铁锰基材料对重度砷污染土壤的稳定化处理研究.pdf
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1、第 10 卷第 2 期湖南生态科学学报Vol.10 No.22 0 2 3 年 6 月Journal of Hunan Ecological ScienceJun.2023收稿日期:2023-03-06基金项目:湖南省环保科研课题(湘环函2018364 号)。作者简介:通信作者,李二平,研究员,研究方向:固体废物处理和重金属污染防治技术,E-mail:717565881 ;吴含章,硕士研究生,研究方向:环境土壤学,E-mail:672497041 。引文格式:吴含章,彭佩钦,余志元,等.铁锰基材料对重度砷污染土壤的稳定化处理研究J.湖南生态科学学报,2023,10(2):55-64.WU H
2、Z,PENG P Q,YU Z Y,et al.Study on stabilization of heavy arsenic contaminated soil by Fe-Mn-based materialsJ.Journal of Hunan EcologicalScience,2023,10(2):55-64.DOI:10.3969/j.issn.2095-7300.2023.02.008http:/铁锰基材料对重度砷污染土壤的稳定化处理研究吴含章1,2,彭佩钦1,余志元2,李二平2,3,奚燕妮2,李子雄1,2,赵文博2,李益华2(1.中南林业科技大学 环境科学与工程学院,湖南 长沙
3、410004;2.湖南省环境保护科学研究院水污染控制技术湖南省重点实验室,湖南 长沙 410042;3.长沙环境保护职业技术学院 环境工程学院,湖南 长沙 410004)摘 要:【目的】研究铁锰材料对重度砷污染土壤稳定化效果。【方法】选择三个重度砷污染土壤(T1、T2、T3),添加铁锰材料,进行 30 d 的土壤培养试验,研究铁锰材料对土壤的浸出浓度、pH 以及土壤砷赋存形态的影响。【结果】添加铁锰材料,供试土壤 As 浸出浓度下降,稳定化效率逐渐提高,T1、T2、T3 稳定化效率均在 50%以上,最高可达91.81%。其中 T1 1.5%以上处理和 T2 2.5%以上处理的土壤 As 浸出浓
4、度低于 1.2 mg/L 的控制限值,而 T3 所有处理的 As 浸出浓度均高出 1.2 mg/L 的控制限值。添加铁锰材料,供试土壤 pH 随试验进行先下降而后趋于稳定,均下降了 0.5 以上,平均降幅为 32.25%、13.70%和 11.56%。添加铁锰材料,土壤 As 的形态呈现 F1(非专性吸附态砷)与 F2(专性吸附态砷)含量下降,而 F3(无定形铁铝氧化物结合态砷)的含量上升趋势。【结论】重度砷污染土壤添加铁锰材料,可以降低土壤 pH,降低土壤砷的浸出浓度以及将土壤砷的专性吸附态与非专性吸附态转化为无定形铁铝氧化物结合态。关键词:铁锰材料;砷;稳定化;重度污染土壤中图分类号:X5
5、3文献标志码:A文章编号:2095-7300(2023)02-0055-10Study on Stabilization of Heavy Arsenic Contaminated Soil byFe-Mn-based MaterialsWU Hanzhang1,2,PENG Peiqin1,YU Zhiyuan2,LI Erping2,3,XI Yanni2,LI Zixiong1,2,ZHAO Wenbo2,LI Yihua2(1.College of Environmental Science and Engineering,Central South University of For
6、estry and Technology,Changsha 410004,China;2.Hunan Research Academy of Environment Sciences,Hunan Provincial Key Laboratory ofWater Pollution Control Technology,Changsha 410042,China;3.School of Environmental Engineering,Changsha Environmental Protection Vocational College,Changsha 410004,China)Abst
7、ract:【Objective】It is to explore the effects of iron-and manganese-containing materials in thestabilization of soils polluted by extremely severe arsenic contamination.【Method】Three heavily arsenic-contaminated soils(T1,T2,T3)were selected,and iron-manganese materials were added to conduct a30-day s
8、oil culture experiment to study the effects of iron-manganese materials on soil leaching concentra-tion,pH,and soil arsenic occurrence.【Result】The result showed that iron-and manganese-containingmaterials could make arsenic(As)leaching concentration decrease and stabilization efficiency graduallyinc
