容性耦合硅烷等离子体尘埃颗粒空间分布的二维流体模拟.pdf
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1、容性耦合硅烷等离子体尘埃颗粒空间分布的二维流体模拟*段蒙悦1)贾文柱2)张莹莹1)张逸凡1)宋远红1)1)(大连理工大学物理学院,三束材料改性教育部重点实验室,大连116024)2)(西南大学人工智能学院,重庆400715)(2023年 4月 27 日收到;2023年 6月 3 日收到修改稿)基于自主研发的二维流体尘埃模型,研究了射频容性耦合硅烷等离子体放电中不同腔室结构对尘埃颗粒密度空间分布的影响.模拟发现,有别于一维模型,径向电场和作用在尘埃颗粒上的离子拖拽力径向分量是导致尘埃颗粒密度分布径向不均匀的主要因素,使其在极板边缘处呈现两个局部峰值,其中一个峰值表明尘埃颗粒有可能会克服电场力的支
2、撑更接近极板.在极板半径较小或极板间距较小的情况下,径向离子拖拽力的作用增强,使尘埃颗粒更易于在极板边缘处和腔室侧壁附近聚集,出现环状尘埃颗粒分布带.在放电极板有介质材料包裹的情况下,尘埃颗粒密度径向分布的均匀性得到改善.最后,还模拟了单个尘埃颗粒在极板边缘处的涡旋运动规律.关键词:容性耦合硅烷等离子体,尘埃颗粒,离子拖拽力,二维流体模型PACS:52.65.y,52.77.j,52.80.Pi,52.27.LwDOI:10.7498/aps.72.202306861引言20 世纪 80 年代末,IBM 研究团队的 Selwyn等1在寻找芯片加工过程中的污染源时偶然发现,被加工基片上方悬浮了一
3、层“尘埃云”.这些悬浮的尘埃颗粒实际上是由放电室中的反应性气体在放电过程中生成并聚集.特别地,在太阳能电池、各类晶圆的薄膜沉积过程中2,射频容性耦合硅烷等离子体放电过程中更容易产生大量的尘埃颗粒.尘埃颗粒的出现,会造成腔室污染,进而影响加工器件的形貌、性能和可靠性.自尘埃颗粒在实验室内被发现以来,研究者们针对尘埃颗粒在等离子体中的空间分布展开了广泛研究.结果发现,在一定条件下尘埃颗粒会在等离子体中形成许多复杂而有趣的物理现象,例如尘埃晶格、马赫锥、尘埃波、尘埃空洞和涡旋等38.Goree 等7从实验和理论两方面分析了尘埃空洞产生的原因,他们认为尘埃粒子受到电场力和离子拖拽力共同作用导致了尘埃空
4、洞的形成.随后,Chai 和 Bellan8在实验中观察到了尘埃空洞和尘埃涡旋,并模拟提出尘埃颗粒的涡旋运动主要是由非保守力即离子拖拽力引起.事实上,在微重力条件下,更容易观测到尘埃颗粒在三维空间中形成的空洞和涡旋.Morfill 等9基于国际空间站建立的PKE 实验装置,观测到尘埃颗粒在腔室中心呈现出稳定的空洞,同时在极板边缘附近观察到两个稳定的尘埃涡旋流.通过建立二维氩等离子体的流体模型,Akdim 等10详细分析了微重力条件下尘埃颗粒所受到的各种力,最终得出结论是尘埃涡旋运*国家自然科学基金(批准号:12020101005,11975067,12005176,12275039)资助的课题
5、.通信作者.E-mail:2023中国物理学会ChinesePhysicalSocietyhttp:/物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)165202165202-1动主要是粒子受到了离子拖拽力、电场力以及库仑排斥力的共同作用,与热泳力无关.在地面实验条件下,射频容性耦合硅烷(SiH4)等离子体放电生成的尘埃颗粒尺寸一般在纳米量级.在忽略重力的影响下,Rozsa 等11利用激光散射仪测量了低气压 SiH4气体放电中尘埃颗粒的空间分布,发现尘埃颗粒在两极板之间垂直于极板的轴向成双峰分布.随后,DeBleecker 等12采用一维流体模型模拟了 SiH4放电中尘埃
