭(从木质生物质中生产)。生物炭的应用非常广泛,从热电生产、烟气净化、冶金应用、农牧业使用、建筑材料到医疗用途等均有应用。在过去的几年里,生物炭在这些领22023 年第 4 期(总第 168 期)域越来越受欢迎,逐渐成为化石碳载体的替代品。炭化分解了部
7、分生物量,但保留了大部分的碳,最终产物主要含有碳和低比例的氧、氢、氮、钾、钙、钠、硅和镁等元素,这取决于生物质来源。生物炭具有高表面积、发达的孔隙结构以及在酸性和碱性介质中可调节的表面含氧官能团等特性8,是一种独特的材料。活性炭也已被广泛应用于废水处理9、空气净化与气体分离、储氢、多相催化及电池、超级电容器电极材料等领域。Ji 等10利用芝麻秸秆为原料制备高比表面积的无定形多孔生物炭,用来吸附 ENR。与传统的生物炭前驱体相比,芝麻秸秆具有资源丰富、价格低廉等优点,更加经济环保。Zhao 等11以马铃薯叶和茎为原料,在 500的缺氧条件下进行热解制备生物炭、磁性生物炭和腐殖酸包裹的磁性生物炭,
8、对 ENR 进行吸附。被腐殖酸包裹的磁性生物碳与生物炭、磁性生物碳相比,表现出更好的吸附能力,对 ENR 的最大吸附量是磁性生物碳的 1.70 倍,是生物炭的 2.96 倍。1.2 活性炭活性炭简称 AC,是首先将煤、木材等材料进行碳化,其后用气体活化,所形成的具有多孔结构、高比表面积、高吸附性、高稳定性、耐酸、耐碱、不溶于水、生物相溶性良好及高导电导热性的碳素材料。活性炭作为吸附剂吸附 ENR 效果非常好,而且比较经济,可以大量合成。冼等12从热力学和动力学的角度分析了活性炭对 ENR 的吸附行为。热力学表明活性炭对 ENR 的平衡吸附数据很符合 Freundlich 吸附等温方程,动力学表
9、明活性炭吸附 ENR 符合伪二级动力学模型。1.3 矿物材料矿物材料是一种在自然界大量存在的物质,也是一种廉价的材料,几十年来被成功地用作从水溶液中去除污染物质的吸附剂。无论是其天然形式还是改性形式,去除污染物质的效果都很好。常见的矿物吸附材料有沸石、磷灰石、海泡石、蒙脱石等。它们具有化学性质稳定、离子交换容量高等优点,对废水中的 ENR 去除效果明显。Sturini 等13利用海泡石作为吸附剂,对ENR 进行了吸附实验,通过 x 射线粉末衍射和红外光谱证实了吸附只发生在海泡石的外表面,而不是在海泡石的微孔中。原因是 ENR 的羧基会与海泡石表面相互作用。Peng 等14成功制备了一种具有吸附
10、和降解有机污染物功能的磁性蒙脱土材料,研究了其对 ENR 的吸附效果和机理,还研究了材料的用量、PH 等因素对ENR 去除率的影响。1.4 复合材料复合材料作为吸附剂去除污水中污染物的案例也有很多。复合材料可以克服单一材料的缺点,且可以同时具有多种材料的优点。在吸附方面,复合材料应用广泛,具有很大的发展潜力。例如,生物炭在水中吸附会出现二次污染的情况,而将其制备成复合材料,就可以克服这一缺点。Afzal 等15利用柚子皮制成生物炭颗粒,然后与腐殖酸和壳聚糖粉复合,成功制备了腐殖酸-生物炭/壳聚糖水凝胶珠,可用来去除污水中的 ENR,且对 ENR 的吸附符合 Langmuir 吸附等温模型。Su
11、kidpaneenid 等16制备了钛三碳二氧化的二氧化钛复合材料,可用于去除水中的 ENR,同时研究了在合成材料中加入钠离子对材料吸附 ENR 的影响,发现加入少量钠离子会使材料中的二氧化钛颗粒在结构上的分布更小、更均匀,吸附 ENR 效果更好。1.5 金属有机框架金属有机框架,简称 MOFs,是近年来比较热门的吸附材料,它是由外部的有机配体和内部的金属离子或团簇通过酯化反应组合而成,具有大比表面积、官能团丰富、高孔隙率、孔径可以控制、容易改性等优点的多孔晶体材料。UIO-66-NH2是其中比较具有代表性的 MOFs,由于其具有强 Zr-O 键,故而拥有较强的化学稳定性、热稳定性和机械稳定性