9、reased in soil,T1,T2,T3 stabilization efficiency were above 50%,up to 91.81%.The arsenicleaching concentrations above 1.5%for T1 and above 2.5%for T2 were below the control limit of1.2 mg/L,while the arsenic leaching concentrations in all treatments for T3 were above the control limitof 1.2 mg/L.Wit
10、h the addition of iron and manganese materials,the pH of the tested soil decreased firstand then stabilized with the test,all of which decreased by more than 0.5,with an average decrease of32.25%,13.70%and 11.56%.With the addition of iron and manganese materials,the content of F1(Non-specifically so
11、rbed As)and F2(specifically sorbed As)decreased,while the content of F3(Amorphous and poorly-crystalline hydrous Fe/Al oxides-associated As)increased.【Conclusion】There-fore,adding iron-and manganese-containing materials into soil polluted by extremely severe arsenic con-tamination can decrease soil
12、pH and leaching concentration of arsenic as well as convert non-specificallysorbed As and specifically sorbed As to amorphous and poorly-crystalline hydrous Fe/Al oxides-associated As.Keywords:Fe-Mn material;arsenic;stabilization;heavily polluted soil 土壤砷(arsenic,As)的来源可分为母质迁移、大气沉降、水力迁移等自然来源1及采矿、冶炼、
13、肥料工业和污水灌溉等人为来源2。砷会诱发皮肤病变,导致癌症、糖尿病和肺部疾病3。中国作为全世界砷矿已探明储量最大的国家4,其土壤砷平均背景值为 11.20 mg/kg,远高于世界平均背景值5,而湖南省作为中国砷矿储量第三的省份,拥有大量的砷相关工业产业链,砷污染事件常有报道6-9。但目前研究大多专注于 1 000 mg/kg 浓度以下的砷污染土壤10-14,而对于土壤砷高浓度污染情况下铁锰材料对土壤 pH、浸出浓度及砷的赋存形态方面的研究鲜有报道。对砷污染土壤进行原位固化/稳定化处理是一种成本低、见效快、效率高的修复措施,该技术主要将污染物转化成化学性质不活泼的形态,降低其在环境中的迁移性,从
14、而降低污染物的毒性15。对于砷污染土壤而言,铁基材料因对土壤中砷元素拥有极强的吸附性和与砷离子的共沉淀作用,作为稳定剂被广泛应用16。铁基材料中,零价铁具有在不同理化性质土壤中均能保持稳定的性能,而二价、三价铁盐在水解后呈酸性,在一定程度上会降低土壤pH,导致土壤中镉元素活化17。铁锰材料因具有较高的比表面积和较强的吸附能力而成为一种稳定化的热门材料,锰氧化物在土壤中通过迁移和铁元素聚集形成铁锰结核,通过亚铁对砷的吸附络合和共沉淀作用,影响土壤中砷的形态与浸出浓度,而且锰氧化物在土壤中水解产生 OH-在一定程度上提高土壤酸缓冲能力18-20。因此,本研究选用湖南某化工厂周围的重度砷污染土壤,使
15、用不同浓度的铁锰材料进行室内稳定化培养模拟试验,研究铁锰材料对重度砷污染土壤的浸出浓度及形态的影响,揭示铁锰材料稳定化处理重度砷污染土壤的现象及机理,为重度砷污染土壤的修复提供参考。1 材料与方法1.1 供试材料 供试土壤采自江永县桃川镇(11192.917E,25432.747N);土壤采回后摊开,挑出石块、植物部分,在阴凉通风处风干后用木锤锤碎,过 20 目(用于土壤 pH、黏粒含量、浸出浓度的测定)与 100目(用于 As 全量、As 形态、有机质的测定)的尼龙筛,保存待测。土壤基本理化性质见表1,As 形态分布见表 2。铁锰基材料是通过将 FeSO4H2O、ZVI、MnO2三种物质按照
16、一定的质量比混合而成的物质21,采65湖南生态科学学报2023 年 6 月用快速混匀器促进各组分混匀,其配比 FeSO4H2O ZVI MnO2=6.67 1.00 2.34。表 1 土壤基本理化性质Table 1 Basic physicochemical properties of soil土壤编号有机质/(g/kg)pHCEC/(cmol/kg)黏粒/%全砷/(mg/kg)浸出浓度/(mg/L)T18.566.7623.5115.271 136.025.01T29.756.0622.9613.573 036.3213.16T38.085.0624.1510.417 573.81194.1
17、4表 2 土壤的 As 形态分布Table 2 Distribution of As species in soilAs 形态百分比/%T1T2T3含量/(mg/kg)T1T2T3非专性吸附态(F1)208.08201.39950.4220.037.1912.82专性吸附态(F2)236.25827.952 576.9722.7429.5834.76无定形铁铝氧化物结合态(F3)168.52193.67182.3816.226.922.46晶质铁铝氧化物结合态(F4)157.75392.891 404.1415.1914.0418.94残渣态(F5)268.181 183.152 299.69