6、颗粒的输运、生长及分布情况,发现尘埃粒子受到的离子拖拽力和电场力共同影响了尘埃颗粒的轴向分布.基于一维流体耦合蒙特卡罗(MCC)模型,本课题组13详细分析了 SiH4放电中放电气压、电压和频率等外部参数对尘埃颗粒分布的影响,发现尘埃颗粒的生成导致放电变得更具电负性,引起等离子体体区电场明显增强.以上关于容性耦合 SiH4等离子体尘埃颗粒分布的研究,均基于一维模型,而尘埃颗粒在平行于极板的径向力作用下,容易形成尘埃空洞、涡旋等其他现象.此外,放电腔室的结构对尘埃颗粒的径向分布也会造成影响.本文通过建立二维流体尘埃模型,研究了不同腔室结构下,包括介质环包裹的极板结构等,SiH4容性耦合等离子体放电
7、中纳米尘埃颗粒密度的二维分布情况,着重分析了尘埃颗粒密度径向分布的变化.最后,还模拟了尘埃颗粒的涡旋运动规律.本研究能为 SiH4等离子放电有关的薄膜沉积、微重力条件下尘埃颗粒的空间分布提供理论借鉴依据.2模型介绍基于二维流体模型,等离子体中的所有粒子均由流体方程描述14.具体地,电子由连续性方程、能量方程以及通量的漂移扩散近似共同决定15,离子、中性粒子和尘埃颗粒由连续性方程和通量方程描述.粒子所采用的连续性方程为dnjdt+j=Sj,(1)njjSj其中 ,分别是粒子密度、通量和碰撞源项.对于较高气压条件下,电子、离子和中性粒子动量平衡方程满足漂移扩散近似15:j=jnjE Djnj,(2
8、)jDj其中 和 分别为粒子的迁移率和扩散率,E 为电场.中性粒子、离子、尘埃颗粒进行冷流体近似,其中温度为常数.为获得电子温度,需要求解电子的能量方程:(3neTe/2)t+qe=ee E+Sw,(3)其中能流通量及能量损失项分别为qe=52Tee52DeneTe,Sw=inekni.尘埃颗粒漂移扩散方程表达式为15d=dndE Ddnd+ndmdvmd(b2c+4b2/2)miusi,(4)mdmiusid=Qd/(mdvmd)Dd=dkBTgas/Qdvmd=2ptotkBTgasr2d8kBTgasmdPtotkB其中 ,分别代表尘埃颗粒质量、离子质量、平均离子流速和离子通量,是尘埃颗
9、粒的迁移率,是尘埃颗粒的扩散系数,是动量损失频率(是压力,是玻尔兹曼常数).方程(4)等号右侧的第 3 项中,离子的碰撞参数为bc=rd(1 2eVflmiu2s)1/2,离子渐近线倾角为/2 时的碰撞参数为b/2=eQd40miu2s,bcDe在区间 至线性德拜长度 之间的库仑对数积分为=12ln(2De+b2/2b2c+b2/2).正常情况下,尘埃颗粒在等离子体中受到电场力、重力、热泳力以及离子和中性粒子拖拽力的共同作用.而对于纳米级尘埃颗粒,所受的重力相对于其他力可以忽略12.此外,在假定恒温的情况下,背景气体温度梯度产生的热泳力近似为零,因此本文尘埃颗粒主要受离子拖拽力和电场力的共同作
10、用.离子拖拽力由收集力和散射力两部分16组成,表达式如下:FI=FcI+FI=b2cmiusniui+4b2/2miusniui=(b2c+4b2/2)miusi.(5)物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)165202165202-2FE=QdEQd电场力 ,为尘埃颗粒表面所带电荷量,满足17:dQddt=Ie+Ii,(6)IeIi其中 和 是流向尘埃表面的电子流和离子流,由模型自洽算出.电子流和离子流可以通过轨道运动限制理论18得到.V等离子体中的电场 E 和电势 通过泊松方程获得:d2Vdx2=e0(ni ne Qdnd),(7)E=V.(8)如果考虑上下