12、。在吸附 ENR 方面也较为常用。张等17合成了 GoUIO-66-NH2用来吸附 ENR,对 ENR 的去除率高达 98.6%,是一种高效吸附剂。表 1不同吸附剂对 ENR 的吸附效果吸附剂初始浓度吸附容量参考文献HBCBAPBCscLNDMS-NiFe2O4HABMnOxpalSP-1Ti3C2-TiO2Fe3O4/MMTZT-2100mg/L20mg/L5mg/L40mg/L10mg/L20mg/L10mg/L30mg/L29.72mg/g138.13mg/g104.167mg/g14.49mg/g8.4mg/g40.46mg/g112mg/g7.28mg/g162.91mg/g21.3
13、mg/g15101819112013161421注:HBCB,腐殖酸-生物炭/壳聚糖水凝胶珠;APBCs,芝麻秸秆多孔生物炭;cLND,碳化褐煤;MS-NiFe2O4,功能化镍铁多孔空心微球;HAB,腐殖酸覆盖的生物炭;MnOxpal,氧化锰改性的坡缕石;SP-1,海泡石;Ti3C2-TiO2,钛三碳二氧化的二氧化钛复合材料;Fe3O4/MMT,蒙脱石复合四氧化三铁;ZT-2,二氧化钛改性沸石。32023 年 8 月吸附法去除水环境中恩诺沙星的研究进展2 吸附机理2.1 物理吸附物理吸附也被称作范德华吸附,是吸附剂表面的分子由于作用力不平衡而保留有自由的力场来吸引吸附质,由于它是分子间的吸力所
14、引起的吸附,因此结合力较弱,吸附热较小,吸附和解吸速度都较快。物理吸附主要通过分子间作用力,可以形成单分子吸附层和多分子吸附层,被物理吸附的物质也较容易解吸出来,所以物理吸附在一定程度上是可逆的。吸附剂对 ENR 的物理吸附主要停留在表面,吸附剂与吸附质分子之间形成氢键,此外吸附剂与吸附质之间还会发生-相互作用。2.1.1 氢键作用氢原子与电负性大的原子 X 以共价键结合,若与电负性大、半径小的原子 Y 接近,则在 X 与 Y 之间以氢为媒介,形成一种特殊的分子间或分子内相互作用,称为氢键。Yang 等22发现在吸附过程中,氢键可能是提高吸附亲和力的潜在机制。根据 Wang 等23的报告可知,
15、静电势负区域的电子容易被给予意味着可能存在亲核位点,正区域的电子容易被获得意味着可能存在亲电位点,这些亲电位点可能形成氢键。Qiu等24验证了吸附剂表面的活性官能团在吸附过程中与吸附质的元素之间存在氢键,即物理吸附。2.1.2-相互作用-相互作用和氢键相同,都属于非共价键作用,也是一种非常重要的分子间作用力,对于吸附 ENR 来说,主要就是氢键作用和-相互作用。Zhang 等10证实了芝麻秸秆多孔生物炭与 ENR 之间的吸附机理存在-相互作用。2.2 化学吸附化学吸附就是吸附质与吸附剂之间发生了化学作用,发生了电子的交换、转移或二者都有发生,并且伴随着化学键的断裂和生成。化学吸附具有选择性,所
16、以只能形成单分子吸附层。Zhao 等11通过吸附前后的红外光谱发现,吸附 ENR 后的曲线发生了蓝移,说明腐殖酸覆盖的生物炭表面官能团和 ENR 之间发生了化学作用,而且一些化学键振动峰位移明显,强度减弱,这也表明发生了化学吸附。2.3 离子吸附离子吸附是指吸附质的离子因静电相互作用或化学键力而聚集到吸附剂表面的带电点上,部分吸附剂吸附 ENR 主要就是依靠静电相互作用。2.3.1 静电相互作用通常,静电相互作用与溶液的 pH 值和吸附剂本身的零点电荷密切相关。如果吸附环境的 pH 值超过吸附剂的零电荷点,它们的表面将带负电,可通过静电吸引吸附带正电的 ENR。但是,当吸附环境的 pH 值超过
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