18、25.8242.2731.021.2 试验设计称取 200 g 土壤样品至广口聚乙烯瓶中,按照土重的 1%,1.5%,2%,2.5%,3%添加铁锰材料,未添加铁锰材料的土壤样品视为对照(CK)。将土样与铁锰材料混合均匀,然后加入土壤田间持水量60%的去离子水。使用保鲜膜封口,并在其表面扎2 mm 小孔以保持空气交换。将土壤放置25 下培养 30 d,每 2 5 d 添加去离子水维持土壤含水量基本恒定。所有处理均重复三次。于培养第 7、15、21、30 天分别取样风干,研磨过 20 目筛与 100 目筛待测。1.3 土壤性质测定使用电位法测定土壤 pH22;有机质的含量测定参考鲍士旦的土壤农化分
19、析23,黏粒含量采用比重计速测法测定24;依据固体废物 浸出毒性浸出方法 硫酸硝酸法(HJ/T 2992007)进行浸出试验,该方法采用的浸提剂为 pH=3.200.05 的硫酸-硝酸溶液,取稳定化处理试验后烘干的土样10 g 与 100 mL 的浸提剂(即 10 1 的液固比)混合,在转速为(302)r/min 的翻转式振荡装置下浸提 182 h 浸出完成后,用 0.45 m 针筒过滤器过滤;使用原子荧光法测定浸出液中总砷的浓度25;使用改进型 Wenzel 连续提取法测定土壤砷形态26。稳定化效率计算公式为:=(C0-C1)C0100%式中,C0为未添加铁锰材料污染土壤初始浸出浓度;C1为
20、添加铁锰材料后污染土壤浸出浓度。1.4 数据处理采用 Microsoft Excel 与 Origin 2019 进行数据分析、绘制图表,使用 IBM SPSS Statistics 21 进行相关性分析。2 结果与分析2.1 铁锰材料添加对土壤 As 浸出浓度的影响 在试验30 d 期内,供试土壤 As 浸出浓度均随试验进行而下降(图1、表3)。T1 未添加铁锰材料处理75第 10 卷第 2 期吴含章,等:铁锰基材料对重度砷污染土壤的稳定化处理研究培养期间土壤 As 浸出浓度稳定,平均为 5.01 mg/L,而添加铁锰材料处理培养第 7、15、21、30 天平均浸出浓度分别为 2.24、1.
21、56、1.29、1.19 mg/L,稳定化效率为 55.47%76.27%,平均 68.69%;T2 未添加铁锰材料处理培养期间土壤 As 浸出浓度为13.16 mg/L,而添加铁锰材料处理分别为 3.88、3.28、1.77、1.51 mg/L,稳定化效率为 70.50%88.54%,平均 80.17%;T3 未添加铁锰材料处理培养期间土壤 As 浸出浓度为 194.16 mg/L,而添加铁锰材料处理分别为 94.86、90.46、79.66、56.61 mg/L,稳定化效率为 51.54%70.84%,平均 58.59%。在试验期内,供试土壤 As 浸出浓度逐渐降低,稳定化效率逐渐提高,T
22、1、T2、T3 稳定化效率均在 50%以上,最高可达 67.82%。图 1 铁锰材料对土壤 As 浸出浓度的影响Figure 1 Effect of Fe-Mn material on soil As leaching concentration表 3 铁锰材料培养时间对土壤 As 浸出浓度的影响(单位:mg/L)Table 3 Effect of incubation time of Fe-Mn material on soil As leaching concentration(Unit:mg/L)土壤编号0 d7 d15 d21 d30 dT15.010.01a2.240.53b1.56
23、0.30c1.290.31c1.190.28cT213.160.13a3.880.59b3.280.21b1.770.54c1.510.40cT3194.160.36a94.8652.18a90.4643.87a79.6638.78a56.6138.07a注:同行间不同字母表示显著差异(PT2T3,其中 T1 pH平均下降2.38,T2 pH 平均下降0.85,T3 pH 平均下降 0.66。图 2 铁锰材料对土壤 pH 的影响Figure 2 Effect of Fe-Mn materials on soil pH表 5 铁锰材料培养时间对土壤 pH 的影响Table 5 Effect of
24、 cultivation time of Fe-Mn material on soil pH土壤编号0 d7 d15 d21 d30 dT16.610.04a4.300.45b4.170.37b4.460.33b4.580.35bT25.990.01a5.360.29b5.090.29b5.170.28b5.230.26bT34.980.03a4.490.20a4.300.26a4.360.27a4.460.27a表 6 铁锰材料添加量对土壤 pH 的影响Table 6 Effect of addition amount of Fe-Mn material on soil pH土壤编号CK1%
25、1.5%2%2.5%3%T16.610.04a5.230.23a5.100.13a4.860.22a4.580.22a4.500.20aT25.990.01a5.680.11a5.530.15a5.380.18a5.200.14a5.110.11aT34.980.03a4.820.11a4.650.13a4.530.09a4.370.15a4.310.13a06湖南生态科学学报2023 年 6 月2.3 铁锰材料添加对土壤 As 形态的影响在试验30 d 期结束后,供试土壤 As 形态均呈现F1 与 F2 占比降低、F3 占比增高、F4 和 F5 较稳定(图3 和表 7)。T1 未添加铁锰材料
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