11、极板外侧包裹的介质材料,泊松方程则为d2Vdx2=Mr0,(9)rM其中 是介质的相对介电常数,材料内部和表面上的电荷密度 可以根据电荷连续性方程得到19.Si5H10Si5H11Si5H10Si5H11需要说明的是,文中 SiH4等离子体放电考虑了 31 种粒子,包括 11 种自由基、3 种正离子、8 种负离子和中性粒子,如表 1 所列,具体化学反应可参考文献 13.原则上,利用气相化学反应的链式生长可以近似描述尘埃颗粒的成核、凝聚的起始过程,然而即使较小的尘埃颗粒也会包含上千个硅原子,模拟过程非常耗时,要想做到完全自洽也是不现实的.本文沿用前期工作的处理方法13,为了简化计算,模拟硅烷的链
12、式反应截止到 和,并将这两种负离子作为产生尘埃颗粒的前驱粒子,将 和 密度与链式反应系数的乘积作为尘埃颗粒的生成反应碰撞频率,代入连续性方程(1)的源项中,计算得到尘埃颗粒的密度.由于尘埃颗粒的充电时间在 ms 量级20,远远大于一个射频周期(几十纳秒)而小于尘埃颗粒的生长时间(s)21,因此在模拟过程中,可以认为尘埃颗粒的悬浮电势及电荷量在一个射频周期内是恒定的.为提高计算效率,在模拟中尘埃颗粒的计算采用大时间步长,等离子体中的电子、离子和中性粒子采用小时间步长推进12.为了研究尘埃颗粒在腔室中的涡旋现象,利用牛顿第二定律跟踪尘埃颗粒运动:mddvddt=FE+FI,(10)vdFEFI其中
13、 ,分别为尘埃颗粒的速度、所受到的电场力和离子拖拽力.3结果与讨论=Vssin(2ft)放电腔室结构如图 1 所示.上极板接射频电源,下极板和侧壁接地;射频频率为13.56MHz,电压幅值为 50V,放电气压为1Torr(1Torr=133.32Pa),中性气体温度为400K;腔室半径 R1=10cm,腔室间距 z1=5cm.SiH+3SiH3首先讨论等离子体中电子、尘埃颗粒以及SiH4放电中最主要的正、负离子 和 的密度二维分布情况,其中极板间距 z0=3cm,电极半径 R0=9cm,如图 2 所示.可以看出,体区正负离子密度远高于电子密度,符合电负性气体放电的主要特性,如图 2(a)(c)
14、所示.与其他粒子不同,尘埃颗粒主要分布在上下两个极板附近,以及极板与腔室侧壁之间,如图 2(d)所示.尘埃颗粒密度沿RF/cm0l0l/cm图1放电腔室结构示意图Fig.1.Schematicdiagramofthecapacitivereactor.表1除电子外,模型中包含的不同粒子情况Table1.Overviewofthedifferentspeciesincorporatedinthemodel,besidestheelectrons.MoleculesIonsRadicalsSiH4,SiH4(2-4),SiH4(1-3)SiH+3,Si2H+4 SiH3,Si2H4H2H+2 HS
15、i2H6,Si3H8,Si4H10,Si5H12Si5H5,Si3H7,Si4H9,Si5H11,Si2H4,Si3H6,Si4H8,Si5H10,dustSi2H5,Si3H7,Si4H9,Si5H11,Si2H4,Si3H6,Si4H8,Si5H10物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)165202165202-3轴向(z 方向)呈马鞍形分布,这与一维尘埃模型13结果相同,是轴向电场力和轴向离子拖拽力的共同作用的结果,使尘埃颗粒在上下鞘层边界处达到平衡,由图 3(a),(c)可知.然而,二维模拟结果中可以发现,尘埃颗粒密度沿径向(r 方向)分布极不均匀,在靠
16、近极板边缘处的 r1=8.9cm(点 1)和 r2=9.5cm(点2)出现两个极大值,且点 2 处的峰值更高.事实上,尘埃密度的径向分布当然也与电场力以及离子拖拽力密切相关.在靠近极板边缘处,除了电场力和离子拖拽力的轴向分量,其径向分量也逐渐变得重要,特别是离子拖拽力的径向分量变化显著,这成为影响尘埃颗粒分布的重要因素,如图 3(b)和图 3(d)所示.FIr为进一步分析尘埃颗粒密度径向分布的影响因素,图 4(a)给出径向离子拖拽力()在靠近上z=3.88FIr 0FIr 0FIr 0图 5 为改变放电极板半径时,正离子 和尘埃颗粒的密度、离子拖拽力径向分量的二维分布变化.可以发现,随着极板半
17、径减小、极板与侧壁间隙增大,离子密度最大值分布从两极板之间逐渐转移到极板边缘与侧壁之间的空隙内,如图 5(a)(c)所示,这将导致一方面,腔室侧壁处 的径向离子拖拽力(即指向腔室侧壁的拖拽力,图 5(g)中红色区域)增强;另一方面,极板边缘附近出现了 的拖拽力(即指向腔室中心的拖拽力,图 5(h)和图 5(i)中蓝色区域).所以随着极板和侧壁的间隙增大,沿径向变化的尘埃颗粒12345678910-1.0-0.8-0.6-0.4-0.2Ir/(10-7 N)00.20.40.60.81.0Point 2Point 1(a)/cm/cm(b)8910345/cmSiH+3图4(a)z=3.88cm
18、时,径向离子拖拽力随 r 的变化;(b)正离子通量矢量图(极板间距 z0=3cm,电极半径 R0=9cm)SiH+3Fig.4.(a)Radialcomponentoftheiondragforcealongrdirectionatz=3.88cm;(b)fluxvectormapof (Gapdistancez0=3cmandtheelectroderadiusR0=9cm)./cm/cm0254321046810(a)10203040/cm/cm0254321046810(b)1020304050/cm/cm0254321046810(c)SiH3+density/(109 cm-3)Si
19、H3+density/(109 cm-3)SiH3+density/(109 cm-3)204060/cm/cm0254321046810(d)024Dust density/(107 cm-3)024Dust density/(107 cm-3)024Dust density/(107 cm-3)/cm/cm0254321046810(e)/cm/cm0254321046810(f)/cm/cm6854321010(g)-101I/(10-7 N)-101I/(10-7 N)-101I/(10-7 N)/cm/cm6854321010(h)/cm/cm6854321010(i)SiH+3图5
20、极板间距 z0=3cm,极板半径不同时,密度(a)(c),尘埃颗粒密度(d)(f),离子拖拽力径向分量(g)(i)的二维空间分布情况(a),(d),(g)R0=9cm;(b),(e),(h)R0=8cm;(c),(f),(i)R0=7cmSiH+3Fig.5.Spatialdistributionsof densities(a)(c),dustparticlesdensities(d)(f)andradialcomponentoftheiondragforce(g)(i)atthedifferentelectroderadiusandz0=3cm:(a),(d),(g)R0=9cm;(b),(
21、e),(h)R0=8cm;(c),(f),(i)R0=7cm.物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)165202165202-5密度分布的两个峰的位置也分别向极板边缘和侧壁靠拢,并且在腔室侧壁处,尘埃颗粒在径向电场力和径向离子拖拽力的共同作用下出现了沿着侧壁位置的密度分布,在极板边缘和侧壁之间出现了类似环状的尘埃颗粒分布带,如图 5(d)(f)所示.SiH+3SiH+3图 6 为在不同的极板间距下,正离子 密度、尘埃颗粒密度以及离子拖拽力径向分量的二维分布变化.由图 6(a)(c)可知,随着极板间距减小,离子密度逐渐被挤向极板边缘与侧壁之间的空隙内,甚至在两极板
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